Č eské vysoké učení technické Fakulta jaderná a fyziká lně inž ený rská. Diplomová prá ce. Ondřej Svoboda

Transkript

1 Č eské vysoké učení technické Fakulta jaderná a fyziká lně inž ený rská Diplomová prá ce Ondřej Svoboda Stanovenírozloženíneutronů v sestavě složené z olověné ho terč e a uranové ho blanketu postavené na svazku protonů s energií0,7 GeV Vedoucí prá ce: RNDr. Vladimír Wagner, CSc., Ú JF AV Č R Studijní program: Teorie a technika jaderný ch reaktorů

2 Podě kování Na tomto místě bych rád poděkoval vedoucímu své diplomové práce panu RNDr. Vladimíru Wagnerovi, CSc., za odborné vedení, cenné připomínky a za příležitost pracovat v oddělení jaderné spektroskopie Ú JF AV Č R. Dále bych rád vyjádřil svůj dík Mgr. Antonínu Krásovi a prom. fyz. Mitjovi Majerlemu za podporu a cenné rady, bez kterých by tato diplomová práce nevznikla. Prohlašuji, že jsem svou diplomovou práci vypracoval samostatně a použil pouze literaturu uvedenou v přiloženém seznamu. Není mi znám žádný závažný důvod proti užití tohoto školního díla ve smyslu 60 Zákona č. 121/2000 Sb., o právu autorském, o právech souvisejících s právem autorským a o změně některých zákonů (autorský zákon). V Praze dne

3 Název práce: Stanovení rozložení neutronů v sestavě složené z olověného terče a uranového blanketu postavené na svazku protonů s energií 0,7 GeV Autor: Ondřej Svoboda Katedra: Katedra jaderných reaktorů FJFI Č VUT Vedoucídiplomové práce: RNDr. Vladimír Wagner, CSc., OJS Ú JF AV Č R vedoucího: wagner@ujf.cas.cz Abstrakt: Transmutační systémy založené na podkritických blanketech řízených urychlovači stojí v popředí zájmu moderní vědy. Nejen pro svoje potenciální schopnosti redukovat množství radioaktivních odpadů a transuranů, ale i jako perspektivní zdroj energie jsou intenzivně zkoumány na mnoha zahraničních pracovištích. Vystavením transmutovaného materiálu silným neutronovým polím vznikajícím při tříštivých reakcích vede k přeměně vysoce radioaktivních prvků na prvky s krátkým poločasem rozpadu nebo stabilní. Tato diplomovápráce se zabývástudiem produkce neutronů na tlustém terči odstřelovaném vysokoenergetickými protony. Jádrem práce je vyhodnocení experimentálních dat z experimentu "Energy plus Transmutation" (červen 2004), při kterém byl tlustý olověný terč obklopený uranovým blanketem odstřelován 0,7 GeV protony a vznikající neutronové pole bylo měřeno pomocí neutronových aktivačních detektorů. Ozář ené aktivační fólie byly proměřeny na HPGe detektoru, získaná gama-spektra jsou nyní analyzována a experimentální výsledky jsou konfrontovány se simulacemi s cílem ověření výpočetní správnosti programu MCNPX. Klíč ová slova: ADTT, transmutace, tříštivé (spalační) reakce, MCNPX Title: Determining of the neutron distribution in an assembly composed of a lead target and a uranium blanket irradiated by a proton beam with the energy of 0.7 GeV Author: Ondřej Svoboda Department: Department of Nuclear Reactors, Faculty of Nuclear Sciences and Physical Engineering, Czech Technical University, Prague Supervisor: RNDr. Vladimír Wagner, CSc., DNS NPI AS Č R of the supervisor: wagner@ujf.cas.cz Abstract: Transmutation systems based on subcritical blankets driven by accelerators are investigated by modern science. They are studied intensively at many foreign institutions, not only for their potential ability to reduce the amount of radioactive waste and transuranium, but also as a prospective source of energy. By exposing the transmuted material to strong neutron fields, that stem from spallation reactions, long lived radioactive isotopes are transformed into short-lived or stabile ones. This thesis is focused on studies of the neutron production from spallation reactions in the thick target irradiated by protons. The main part of this work is the evaluation of the experimental data from the experiment "Energy plus Transmutation" (June 2004). During this experiment a thick, lead target was irradiated by 0.7 GeV protons, and the generated neutrons were detected by the neutron activation detectors. Irradiated activation foils were measured on a HPGe detector and the data obtained were analysed. The experimental results are compared with simulations with the aim of qualifying the calculations of MCNPX. Keywords: ADTT, transmutation, spallation, MCNPX 3

4 Obsah: Ú vod Ú vod do problematiky urychlovačem řízených transmutačních technologií Problematika vyhořelého jaderného paliva Urychlovačem řízené transmutační technologie Konstrukce urychlovačem řízených transmutačních systémů Současnásituace na poli ADTT Transmutační reakce Tříštivé (spalační) reakce Metody detekce neutronů Metoda detekce odražených jader Metoda založenána registraci neutronů pomocí štěpení těžkých jader Metoda detekce neutronů pomocí jaderných reakcí typu (n,α) Metoda neutronové aktivační analýzy Příklady možných prahových reakcí pro jednotlivé prvky Experiment Experimentální sestava Monitory svazku Monitory neutronového toku - vyhodnocení aktivačních detektorů Odvození vzorců pro výpočet výtěžku Korekce na γ-γ kaskádní koincidenci Korekce na nerovnoměrné ozařování Zjištění vlivu konečného rozměru měřených zář i čů na získané hodnoty Experimentální výsledky Výsledky vyhodnocení zlatých a hliníkových fólií Výsledky vyhodnocení bismutových fólií Výsledky vyhodnocení yttriových fólií Výsledky vyhodnocení kobaltových fólií Diskuze průběhu získaných závislostí Simulace tříštivých reakcí a transportu neutronů Ú vod do problematiky simulací tříštivých reakcí Simulační programy MCNPX Vstupní soubor pro MCNPX Spektrum neutronů v soustavě Závislost spektra na energii částic svazku Porovnání výtěžků z experimentu a ze simulací Shrnutí výsledků simulací a jejich porovnání s experimentem Závěr...72 Dodatek 1: Tabulky s výtěžky jednotlivých izotopů...74 Dodatek 2: Spektra naměřenána fóliích umístěných v různých pozicích...80 Dodatek 3: Grafy závislostí výtěžků na axiální vzdálenosti...82 Dodatek 4: Vstupní soubor pro MCNPX...84 Dodatek 5: Zjištění vlivu konečného rozměru měřených zář i čů - naměřené hodnoty Seznam tabulek: Seznam obrázků a grafů:...94 Použitáliteratura...96 ZADÁ NÍDIPLOMOVÉ PRÁ CE

5 Ú vod Transmutovat jeden prvek v jiný byl snad odvěký sen lidstva. Změnit kámen ve zlato nebo stříbro, vodu ve víno, o to se pokoušeli alchymisté již v 16. století na dvoře císaře Rudolfa II. Zdali se jim to i přes jejich nekonvenční metody nakonec někdy povedlo, to se již asi nikdy nedozvíme. Přesto lze s trochou fantazie říci, že se jednalo o první vědce studující přeměny prvků, tedy transmutace. Další vlna zájmu o studium transmutací následovala až ve 40. letech dvacátého století, kdy byly objeveny první jaderné reakce. Cílem již nebyla chiméra výroby zlata nebo stříbra, ale veškeré snažení vědců bylo hnáno hlubším motivem, touhou po poznání. Prakticky záhy poté, co pan Rutherford prokázal reakcí alfa částic s dusíkem za vzniku tritia možnosti transmutačních reakcí, vznikaly první návrhy transmutačních systémů. Hlubším výzkumem se však postupně ukázalo, že průmyslové využití těchto myšlenek si vyžádáještě mnoho času a úsilí dlouhé řady vědců. Ani dnes, více jak 80. let od dob pana Rutherforda, nelze považovat problematiku transmutačních reakcí za dobře známou a zvládnutou. V současné době roste tlak široké veřejnosti na konečné vyřešení otázek vyhořelého jaderného paliva. Spolu s pokroky v technice a informatice tak dnes vznikají nové motivace pro studium problematiky transmutačních systémů. Výkony urychlovačů coby stěžejní části uvažovaných transmutačních systémů utěšeně rostou a odpadá tak jedna z posledních vážn ý ch překážek ve stavbě prvních pokusných transmutačních zařízení. Nyní se transmutační systémy nachází prakticky v identické situaci, v jaké byla jadernáenergetika před 50. lety: základní teorie je známa, cíle jsou vytyčeny, zbývávšak dořešit celou řadu technických detailů. Tato diplomovápráce se snaží přinést odpovědi na některé konkrétní otázky z oblasti produkce neutronů v tlustých terčích odstřelovaných svazkem protonů, porovnáním experimentu se simulacemi také přispívák validaci výpočetního kódu MCNPX. Diplomovápráce tématicky navazuje na moje předešlé práce (Rešeršní práce [7], Výzkumný úkol [8]), které jsem vypracovával v průběhu let na Oddělení jaderné spektroskopie, Ú stav jaderné fyziky Akademie věd Č R. Cílem této mé diplomové práce je dále prohloubit znalosti v oblastech tříštivých reakcí a produkce neutronů na tlustých terčích, spolupracovat při vyhodnocování experimentálních dat a provádět simulace v MCNPX. 5

6 1. Ú vod do problematiky urychlovačem řízený ch transmutačních technologií 1.1. Problematika vyhořelého jaderného paliva Ačkoliv od spuštění prvního jaderného reaktoru uplynulo již více než 60 let, některé problémy jaderné energetiky nebyly doposud uspokojivě vyřešeny. Mezi nejtíživější problémy patří otázka vyhořelého jaderného paliva. Toto palivo obsahuje celou řadu dlouhožijících radioaktivních izotopů (poločas rozpadu až 10 7 let), které je třeba bezpečně oddělit od životního prostředí nebo přepracovat tak, aby nemohly uškodit člověku ani přírodě. Průměrnájadernáelektrárna (výkon 1000 MW e ) vyprodukuje každoročně okolo dvaceti tun vyhořelého paliva. Ve světě je v současné době v provozu více než 400 jaderných elektráren a desítky dalších jaderných zařízení, která produkují nebezpečný jaderný odpad. To již představuje značné množství, které je třeba spolehlivě zajistit. Doposud se však používají prakticky pouze dvě metody likvidace vyhořelého jaderného paliva, které jsou považované za přijatelné jak z ekologického, tak z ekonomického hlediska. První metoda likvidace trvalé uloženívyhořelé ho paliva není z ekonomického hlediska příliš perspektivní, neboť v dnešních reaktorech se využije pouze 3-4% celkové energie obsažené v palivu a zbylých 97% představuje štěpitelné nuklidy, které mohou být po přepracování znovu využity. Vyhořelé palivo obsahuje přibližně 3% (v závislosti na typu reaktoru) vysoce aktivních štěpných produktů, které nelze dále k výrobě energie využít. Vyhořelé palivo dále obsahuje celou řadu transuranů, z nichž některé mohou být opět využity například v MOX palivech nebo v jiných typech reaktorů. Přehled nejdůležitějších štěpných produktů a transuranů, které jsou obsaženy ve vyhořelém palivu, je uveden v tabulce níže. Tabulka 1: Ročníprodukce nejvý znamě jších transuranů a ště pný ch fragmentů v lehkovodním reaktoru o vý konu 3000 MW tepelný ch [23] Transuran Produkce Poločas rozpadu Ště pný Produkce Poločas rozpadu kg/rok [roky] fragment kg/rok [roky] 238 Pu 4, Se 0,17 6, Pu 166 2, Kr 0,39 10,7 240 Pu 76,7 6, Sr 13,4 28,8 241 Pu 25,4 14,4 93 Zr 23 1, Pu 15,5 3, Tc 25 2, Np 14,5 2, Pd 7,3 10, Am 16, Sn 0,96 1, Am 0, I 5,8 1, Am 2,99 7, Cs 9, Cm 0,011 28,5 244 Cm 0,58 18,1 137 Cs Sm 0,4 90 6

7 Stavba trvalých úložišť je navíc ekonomicky i konstrukčně velmi náročnáa v poslední době naráží též na odpor ekologických hnutí a obyvatelstva. Proto se v poslední době objevují tendence odložit stavbu úložišť na dobu, kdy již budou alespoň rámcově vyřešeny alternativy likvidace jaderného odpadu a bude tedy možné lépe posoudit danou problematiku. Přesto je nutno poznamenat, že se stavbě hlubinných úložišť v budoucnosti patrně nevyhneme, protože i po přepracování vyhořelého paliva a případné transmutaci radioaktivního odpadu zbude nezanedbatelné množství vysoce radioaktivních látek, které budou muset být bezpečně uloženy. Jejich množství však bude o mnoho řádů menší než pokud bychom ukládali celé palivové soubory, stejně tak časové nároky na trvanlivost úložiště budou výrazně menší. Druhá metoda likvidace přepracovánívyhořelé ho paliva je v dnešní době poměrně dobře zvládnutý technologický proces, kterému se však pro jeho technickou i ekonomickou náročnost věnuje pouze pár zemí na světě (v čele stojí zejména Francie, Rusko a Japonsko). Přepracování vyhořelého paliva také mnoho zemí odmítás obavami o zneužití některých jaderných materiálů obsažených ve vyhořelém palivu (zejména 239 Pu) k výrobě atomové bomby. Přepracované palivo však může sloužit jako cenný zdroj surovin pro výrobu paliv nejen pro klasické jaderné elektrárny (MOX paliva), nýbrž získaný uran 238 a plutonium lze využít také jako palivo v rychlých reaktorech. Přepracování samo o sobě neřeší problém vyhořelého paliva zcela, protože po přepracování zbude menší množství jaderného odpadu, který nelze již dále využít a je nutné ho bezpečně uložit na dlouhou dobu. K řešení této situace by mohly pomoci ADTT systémy. Jednáse v podstatě o transmutační systémy, které by nežádoucí radioaktivní izotopy s dlouhým poločasem rozpadu přeměnily na izotopy s poločasem rozpadu řádově do sta let, případně na zcela stabilní izotopy, což by výrazně usnadnilo problémy s jejich dalším uskladněním. První myšlenky na využití transmutačních reakcí se objevily záhy poté, co se lidé seznámili v průběhu 40.let s jadernými reakcemi. Teprve s postupným studiem transmutačních reakcí se ukázalo, jak komplikovanáje celátato problematika. V průběhu let vznikla celářada koncepcí zařízení, kteráby dokázala efektivně transmutovat požadované izotopy. Mnohé z nich jsou dnes usilovně rozvíjeny a je snaha je postupně uvé st do komerčního provozu. Já se dále zmíním zejména o ADTT systémech Urychlovač em řízené transmutač nítechnologie Pod pojem ADTT (Accelerator Driven Transmutation Technologies) dnes zahrnujeme zejména soubor těchto čtyř programů: a) ATW (Accelerator Transmutation of Waste) urychlovačem řízená transmutace odpadů Jejím cílem je podstatně zkrátit dobu, po kterou by bylo nutné vyhořelé jaderné palivo skladovat, než jeho aktivita poklesne na přirozenou úroveň pozadí. Tomuto projektu se dnes věnují zejména v USA v Los Alamos (C.D.Bowman) [25]. b) ADEP (Accelerator Driven Energy Production), popř. Energy Amplifier (projekt laboratoře CERN) Urychlovačem řízenáprodukce energie může v budoucnosti pomoci vyřešit naše stále rostoucí energetické nároky. Tato technologie je rozvíjena zejména v laboratoři CERN 7

8 (C. Rubbia) [27] a je založena na štěpení uranu 233. Ten by byl získáván z thoria následujícími reakcemi: n Th 22,3 m Th 26,967 d Pa Th + γ Pa + e 233 U + e + ν + ν (1.1) Thorium je jako potenciální palivo výhodné zejména proto, že se jedná o čtyřicátý nejhojnější prvek v zemské kůře (je ho tedy asi třikrát více než v uranu). Vlastní reakce přeměny thoria na uran 233 je neutronový záchyt na jádře 232 Th, po kterém následuje beta rozpad na protaktinium 233 a vzápětí na uran 233. Tato koncepce se v posledních letech začínáintenzivně rozvíjet i v některých rozvojových zemích, které nemají dostatečné zásoby uranu ani fosilních paliv a potřebující pokrýt rostoucí poptávku po elektrické energii. V čele tohoto proudu stojí Indie s největšími zásobami thoria na světě, dále pak Č ína. c) APT (Accelerator Production of Tritium) [30] Urychlovačem řízenáprodukce tritia při vysokých neutronových tocích mohou probíhat ve vhodných materiálech reakce typu (n, 3 H). Tyto reakce se dříve zkoumaly zejména z vojenských účelů (výroba vodíkové bomby), dnes se stejnámyšlenka využívápro mírové účely. Tritium se totiž ukazuje jako velmi vhodné palivo pro termojaderné reaktory. d) ABC (Accelerator Based Conversion) [30] Urychlovačem řízenápřeměna plutonia by mohla do budoucna bezpečně zlikvidovat jeho obrovské zásoby, které zbyly ve vojenských arzenálech po studené válce. Do roku 2010 se odhadované celosvětové zásoby plutonia budou blížit 1000 tunám, u americia 200 tunám [22]. Toto množství představuje na jedné straně významnou bezpečnostní hrozbu, na druhé straně ohromnou energetickou zásobárnu, jež by při racionálním využití mohla vystačit na mnoho desetiletí Konstrukce urychlovač em řízených transmutač ních systé mů Obecné schéma urychlovačem řízených transmutačních zařízení bylo prezentováno již padesátých letech 20. století. Jejich princip je nejlépe patrný z následujícího obrázku [24]. 8

9 Obrázek 1: Základníkomponenty technologie ADTT Urychlovač produkuje svazek protonů nebo jiných nabitých částic o energiích okolo 1 GeV/nukleon a pokud možno co nejvyšším proudu (stovky ma). Tento svazek dopadána terč z těžké ho kovu (Pb, Bi, W,...), kde následně dochází k tříštivým (spalačním) reakcím. Terč je obklopen blanketem, který obsahuje materiál, jež chceme transmutovat. V blanketu tedy dochází k tolik kýžené přeměně dlouhožijících izotopů na izotopy krátkodobé nebo stabilní. V nejčastěji uvažovaných schématech probíháv blanketu kromě transmutací ještě štěpení uranu 233 a jeho produkce z thoria 232. V blanketu však může docházet kromě transmutací i ke štěpení celé řady transuranů, čehož lze využít. V takovém případě může mít blanket následující části [24]. Obrázek 2: Schéma blanketu pro transmutaci aktinidů 9

10 a) vnitřní část blanketu obsahuje těžkou vodu nebo jiný vhodný moderátor, který má za úkol zmoderovat energetické spektrum neutronů vyletujících z terče. V moderátoru mohou být rozpuštěny některé izotopy, k jejichž transmutaci je zapotřebí neutronů s vyšší energií nežli s tepelnou. b) střední část blanketu obsahuje roztavené soli (jako nejperspektivnější se jeví BaF 2 a LiF). V těchto solích jsou rozpuštěny izotopy, které chceme transmutovat, a také uran 233, který se zde štěpí. V této části blanketu se tak uvolňuje značné množství tepla, které se odvádí cirkulací soli skrz aktivní zónu do tepelných výměníků. Teplota roztavených solí na výstupu z reaktoru je poměrně vysoká (uvažuje se o 700 o C a výše), což umožňuje tomuto systému velmi dobrou termodynamickou účinnost. Elektřinu lze pak vyrábět standardním způsobem v parním cyklu. Vysoká teplota na výstupu se však také jeví jako perspektivní při výrobě vodíku z vody. c) vnější část - obsahuje opět vhodný moderátor (těžkou vodu) s rozpuštěným thoriem 232. Dochází zde k jeho přeměně na uran 233, který poté slouží jako palivo. Vý bě r vhodného materiálu terče je jedna z nejdůležitějších otázek, kterou je nyní nutno vyřešit. Materiál terče musí splňovat celou řadu mnohdy protichůdných kritérií. Důraz je kladen především na jeho dostupnost, vhodné tříštivé vlastnosti (vysoké A a Z), hustotu, tepelnou vodivost, bod tání a varu, schopnost sekundární aktivace a radioaktivitu produktů tříštivých reakcí. Vhodné materiály pro terčík lze rozdě lit do třískupin [6]: a) Prů točné neštěpné terčíky z roztavené ho olova nebo bismutu, případně jejich slitin. Koncepce terčíku z tekutého kovu se také vyvíjí s použitím tekutého lithia jako primárního zdroje vysokoenergetických neutronů. Výhodou průtočného terčíku je podstatně vyšší možné výkonové zatížení, neboť tekutý kov umožňuje velmi efektivní chlazení terče prouděním. Jistou nevýhodou je, že ze čtyř stabilních izotopů olova ( 204 Pb, 206 Pb, 207 Pb, 208 Pb) může ze dvou ( 204 Pb, 206 Pb) záchytem neutronu vznikat dlouhožijící radioaktivní izotop 205 Pb s poločasem rozpadu 1,53(7) x 10 7 let. Z jediného stabilního izotopu bismutu 209 Bi mohou záchytem neutronu vznikat dva dlouhožijící izotopy 208 Bi s poločasem rozpadu 3,68(4) x 10 5 let a 210 Bi s poločasem rozpadu 3,04(6) x 10 6 let. b) Pevné neštěpné terčíky jsou navrhovány z tantalu (stabilní izotop 181 Ta) či wolframu (stabilní izotopy 180 W, 182 W, 183 W, 184 W, 186 W) ve formě destiček. Hlavní výhodou těchto terčů je nižší zbytkové teplo a nižší radioaktivita. Další výhodou pevného terčíku je jeho vysoká hustota, například pro wolfram 19,3 g/cm 3 (nejvyšší z uvažovaných neštěpných materiálů). Chlazení terče lze provádět například těžkou vodou. c) Využitíterčíku z přírodního uranu nebo thoria, stejně jako další varianty izotopového složení aktinidů, nabízí zvýšení toku rychlých neutronů díky probíhajícímu štěpení. Jeho nevýhodou je však vysoká hodnota účinného průřezu pro záchyt neutronu, produkce 236 U (poločas rozpadu 2,342(3) x 10 7 let), vysoce toxického 210 Po (poločas rozpadu 138,376(2) dní) a dalších dlouhožijících izotopů a také vyšší zbytkové teplo. V tomto případě může jako terč sloužit přímo přepracovávaný radioaktivní materiál. 10

11 Nejčastěji uvažované materiály vhodné pro terčíky jsou uvedeny spolu s jejich nejdůležitějšími fyzikálními vlastnostmi v následující tabulce: Tabulka 2: Přehled základních fyzikálních vlastnostímateriálů nejvhodně jších pro tříš tivé terče [6] Prvek Z Hmotové číslo Hustota [g/cm 3 ] Bod tavení [ o C] Bod varu [ o C] Tepelná kapacita [Jg -1 K -1 ] Tepelná vodivost [Jcm -1 s -1 K -1 ] Ta , , ,142 0,578 W ,84 19, ,134 1,88 Pb ,2 11,35 327, ,13 0,347 Bi ,9804 9, , ,142 0,083 Th , , ,117 0,377 U , , ,117 0,268 Np 93 (237) 20, Pu 94 (244) 19, Am 95 (243) 13, Na následujícím obrázku si můžeme udělat představu, jak by mohl takový transmutační reaktor jako celek vypadat: Obrázek 3: Možné konstrukčnířešenítransmutačního systému [24] Reaktor se sestáváz nádoby, kteráobsahuje v podstatě celý primární okruh včetně výměníků tepla a čerpadel. Toto uspořádání mánesporné výhody, neboť veškerý radioaktivní materiál je pevně uzavřen nejen ve vlastním primárním okruhu, ale navíc ještě v reaktorové nádobě, takže i při jakémkoli porušení těsnosti blanketu nebo výměníků tepla neunikne radioaktivita do okolí. 11

12 Otázkami konstrukce transmutačního reaktoru nekončí zdaleka nejzávažnější část transmutačního systému. Na primární okruh s roztavenými solemi musí bezprostředně navazovat kontinuální izotopická separace, která z taveniny odstraní již transmutované izotopy tak, aby nedošlo k jejich opětovné aktivaci v reaktoru. Po doplnění taveniny o nové izotopy určené k transmutaci, je možné taveninu opět vrátit do primárního okruhu transmutoru. Celátato fáze je po chemické stránce velmi náročnáa stejně jako v současných pracovištích přepracujících vyhořelé jaderné palivo je třeba zajistit, aby nemohlo dojít k úniku radioaktivity během přepracování a izotopické separace. Transmutační systém je konstruován jako trvale podkritický, což značně zvyšuje jeho bezpečnost. Při jakýchkoli problémech a vypadnutí urychlovače se celý systém samovolně zastavuje a štěpnáreakce se tak nemůže vymknout kontrole. Jako další významnou přednost takovýchto systémů lze považovat fakt, že pracují za běžných tlaků a není tak u nich nutná speciální tlakovánádoba. Tím se výrazně snižuje ekonomickánáročnost celého zařízení a zvyšuje bezpečnost provozu. Praktickému využití takovýchto transmutačních systémů však zatím brání zejména neefektivně nízký výkon jedné z nejdůležitějších částí urychlovače. Přestože díky rozličným výzkumným aktivitám prodělala urychlovačovátechnika v posledních desetiletích obrovský pokrok, stále ještě svými parametry nevyhovuje požadavkům ADTT systémů (zejména intenzitou a spolehlivostí). Vzhledem k technickému pokroku, zejména na poli supravodivých magnetů, počítačů a elektroniky, je dosažení potřebných výkonů v brzké době více než pravděpodobné. Tím vznikají nové motivace ke hlubšímu studiu nejen dílčích problematik transmutačních systémů, ale i ke studiu komplexních technologických celků Současná situace na poli ADTT V současné době (rok 2006) se připravuje několik významných experimentů. Tyto experimenty mají za cíl ověřit chování velkého podkritického blanketu hnaného urychlovačem, neutronová pole uvnitř blanketu a základní neutronové charakteristiky. Některázařízení budou již svými parametry na rozhraní experimentálních a demonstračních jednotek, stručný přehled těch nejdůležitějších je uveden v následující tabulce a obrázcích. 12

13 Tabulka 3: Přehled vybraný ch projektů ADS [22] Projekt, země Zaměření Energie ve svazku Účel Stav ADS TRASCO 30 MW transmutace tepelný výkon 1500 ve vývoji INFN Italy (1 GeV; 30 ma) MW BARC transmutace, 30 MW ADS ve vývoji Indie Th cyklus (1 GeV; 30 ma) CONCERT 5 MW víceúčelový demonstrační ADS projekt Evropa Moscow Meson Factory INR, Rusko J-PARC Japan Linac for ADS IHEP, China KOMAC Test Facility HIPER KTF, Korea ENNG - XADS ITEP, Russia Kart - XADS KURRI, Japan víceúčelový víceúčelový víceúčelový víceúčelový víceúčelový víceúčelový (1,3 GeV; 3,8 ma) do 3 MW (0,5-1 GeV; 0,1-3 ma) 750 kw (600 MeV, 1 ma) do 450 kw ( MeV, 3 ma) v první fázi 40 kw (20 MeV, 2 ma) kw ( MeV, 0,5-2 ma) kw ( MeV, 1 mikroa) demonstrační ADS tepelný výkon 4-6 MeV lehkovodní reaktor ADS tepelný výkon 800 MeV XADS ADS tepelný výkon 5 MW těžkovodní reaktor XADS tepelný výkon 100 kw XADS návrh ve vývoji ve vývoji ve výstavbě ve výstavbě ve výstavbě 13

14 Grafické koncepty některých projektů jsou znázorněny na následujících obrázcích: Obrázek 4: Zleva doprava: ANSALDO (Italy) 80 MW chlazeno tekutý m Be, FRAMATOM (Francie) 80 MW chlazeno plynem [22] Obrázek 5: MSCK CEN (Belgie) projekt Myrrha, 50 MW chlazeno tekutý m Be [22] 14

15 2. Transmutačníreakce Transmutace je obecně jakákoli přeměna, při které dochází ke změně ve složení atomového jádra. K transmutačním reakcím proto neřadíme například excitace a deexcitace jader. Jádra se od sebe liší nejen počtem protonů, které určují, o jaký prvek se jedná, ale i počtem neutronů, které ovlivňují některé další fyzikální vlastnosti, jako je například stabilita nebo relativní atomováhmotnost. V přírodě se celkem běžně můžeme setkat s mnoha izotopy jednoho prvku, tedy s jádry o stejném počtu protonů, ale rozdílném počtu neutronů. Mnoho z nich vzniklo přirozenými transmutačními reakcemi, jako příklad lze uvést třeba vznik uhlíku 14 nebo tritia v atmosféře za přispění kosmického zář ení: N + n C H N + n C H Transmutační reakce jsou tedy v přírodě poměrně běžné. Radioaktivní jádra vznikající v jaderných reakcích lze principiálně obdobnými reakcemi přeměnit na jádra stabilní či krátce žijící. Již v roce 1951 získali Sir John D. Cockroft a Ernest T. S. Walton Nobelovu cenu za transmutaci atomových jader. Štěpné produkty ve vyhořelém palivu se z velké části rozpadají β rozpadem s dlouhým poločasem rozpadu. Aby byly tyto materiály převedeny na stabilní nuklidy, musí dojít většinou k několikanásobnému záchytu neutronu a následnému beta rozpadu nebo štěpení. Jako příklad lze uvést např. dlouhodobý štěpný produkt technecium ( 99 Tc) s poločasem rozpadu 2, let. Schéma transmutace tohoto nuklidu je uvedeno na následujícím obrázku: 1 Obrázek 6: Schéma transmutace 99 Tc [16] Transmutace samotnátedy problémem není, jde jen o to připravit vhodné podmínky pro její zdárný průběh. Již v samotném jaderném reaktoru během provozu dochází k transmutacím nechtěných produktů štěpení. Tyto transmutace však nejsou příliš efektivní z důvodů nízkého neutronového toku. Navíc je tato v podstatě parazitní absorpce neutronů ve štěpných produktech značnou zátěží již tak vypjaté neutronové bilance v reaktoru. Dalším nepříznivým faktorem je též zpětnáaktivace již transmutovaných stabilních jader. Proto je třeba zkonstruovat novázařízení s ohledem na tato specifika. 15

16 3. Tříš tivé (spalační) reakce K dosažení efektivní transmutace radioaktivních odpadů pomocí neutronů je potřeba dosáhnout velmi vysokých intenzit hustot neutronových toků, zhruba n.cm -2.s -1, což je řádově stokrát více než u dnešních jaderných reaktorů, kde je zdrojem neutronů řetězová reakce. Jedním z možných způsobů, jak by bylo možné získat takto vysoké hustoty neutronového toku jsou tříštivé (spalační) reakce. Silný urychlovač by ozařoval svazkem vysokoenergetických částic terčík z vhodného materiálu a docházelo by přitom k tříštivým reakcím. V těchto reakcích vznikámimo jiné také velké množství neutronů (řádově desítky). Je však nezbytně nutné doplnit naše znalosti těchto reakcí v závislosti na energii nalétávající částice, materiálu terčíku a jeho geometrii a dalších činitelích, což může mít ve výsledku podstatný vliv na efektivitu celého procesu. Prů běh tříš tivé reakce: Obrázek 7: Obecné schéma tříš tivé reakce [5] Tříštivá reakce je proces, ve kterém se sráží urychlovačem urychlená částice (obvykle proton) s terčíkovým jádrem, pronikádo něj a předávámu svoji energii. Jednotlivé nukleony terčíkového jádra získávají v pružných srážk ách s pronikající částicí energii a distribuují ji pomocí dalších srážek s okolními nukleony po celém jádře dochází k tzv. vnitrojaderné kaskádě. K tříštivým reakcím se nejčastěji používají lehkájádra pro jejich malé ionizační ztráty. Zpravidla se jedná o protony, jejichž urychlování je dnes dobře zvládnuto. O něco výhodnější by bylo použití deuteronů, které mají stejné ionizační ztráty jako protony, díky vyšší hmotnosti však přináší do terče více energie. Jejich urychlování však není tak běžné a přináší mnohé problémy (zpravidla nižší intenzita svazku, získání a manipulace s deuteriem atd.). 16

17 Obrázek 8: Průbě h vnitrojaderné kaskády [29] Průběh tříštivé reakce a její výsledky závisí zejména na energii nalétávající částice, na jejím typu a na materiálech terče. Při nízkých energiích ( GeV) se veškeré interakce odehrávají na úrovni nukleonů a proces se nazývá nukleonová kaskáda. Se vzrůstající energií dopadající částice dochází postupně k překročení prahových hodnot energií pro produkci částic v nukleon nukleonových interakcích. Nejprve (při energiích řádově stovek MeV) vznikají piony, při vyšších energiích (2 10 GeV) vznikají i těžší hadrony [3]. Vnitrojaderné kaskády se pak účastní nejen nukleony, ale i vznikající hadrony, které mohou dále interagovat mezi sebou, dochází k tzv. hadronové kaskádě. Vznikající částice jsou emitovány převážn ě ve směru nalétávající částice a mohou vyvolávat další tříštivé reakce. Jedná se především o neutrony, které díky svému neutrálnímu náboji neztrácí energii ionizací, a proto mohou pronikat hlouběji do materiálu. Po skončení vnitrojaderné kaskády je energie rovnoměrně rozptýlena po celém jádře, které je ve vysoce vzbuzeném stavu. Jádro se této přebytečné energie může zbavit v procesu předrovnovážn é emise, při které jsou emitovány opět vysokoenergetické částice. Dále může následovat buďto proces vysokoenergetického štěpení nebo vypařování. Toto vypařování (evaporace) i štěpení je co do prostorového rozdělení produkovaných částic izotropní. V poslední fázi přispívají ke zmenšení energie jádra gama a beta přechody. 17

18 4. Metody detekce neutronů K detekci neutronů jako nenabitých částic je třeba vždy využít jejich interakcí se specifickými materiály a sledovat produkty těchto reakcí. V principu se vlastně jednáo převedení neionizující částice na částice ionizující nebo zář ení γ, které lze zachytit pomocí detektoru [18]. K detekci neutronů lze přistupovat obecně dvěma způsoby podle toho, zdali potřebujeme znát okamžité hodnoty hustot neutronových toků nebo nám stačí získat informace dodatečně, až po skončení experimentu. Zpravidla nejjednodušší je metoda neutronové aktivační analýzy, při které je do neutronového toku vložen vhodný materiál, jež se aktivuje. Gama-linky aktivačních produktů jsou posléze měřeny pomocí různých detektorů, jednáse tedy o off-line metodu měření hustot neutronového toku. Potřeba okamžitého sledování průběhu experimentů si vynutila vyvinutí celé řady elektronických detektorů, které umožňují zjistit okamžité údaje o hustotách neutronových toků. Jak již bylo zmíněno, neutrony jsou neionizující částice a v jakémkoli detektoru tak samy o sobě nezanechávají žádnou informaci o své přítomnosti. Využíváse proto celářada reakcí, v nichž neutron interaguje s materiálem a vznikají nabité částice, jež lze dobře detekovat. Mezi nejčastěji používané metody dnes patří: metoda detekce odražených jader, metoda založená na registraci neutronů pomocí štěpení těžkých jader, metoda detekce produktů jaderných reakcí vyvolaných neutrony. V následujících odstavcích se pokusím princip těchto metod nastínit Metoda detekce odražený ch jader Tato metoda se používák detekci rychlých neutronů. Kolimovaný svazek neutronů se vede na konvertor (látky bohaté na vodík), ze kterého jsou pružnými srážkami vyráženy protony, které jsou následně detekovány například scintilačním detektorem, ionizační komorou atd. Pokud určíme směr a energii protonu, lze určit i energii původního neutronu Metoda založená na registraci neutronů pomocíště penítěžkých jader Této metody se používák detekci tepelných nebo rychlých neutronů v jaderných reaktorech. Plynové detektory jsou na vnitřní straně pokryty vrstvou štěpitelného materiálu ( 235 U, 238 U...), který je snadno štěpitelný neutrony dané (sledované) energie. Vznikající štěpné produkty mají vysokou kinetickou energii a způsobují tak masivní ionizaci uvnitř detektoru. To vede k silným impulsům na výstupu, které lze poměrně snadno odlišit od pozadí a ionizace způsobené ostatními částicemi, které se běžně za provozu v jaderném reaktoru vyskytují (zejména γ-zář ení). Jako typický příklad těchto detektorů mohou sloužit například detektory SNM10 (nebo SNM13, SNM12...), které se používají na školním reaktoru VR-1 Vrabec [19]. Jsou to koronové detektory s koaxiální geometrií, jejichž vnitřní povrch je pokryt obohaceným uranem. Detektory jsou umístěny uvnitř aktivní zóny a napájeny vysokým napětím ( V) Metoda detekce neutronů pomocíjaderný ch reakcítypu (n,a) K registraci pomalých neutronů lze využít také reakcí 10 B(n,α) 7 Li, 6 Li(n,α) 3 H a 3 He(n,p) 3 H. V těchto reakcích se opět jednáo převod neutrálního neutronu na nabitou částici, kterou je poté možno detektovat v libovolném detektoru (plynový detektor, scintilační detektor atd.) Jako typický příklad lze uvést Geiger-Mullerovy počítače plněné trifluoridem bóru BF 3. 18

19 Tyto on-line metody umožňují okamžité zpracovávání výsledků, mají však také své nevýhody, jež vylučují jejich použití v některých aplikacích. Jsou především náchylné na vliv pozadí, elektronické a magnetické šumy v jejich okolí a v neposlední řadě jejich výsledky stojí a padají s kvalitou použitých detektorů. Také sama vysoká intenzita neutronových toků v některých experimentech vylučuje použití elektronických detektorů. V neposlední řadě hrají roli i rozměry detektorů a příslušné elektroniky. I nejmenší elektronické detektory mají objemy v řádech jednotek cm 3, což může lokálně narušit sledované neutronové pole. Také jejich umístění ve zkoumané sestavě, vyvedení kabeláže a umístění elektroniky býváobvykle komplikované. Vzhledem k povaze našeho experimentu, tedy měření silného neutronového pole v poměrně kompaktním blanketu, byla zvolena jako nejvhodnější metoda neutronové aktivační analýzy. Použití slabých fólií z různých materiálů umožnilo přesné měření integrálního neutronového toku, díky využití prahových reakcí lze hovořit do jisté míry i o spektrometrii. Bližší seznámení s touto metodou je jednou z významných částí mé práce, proto ji v následujícím odstavci rozvedu poněkud blíže Metoda neutronové aktivačníanalý zy Jednou z vhodných metod pro detekci a spektrometrii neutronů je metoda aktivačních detektorů. Tato metoda využívárůzných prahových reakcí na vhodných materiálech, které umožňují určit nejen tok neutronů, ale částečně i jejich energetické spektrum. Metoda aktivačních detektorů neumožňuje zpracovávat výsledky v reálném čase, neboť ozář ené detektory je třeba vyhodnotit pomocí detektoru γ zář ení a získanáspektra dále zpracovat. Aktivační detektory jsou však velmi malé a umožňují měřit i v místech, kde by umístění klasického elektronického detektoru nebylo z důvodů prostoru možné. Nevyžadují navíc náročnou elektroniku, kteráby musela odolávat radiačnímu prostředí terče při ozařování. Další výhodou je nulová"mrtvádoba" i při nejvyšších tocích. Metoda měření neutronových polí pomocí neutronové aktivační analýzy mávšak i své nevýhody. Mezi ně patří především pracnost a časová náročnost, komplikovanost naměřených spekter a potřeba dobré znalosti účinných průřezů všech uvažovaných reakcí. Jak již bylo řečeno, metoda neutronové aktivační analýzy je založena na jaderných reakcích vyvolaných neutrony. Tyto reakce vedou k přeměně stabilních izotopů na nestabilní, jejichž rozpad lze sledovat. V praxi se používají především různé kovové fólie coby aktivační detektory, které se vkládají na místa, kde chceme neutronové toky měřit. Při jejich použití je však třeba znát teoretické pozadí sledovaných jevů, níže je proto uveden stručný úvod do neutronové aktivační analýzy. Neutrony interagují s látkou převážn ě silnou interakcí. Síla jejich elektromagnetického a slabého působení je o několik řádů slabší a proto ji můžeme ve většině případů zanedbat. Silné interakce lze však s výhodou využít ke studiu neutronového pole při průchodu materiálem způsobují neutrony celou řadu jaderných reakcí, jejichž průběh a četnost závisí na energii a počtu nalétávajících neutronů. Většina těchto reakcí probíhá až od určité hodnoty (prahové) energie neutronu. Aby tedy neutron vyvolal prahovou reakci na daném jádru, musí mít nějakou minimální kinetickou energii. Různé reakce mají zpravidla různé prahové energie, čehož lze snadno využít pro spektrometrické účely. K nejčastějším reakcím patří absorpce neutronu (n,γ) a prahové reakce typu (n,2n) až (n,xn). Při nich mohou vznikat izotopy, které jsou radioaktivní. Z analýzy spektra zář ení gama, které doprovází jejich rozpad, lze určit množství, v jakém se během ozařování v daném místě naprodukovaly. 19

20 Aktivační detektory mohou mít například podobu sendvičů folií z různých kovů. Č asto se používají monoizotopické materiály jako je kobalt, zlato, hliník nebo bismut, což jsou snadno zpracovatelné nejedovaté kovy a s neaktivovanými detektory se snadno pracuje. Výjimečněji se objevují také aktivační detektory z india, tantalu, yttria a některé další. Rozměry aktivačních detektorů musí být dostatečně malé, aby nezpůsobovaly přílišné změny v neutronovém poli v daném místě a při měření na detektoru je bylo možné považovat za bodové zdroje. Na druhou stranu však nesmí být příliš malé, aby se v nich mohl naprodukovat dostatečný počet radioaktivních jader. Velikost aktivačního detektoru je tedy vždy kompromisem mezi těmito požadavky. Pro zrekonstruování struktury neutronového pole je ale vždy důležité znát u všech prahových reakcí závislost účinného průřezu na energii. Tvar energetického spektra pak získáme na základě řešení Fredholmových rovnic. Konkrétně pro i-tý typ reakce má Fredholmova rovnice tvar i i ) 0 λ = Φ ( E) σ ( E de, (4.1) kde λ i je pravděpodobnost, že došlo k této reakci, σ = (E) je závislost jejího účinného i σ i průřezu na energii a Φ = Φ (E) je hledaná funkce, která udává, kolik neutronů mělo v daném místě energii E. Veličinu λ i lze spočítat jako podíl celkového množství radioaktivních jader, kteráse v i-tém typu reakce naprodukovala, ku počtu jader ve folii, na kterých k této reakci dochází a jež byla vystavena účinkům neutronového pole. Podstatné však je, že pro prahové reakce není nutné integrovat daný vztah od nuly, ale zcela postačuje, když za spodní mez vezmeme prahovou energii E prah konkrétní reakce. Pro energie menší než E prah je totiž účinný průřez reakce nulový. Výsledný tvar energetického spektra je tím přesnější, čím více prahových reakcí máme k dispozici. V praxi je však přepočet mezi počtem naprodukovaných jader a původním neutronovým tokem velmi komplikovaný a provádí se jen v určitých specifických případech. Na vině je zejména výpočetní náročnost a neznalost účinných průřezů pro celé spektrum uvažovaných energií neutronů a použitých aktivačních detektorů. 20

21 Mikroskopický ú činný průřez (relativní) 1 0,9 0,8 0,7 0,6 0,5 0,4 0,3 0,2 0,1 Au-196 Au-195 Au-194 Au-193 Au-192 Au Energie [MeV] Obrázek 9: Příklad závislosti účinný ch průřezů prahový ch reakcína zlatě na energii neutronu nasimulovaný pomocímcnpx Velmi výhodné je při neutronové aktivační analýze použití monoizotopický ch materiálů. Monoizotopické materiály mají pouze jeden stabilní izotop, takže lze s dobrou přesností říci, že k jaderným reakcím dochází pouze na stabilních nuklidech. K reakcím neutronů s již aktivovanými jádry (radioaktivními izotopy mateřského jádra nebo produkty z jeho radioaktivního rozpadu) může samozřejmě docházet, ale vzhledem k počtu těchto jader v terčíku je pravděpodobnost takovýchto reakcí velmi malá, obvykle v řádu

22 4.5. Příklady možných prahových reakcípro jednotlivé prvky Tabulka 4: Prahové reakce na zlatě [11], [12] Reakce Prahováenergie [MeV] Poločas rozpadu 197 Au (n,2n) 196 Au 8,1 6,183 d 197 Au (n,3n) 195 Au 14,8 186,1 d 197 Au (n,4n) 194 Au 23,2 38,02 h 197 Au (n,5n) 193 Au 30,2 17,65 h 197 Au (n,6n) 192 Au 38,9 4,94 h 197 Au (n,7n) 191 Au 45,7 3,18 h 197 Au (n,8n) 190 Au 54,5 42,8 min 197 Au (n,9n) 189 Au 61,8 28,7 min 197 Au (n,10n) 188 Au 70,9 8,84 min Na zlatě lze dále sledovat bezprahovou reakci 197 Au(n,γ) 198 Au, kterámávelký účinný průřez pro epitermální a rezonanční neutrony. Tabulka 5: Prahové reakce na bismutu [11], [12] Reakce Prahováenergie [MeV] Poločas rozpadu 209 Bi (n,2n) 208 Bi 7,3 3,68*10 5 let 209 Bi (n,3n) 207 Bi 13,9 31,55 let 209 Bi (n,4n) 206 Bi 22,6 6,243 d 209 Bi (n,5n) 205 Bi 29,6 15,31 d 209 Bi (n,6n) 204 Bi 38,1 11,22 h 209 Bi (n,7n) 203 Bi 45,2 11,76 h 209 Bi (n,8n) 202 Bi 54 1,72 h 209 Bi (n,9n) 201 Bi 61,4 1,8 h 209 Bi (n,10n) 200 Bi 70,8 36,4 m 209 Bi (n,11n) 199 Bi 78,4 27 m Jádro bismutu 209 Bi mávýrazný přebytek neutronů nad protony. Při interakci s neutronovým polem na něm může probíhat celářada prahových reakcí. Vznikající izotopy mají poločasy rozpadu v řádu několika hodin, což je pro náš experiment ideální doba. Vzhledem k široké paletě reakcí jsou však naměřenáspektra velmi složitáa komplikovaná. 22

23 Tabulka 6: Prahové reakce na hliníku [11], [12] Reakce Prahováenergie [MeV] Poločas rozpadu 27 Al (n,p) 27 Mg 1,9 * 9,458 m 27 Al (n,α) 24 Na 5,5 * 14,959 h Na stabilním izotopu hliníku 27 Al by se v principu daly studovat dvě aktivační reakce - 27 Al (n,p) 27 Mg a 27 Al (n,α) 24 Na. Reakce vedoucí na hořčík mávšak velmi krátký poločas rozpadu, a protože mezi ozář ením a měřením jednotlivých aktivovaných detektorů uběhly mnohdy hodiny, nebyly gama-linky od hořčíku detekovány. Tabulka 7: Prahové reakce na kobaltu [11], [12] Reakce Prahováenergie [MeV] Poločas rozpadu 59 Co (n,2n) 58 Co 13,3 78,82 d 59 Co (n,3n) 57 Co 24,6 271,79 d 59 Co (n,4n) 56 Co 41,7 77,27 d 59 Co (n,5n) 55 Co 56,2 17,53 h 59 Co (n,6n) 54 Co 74,5 193,23 ms 59 Co (n,7n) 53 Co 90,3 240 ms 59 Co (n,8n) 52 Co 109,9 18 ms V kobaltových fóliích vystavených toku tepelných neutronů probíhábezprahová reakce 59 Co(n,γ) 60 Co. Tento zář i č je však často používán při kalibracích detektorů a jeho linky 1173,24 kev a 1332,5 kev lze dnes nalézt v pozadí mnoha spektroskopických pracovišť. Při zpracování naměřených dat je proto na toto třeba dávat pozor. Tabulka 8: Prahové reakce na yttriu [11], [12] Reakce Prahováenergie [MeV] Poločas rozpadu 89 Y (n,γ) 90 Y 0 3,19 h 89 Y (n,2n) 88 Y 11,5 106,65 d 89 Y (n,3n) 87 Y 20,8 79,8 h 89 Y (n,4n) 86 Y 32,7 14,74 h 89 Y (n,5n) 85 Y 42,1 2,68 h 89 Y (n,6n) 84 Y 54,4 39,5 min 89 Y (n,7n) 83 Y 63,7 7,08 min 89 Y (n,8n) 82 Y 76,8 9,5 s 89 Y (n,9n) 81 Y 85,6 70,4 s 89 Y (n,10n) 80 Y 98,3 35 s Na yttriu lze dále najít celou řadu rozpadových produktů jako je například 85 Sr, 83 Sr, 83 Rb, 82 Rb, 81 Rb, 77 Kr, 77 Br a další. * Práh reakce určen pouze z rozdílu hmotností, ve skutečnosti je o něco vyšší vlivem Coulombovské bariéry. 23

24 5. Experiment Hlavní částí této práce je zpracování části výsledků z experimentu, který proběhl v SÚJV Dubna. Tento experiment je součástí programu "Energy plus Transmutation", což je mezinárodní projekt zabývající se možnostmi produkce energie a transmutace radionuklidů s použitím urychlovačů. V rámci tohoto projektu, který začal již v devadesátých letech, proběhla celářada experimentů. Byly studovány rozličné konstrukce terčů, vhodné terčové materiály a schopnosti vznikajícího neutronového pole transmutovat některé izotopy ( 127 I, 129 I a další), například [1], [4], [9], [17]. V poslední době probíhají experimenty, jež se zabývají složitějšími systémy terče a uranového blanketu. Experiment, který je analyzován v této diplomové práci, je poslední ze série experimentů s danou konfigurací terče, dříve proběhly měření s energiemi protonů 1; 1,5 a 2 GeV. Získáváme takto ucelený systematický přehled o neutronových polích v sestavě při různých energiích dopadajících protonů a zároveň jsme schopni ověřit simulace napočtené v MCNPX. Koncem listopadu 2005 byl navíc proveden první ze série experimentů se shodným blanketem, ale deuterony jako částicemi svazku Experimentálnísestava Experimentální sestava se skládala z mohutného olověného terče (průměr 8,4 cm, délka 48 cm) a z uranového blanketu (celkem 206,4 kg přírodního uranu). Celý terč i blanket byly rozděleny do čtyř částí. Jednotlivé části blanketu se skládaly z 30 uranových tyčí (průměr 3,6 cm, délka 10,4 cm) pokrytých hliníkovým obalem. Mezery mezi částmi sloužily jako prostor pro měření a byly vybaveny přesnými držáky planárních aktivačních detektorů. Tento systém byl ozařován protony s energií 0,7 GeV z urychlovače Nuclotron (JINR Dubna). Experimentální uspořádání je patrné i z následujícího obrázku: Obrázek 10: Pb terč a uranový blanket sestavy Energy plus Transmutation Celý blanket byl navíc uložen v dřevěné bedně, kterásloužila jako radiační stínění. Stěny bedny byly vyplněny polyetylénovými kuličkami, které moderovaly neutrony unikající z blanketu. Vnitřek bedny byl navíc pokryt vrstvou kadmia, které pohlcovalo tepelné neutrony pronikající z okolí zpět k blanketu a zamezovalo tak zkreslování experimentálních výsledků. Tato bedna i dřevěnápodložka pod blanketem však měly velký vliv na energetické spektrum 24

25 neutronů v systému v oblastech rezonančních a epitermálních energií, což dokazují i simulace ukázané dále. Obrázek 11: Schéma experimentálnísestavy Energy plus Transmutation Celé ozařování trvalo více než 8 hodin a celkový tok protonů byl 5, (údaj z integrátoru svazku). Průběh ozařování je vidět v následujícím grafu. 3,0E+10 2,5E+10 poč et protonů/vý stř el 2,0E+10 1,5E+10 1,0E+10 5,0E+09 0,0E+00 17:00:06 18:13:41 19:27:23 20:41:37 21:55:02 23:08:45 00:22:35 01:36:08 čas Obrázek 12: Průbě h ozařování- vý pis z integrátoru svazku 25

26 Z grafu je patrné, jak je pro budoucí ADT systémy stěžejní otázka dobrého urychlovače. Na druhou stranu je třeba poznamenat, že Nuclotron je experimentální zařízení konstruované pro urychlování širokého spektra nabitých částic na různé energie. U jednoúčelového zařízení lze předpokládat mnohem vyšší spolehlivost. Navíc energie protonů 0,7 GeV leží při spodní hranici energií, na kterých je Nuclotron schopen pracovat, což se projevilo i na fokusaci svazku. Proto jsou velmi důležité údaje z monitorů svazku, jež jsme umístili před terč. Urychlovač Nuclotron Jak již bylo zmíněno výše, proběhlo ozařování na supravodivém urychlovači Nuclotron. Tento urychlovač se nachází v SÚ JV (Spojený ústav pro jaderných výzkum), Dubna, Rusko. Ve správě ho má laboratoř LVE (Laboratoř vysokých energií) a je umístěn v urychlovačovém komplexu spolu s původním Synchrofázotronem [21]. Nuclotron je v provozu od března 1993, uvažovanádostavba boosteru a inovace stávajícího urychlovače se z finančních důvodů stále odkládá. Vlastní prstenec Nuclotronu je uložen v tunelu 3,7 metru pod úrovní podlahy haly Synchrofázotronu (tento tunel byl původně projektován pro kabely a vakuový systém Synchrofázotronu). Urychlovač se skládá z celkem 96 dipólů, 64 kvadrupólů a 32 korekčních magnetů, celková délka prstence je 251,5 metru. Všechny magnety jsou supravodivé ze slitiny NbTi, vyztužené mědí, provozní teplota 4,5 4,7 K. Magnety vytváří při proudu I = 6,4 ka magnetické pole o síle B = 2 2,2 T a dokáží zvládnout změny magnetického pole db/dt = 2 4 T/s. Chlazení zajišťují tři heliové kompresorové jednotky po 1,6 kw chladícího výkonu (při 4,5 K). Nuclotron vynikávelmi nízkou měrnou hmotností magnetického systému na metr délky (pouze 320 kg/m) Přesto je celková hmotnost chlazených součástí přes 80 tun. Doba chlazení z pokojové na provozní teplotu je obvykle 100 hodin. Nuclotron umožňuje urychlovat celou řadu prvků od p, d a He až po těžké Xe, Ta, U. Intenzita svazku se pohybuje v závislosti na druhu urychlovaných jader od 10 8 do /pulz. Tabulka 9: Srovnánízákladníparametrů Synchrophasotronu a Nuclotronu [21] Parametr Synchrophasotron Nuclotron Maximální kinetickáenergie - protony [GeV] 9 12,8 Maximální kinetickáenergie - Z/A=1/2 [GeV/A] 4 6 Opakovací doba (p.p.s.) 0,1 0,5-1,0 Extrakční doba [s] 0,5 10 Vakuum [torr] Vlastní spotřeba [MW] 8 1,5 Maximální magnetické pole v dipólech [T] 1,1 2,2 Obvod [m] 207,3 251,5 26

27 Obrázek 13: Prstenec urychlovače Nuclotron Obrázek 14: Experimentálníkomplex Synchrophasotronu/Nuclotronu 27

28 5.2. Monitory svazku Ú daje z integrátoru svazku mohou být zatíženy značnou systematickou chybou. Proto jsme k určení celkového počtu protonů a k detekci polohy svazku použili speciální monitory na bázi aktivačních detektorů. Byly použity měděné a hliníkové fólie. Měděné fólie z přírodní mědi (69,17% 63 Cu a 30,83 % 65 Cu) měly tloušťku 0,025 mm, byly použity dvě fólie na sobě, rovněž u hliníkové fólie o tloušťce 0,05 mm byly použity dvě vrstvy. Monitor svazku se skládal ze dvou částí, větší fólie (8x8 cm) sloužily pro zjištění celkového protonového toku. Tyto fólie byly umístěny 57 cm před terčem, abychom maximálně omezili vliv (n,α) reakcí na hliníku způsobených neutrony produkovanými v naší sestavě. Menší detektor svazku tvořila síť devíti fólií po 2x2 cm, kterábyla určena pro detekci přesné polohy svazku. Tyto detektory byly umístěny těsně před terčem, abychom znali situaci v místě dopadu svazku na terč. Při vyhodnocování však bylo třeba dávat pozor na výsledky z hliníkových fólií, neboť rychlé neutrony produkované v terči zvyšovaly množství sledovaného izotopu 24 Na. Jednotlivé balíčky fólií byly zabaleny v papíře, aby se zabránilo přenosu izotopů mezi foliemi (bylo pozorováno v některých dřívějších experimentech). Obrázek 15: Obrázky monitorů svazku zabalený ch v papíř e, vlevo monitory pozice svazku, vpravo - velký integrálnídetektor Na ozář ených fóliích jsem sledoval reakce (p,xn) a hledal radioaktivní izotopy následujících prvků: na hliníkových fóliích Na a Be, na měděných fóliích izotopy K, Co, Sc, Fe, Mn, Ni, V a Cr. Fólie byly po ozář ení proměřeny na HPGe detektoru v Dubně, doba těchto měření byla přibližně 30 minut na každou fólii. Po návratu do Řeže byly fólie proměřeny ještě jednou na pracovišti jaderné spektroskopie v Ú stavu jaderné fyziky. Tato měření již byla dlouhodobá(doba měření jedné fólie byla přibližně 1 den) a byla zaměřena na sledování dlouhodobějších izotopů. Naměřená spektra byla dále vyhodnocena v programu DEIMOS [15], poté jsme identifikovali jednotlivé izotopy a napočítali podle níže uvedeného vzorce jejich výtěžky (odvození vzorce je naznačeno v kapitole 5.4). kde je: N S t ( λ t ) = 0 peak real irr yield ( λ t ) ( I P( E) COI tlive m foil 1 e 1 e λ γ ε 1 e λ t real t irr S peak - plocha píku dané energie (příslušející sledovanému izotopu), t real - celkovádoba měření, t live - aktivní doba detektoru, ), (5.1) 28

29 λ - rozpadovákonstanta sledovaného izotopu, t irr - celkovádoba ozařování, Iγ - intensita linky, COI - koincidenční faktor, ε p - účinnost detektoru pro danou energii, t o - doba mezi koncem ozařování a měřením daného vzorku, m foil - hmotnost fólie. V případě monitorů svazku nás ale zajímá počet protonů prošlých danou fólií. Vzorec vedoucí ke kýženému výsledku lze snadno odvodit za předpokladu znalosti všech dílčích veličin. N P N yield A = σ x ρ N kde je: N yield - výtěžek jader, A - molární hmotnost uvažovaného izotopu, σ - mikroskopický účinný průřez, x - tloušťka fólie, ρ - hustota fólie, N A - Avogadrovo číslo. A, (5.2) m Pokud vyjádříme tloušťku fólie jako x =, přechází vzorec pro výpočet počtu protonů S ρ N yield S A dopadlých na fólii na tvar N P =. (5.3) σ m N A počet protonů 1,2E+12 1,1E+12 1,0E+12 9,0E+11 8,0E+11 7,0E+11 6,0E+11 5,0E+11 4,0E Obrázek 16: Graf profilu svazku získaný vyhodnocením Cu monitorů - vážený průmě r počtu protonů v jednotlivý ch částech monitoru polohy svazku (normované hodnoty) Obrázek vpravo ukazuje přiřazení popisků v grafu jednotlivým fóliím. Celkem jsem pro výpočet celkového počtu protonů použil čtyři linky (tři izotopy - 44m Sc, 52 Mn a 44 Sc) na měděných monitorech svazku a dvě linky (izotop 24 Na) na hliníkových. U izotopů, kde byly používány dvě linky ( 24 Na a 52 Mn), byla vždy zvolena jedna linka (zpravidla ta s nižší energií - lépe známe účinnost detektoru v této oblasti) a výsledky z vyhodnocení druhé linky byly nanormovány na linku zvolenou. Poté byl vypočten výsledný počet protonů jako vážený průměr z počtů protonů napočtených z jednotlivých izotopů. S1 S2 S3 29

30 Výsledky, které jsem získal z vyhodnocení monitorů svazku, byly nakonec spojeny s výsledky Ines Hartwigové [14], která se v rámci své letní stáže na OJS zabývala zpracováním spekter naměřených v Řeži. Vzniklý poměrně velký statistický soubor dále zpracoval vedoucí mé diplomové práce RNDr. Vladimír Wagner. Z výtěžků všech izotopů byl vypočten výsledný vážený průměr pro každou fólii a tyto hodnoty byly nafitovány na 3D Gaussovu křivku (předpokládaný profil svazku při vstupu do terče je právě kruhový, s Gaussovou distribucí protonů). Po uvážení a započtení všech oprav a korekcí jsme nakonec dospěli k následujícím závěrům: svazek nezasáhl terč přesně v geometrickém středu, ale byl posunut asi o 0,5(1) cm nahoru a o 0,1(1) cm doleva, celkový protonový tok přes velký detektor (8x8 cm)je 1,22(5).10 13, celkový protonový tok přes všech 9 malých monitorů (2x2 cm) je 0,90(5).10 13, parametry 3D Gaussovy křivky jsou: σ = 2,19(15)cm, tedy FWHM = 5,16(35) cm, 0,05(5) protonů zasáhlo místo olověného terče uranový blanket. Alespoň přibližnou představu o poloze svazku vzhledem k terči nám může poskytnout následující obrázek (monitory svazku mají 2x2 cm, mezi nimi je vlivem obalu a nepřesností při montáži přibližně 3 mm mezera, průměr olověného terče je 8,4 cm, průměr svazku v FWHM je 5,16 cm, celkovášířka svazku je okolo 10 cm - v závislosti na fitaci). Obrázek 17: Poloha svazku vzhledem k terči Nakonec jsme naše výsledky porovnali s výsledky W. Westmeiera (kolega z kolaborace Energy plus Transmutation ). Pan Westmeier použil prstencové detektory svazku umístěné na pozici 57 cm před terčem (stejná pozice jako pro naše velké detektory svazku). Ze srovnání našeho gaussovského fitu a gaussovského fitu pana Westmeiera vyplývá, že ve vzdálenosti 57 cm před terčem byl svazek poněkud hůře fokusován než v místě dopadu na terč. Výsledky z vyhodnocení monitorů svazku jsou zde uvedeny pouze ve zkrácené podobě, detailní informace lze nalézt v mém výzkumném úkolu [8]. Výsledný profil svazku a jeho pozice v okamžiku zásahu terče tvoří důležitý aspekt při interpretaci experimentálních výsledků rozložení neutronového pole v soustavě, jak bude také ukázáno dále. Výsledky 30

31 vyhodnocení svazku byly podrobně prezentovány ve zprávě "The Beam Intensity Determination the Nuclotron Experiment June 2004", Report for collaboration Energy and Transmutation [20] Monitory neutronového toku - vyhodnoceníaktivačních detektorů Pro zjištění produkce neutronů v terči a jejich násobení v uranovém blanketu byly použity Al, Au, Bi, Co a Y fólie. Tyto detektory byly zabaleny v papíru a nalepeny na průhledné umělohmotné fólie, takže mohly být po ozařování rychle vyjmuty ze sestavy (dozimetrická situace poblíž terče nebyla po ozář ení příliš příznivá těsně po ozařování proto následovala zhruba hodinová pauza, po kterou terč "chladl" a jeho aktivita výrazně klesla). Princip umístění jednotlivých fólií je schematicky zachycen na následujícím obrázku: Obrázek 18: Princip umístě níjednotlivý ch aktivačních detektorů pomocíplastový ch desek Konkrétní rozložení aktivačních detektorů bylo na každé fólii unikátní a přizpůsobené prostorovým možnostem. Některé aktivační detektory tak nebyly umístěny od středu terče vzhůru, ale například vpravo nebo šikmo dole (zejména bismut díky své tloušťce). To způsobilo při vyhodnocování dat problémy, neboť svazek nezasáhl terč přímo ve středu (viz kapitola 5.2. Monitory svazku) a hustota neutronové ho toku v terči tak nebyla symetrická podle osy terče. Bylo proto třeba určit opravné koeficienty ze znalosti symetrie svazku a vynásobit jimi výtěžky z detektorů, které nebyly umístěny v obvyklých polohách (kvůli dalšímu porovnání získaných dat). Protože je v kolaboraci "Energy plus Transmutation" celářada experimentálních skupin, nebyly v sestavě umístěny pouze naše aktivační detektory, ale i mnoho jiných, což je patrné na následujícím obrázku ("naše" detektory jsou ty čtyři velké ve směru od středu vzhůru): 31

32 Obrázek 19: Průhledná fólie s nalepený mi aktivačními detektory Ozář ené aktivační detektory byly proměřeny na HPGe detektoru v Dubně (shodný detektor jako pro monitory svazku). Ke kalibraci detektorů, která byla provedena těsně před experimentem, byly použity standardní laboratorní etalony 152 Eu, 154 Eu, 57 Co, 60 Co, 137 Cs, 88 Y, 228 Th a 133 Ba. Vlastní kalibraci pro Dubněnský detektor zpracoval kolega Mitja Majerle jako doplněk Microsoft Excel a v praxi byla volána jako funkce integrovanáv Excelu. Kalibrace byla naměřena pro všechny pozice v lavici detektoru, tj. pro P1 až P8. Při měření spekter však byla až na výjimky používána pouze pozice p2, tedy druhá nejbližší k detektoru. Toto bylo zvoleno kvůli nízké aktivitě některých fólií, které by ve vzdálenější geometrii nebylo možné změřit. Pozice p1 byla při měření aktivačních fólií bohužel nepoužitelná, protože prostor mezi krytem detektoru a p1 byl příliš malý pro fólie v papírovém obalu. Obrázek 20: Vlevo - detektor se stíně ním, vpravo - lavice pro umísťováníměřený ch vzorků s popisem pozic (umístě ná bě hem měřeníuvnitř stíně ní) Vyhodnocení naměřených spekter jsem provedl pomocí programu DEIMOS32 [15]. Tento program byl vyvinut na Oddělení jaderné spektroskopie Ú JF AV Č R a běžně se zde používá pro vyhodnocování naměřených gama-spekter. Spektrum zář ení ze vzorku je v něm reprezentováno histogramem s 8192 kanály. Energetický rozsah je nastaven zhruba od 50 kev do 3500 kev. Program umožňuje ve zvoleném intervalu energií fitovat plochy píků Gaussovou křivkou, přičemž pozadí je aproximováno polynomem 2. stupně. Postupnými iteracemi se metodou nejmenších čtverců hledátěžiště píku, jeho amplituda a pološířka. Nafitované parametry označených píků, jako například energie, pološířka, plocha a její statistickáchyba, zapisuje program DEIMOS32 do výstupní tabulky. 32

33 Před zpracováním každého souboru se spektrem je dobré zkontrolovat kalibraci programu DEIMOS32. Při jednotlivých měřeních na detektoru totiž dochází vlivem ohřátí elektroniky, elektronickému šumu, kolísání napětí atd. k malým posunům mezi kanály (fotony téže energie zaregistrované v detektoru nespadnou vždy do jednoho kanálu). Samo naměřené spektrum v sobě nenese žádnou informaci o vztahu mezi číslem kanálu a energií. Proto se pro program DEIMOS32 vytváří kalibrační soubor, kde pevně přiřadíme známým píkům jejich energii a program pak automaticky provede lineární přiřazení energií ke kanálům v celém rozsahu. Obvykle kalibrujeme pomocí anihilačního píku 511 kev a píku od 40 K 1460,869 kev. Tyto píky jsou zpravidla dobře patrné ve všech vyhodnocovaných spektrech a je pak poměrně jednoduché ověřit, zdali je danákalibrace správnáči je třeba ji poopravit (drift v kanálech je obvykle do 2 kev). Správné provedení kalibrace mávelký význam zejména při analyzování aktivačních detektorů z méně často používaných materiálů, kde nevíme dopředu, jaké izotopy respektive jejich gama linky můžeme očekávat. V tomto experimentu s protony 700 MeV bylo poprvé použito yttriových aktivačních detektorů. Posun v energiích jeden nebo dva kev by mohl následné přiřazení gama-linka/izotop velmi ztížit nebo dokonce znemožnit. Včasné odhalení nepřesné kalibrace může ušetřit mnoho času, neboť nevhodně vyhodnocené a zpracované spektrum je nakonec vždy třeba vyhodnotit znovu. Práce s programem DEIMOS32 je velmi jednoducháa intuitivní. Vážn é problémy přinášela pouze občasná zatuhnutí programu ve fázi fitace píku, tomuto se však dalo vhodným pracovním postupem vyhnout. Grafické prostředí programu DEIMOS32 je patrné na následujícím obrázku. Obrázek 21: Grafické prostředíprogramu DEIMOS32 Na fóliích jsem sledoval reakce typu (n,γ) a (n,2n) až (n,xn). Při zpracování vyhodnocených spekter jsem nejprve musel mezi všemi linkami identifikovat ty, jež příslušely vhodným izotopům. Jejich píky musely být na všech fóliích dobře patrné a vykazovat malou chybu tak, aby je bylo možné s dostatečnou přesností dále vyhodnotit. U hliníkových fólií to byl 33

34 jednoduchý výběr, protože kromě píků pozadí byly dobře patrné jen píky 24 Na. Zato u ostatních fólií se naprodukovala celářada izotopů a vznikláspektra i identifikace izotopů se komplikovala Odvozenívzorců pro výpoč et výtěžku Pro výpočet výtěžku sledovaného izotopu z jeho plochy píku nafitované v DEIMOS32 jsem použil stejný vzorec jako pro výpočet výtěžků na monitorech svazku (vzorec (5.1)). Pro bližší pochopení významu jednotlivých členů ve vzorci zde uvádím jejich stručné odvození. Oprava na rozpad izotopu v čase mezi koncem ozařovánía koncem měření Rozpad všech radioaktivních látek se řídí zákonitostmi rozpadového zákona: N λ t ( t) = N 0 e. (5.4) V tomto vzorci hraje zásadní roli veličina λ (rozpadovákonstanta), kteránám říká, jak rychle se mateřské jádro rozpadá. Rozpadovou konstantu λ lze vyjádřit za předpokladu znalosti poločasu rozpadu jako ln 2 λ =. (5.5) T 1 2 Jestliže mezi koncem ozařování a začátkem měření uběhla doba t 0 a měření trvalo po dobu t real, lze vyjádřit počet jader sledovaného izotopu na konci ozařování jakou součin plochy píku a faktoru e 1 e λ t 0 λ t real. (5.6) Tento vztah lze odvodit následujícím postupem. Je-li N(t) počet jader v čase t, pak rozpadový zákon zní N λ t ( t) = N 0 e. (5.7) V našem případě je N 0 množství jader sledovaného izotopu na konci ozařování. Počet zaregistrovaných rozpadů v průběhu měření označíme N. N je rovno rozdílu počtu jader na začátku měření a na jeho konci, tedy N = N t ) N( t + t ). (5.8) ( 0 0 real Dosadíme-li do tohoto vztahu z rozpadového zákona, pak bude N rovno N = N 0 e λ t N 0 e λ ( t + t 0 0 real ). (5.9) Odtud již snadno vyjádříme, kolikrát je počet jader na konci ozařování větší než počet registrovaných rozpadů λ t0 N0 e = λ t N 1 e real. (5.10) 34

35 Oprava na rozpad izotopu bě hem ozařování K rozpadání radioaktivního izotopu dochází přirozeně již během ozařování. Označíme dobu ozařování t irr a předpokládejme, že na začátku ozařování nebyla ve fólii žádnájádra sledovaného izotopu. Na konci máme ve fólii N o jader. Dále předpokládáme, že během ozařování vzniklo ve fólii průměrně P jader za jednotku času. Počet jader N sledovaného izotopu v ozařovaném vzorku se řídí diferenciální rovnicí dn dt = P λn. (5.11) Tuto rovnici lze řešit například metodou separace proměnných Zavedeme-li substituci tirr 0 dt = N0 0 dn. (5.12) P λ t x = P λ N, přejde integrál na tvar t irr = P λ N 0 P dx. (5.13) λ x Prointegrováním uvedené rovnice v daných mezích získáme výraz p λ N (0) λ t irr = ln, (5.14) P ze kterého vyjádříme rychlost produkce radioaktivního izotopu, tj. veličinu P: P λ N (0) = λ t irr 1 e. (5.15) Z toho vzorce snadno odvodit poměr, který nám říká, kolikrát více jader sledovaného izotopu vzniklo za celou dobu ozařování t irr oproti počtu, který zbyl ve vzorku na jeho konci. P t N irr (0) λ t = 1 e irr λ t irr. (5.16) Potom pravástrana této rovnice odpovídánašemu opravnému faktoru na rozpad izotopu během ozařování. Oprava na intensitu přechodu I g Rozpad excitovaného stavu dceřiného jádra může probíhat přes různé energetické kanály. Intensita gama přechodu I γ udává pravděpodobnost, že se při rozpadu jádra vyzáří foton s energií E (obvykle se uvádí v procentech a jeho hodnota se pohybuje od 100 % až po setiny procent). 35

36 Oprava na efektivitu detektoru e p a efekt g-g kaskádníkoincidence Koeficient ε p představuje pravděpodobnost, že detektor zachytí veškerou energii vyzář eného fotonu a takto získaný signál zapíše do píku úplného pohlcení. Opravný faktor COI postihuje efekt γ-γ kaskádní koincidence a závisí především na rozpadovém schématu příslušného izotopu. Tyto opravné faktory jsou blíže rozebrány v podkapitole 5.5. Oprava na mrtvou dobu detektoru Mrtvádoba detektoru je čas, po který detektor sbíráa zpracovávápředchozí impuls a přitom není schopen zaznamenat další. Pokud v tomto okamžiku dopadne do detektoru foton gama, není tento foton zaregistrován. Obecně rozlišujeme tři případy mrtvých dob - kumulativní, nekumulativní a nulová[19]. Pokud se s rostoucím počtem dopadajících fotonů γ mrtvádoba detektoru zvyšuje, pak se jednáo kumulativní mrtvou dobu (γ - kvantum dopadající do detektoru během trvání sběru signálu /mrtvé doby/ vyvolané předešlým γ - kvantem vede k prodloužení této mrtvé doby). U nekumulativní mrtvé doby detektoru dojde od určité hodnoty intenzity zdroje k tomu, že detektor vždy zaznamenájeden foton g a během následující doby ignoruje další dopadající. V okamžiku, kdy se detektor opět "otevře", je ihned zaznamenáno další γ - kvantum. Na výstupu tak získáme konstantní počet impulsů, přestože aktivita zdroje nadále roste. V případě, že je stále mrtvádoba nulová(například u plynových detektorů zapojených v proudovém režimu), zaznamenáme pro libovolnou aktivitu vždy odpovídající výstup z detektoru. Náš detektor vykazoval kumulativní mrtvou dobu. Měření probíhalo po dobu t real, ale detektor byl schopen přijímat signály pouze po dobu t live. Oprava na mrtvou dobu treal detektoru je dána vztahem tlive Výsledný vzorec pro výpočet výtěžku počtu jader sledovaného izotopu mápři započtení všech uvažovaných změn tvar N S t ( λ t ) = 0 peak real irr yield ( λ t ) ( I P( E) COI tlive m foil 1 e 1 e λ γ ε 1 e λ t real t irr ). (5.17) 5.5. Korekce na g-g kaská dníkoincidenci U jader, jejichž rozpadováschémata jsou komplikovanější, je vhodné zahrnout také opravu na γ-γ kaskádní koincidenci [26]. Jako příklad pro objasnění jevu γ-γ kaskádní koincidence vezmeme obecné rozpadové schéma, kde máuvažovaný prvek tři možnosti, jak přejít ze vzbuzeného stavu do základního. Procesu vyzář ení fotonu (A) konkuruje například foton (B), jehož vyzář ením se jádro dostane na jinou krátce žijící energetickou hladinu. Z této hladiny jádro po jisté době vyzáří foton (C) a dostane se tak do základního stavu. 36

37 Obrázek 22: Obecné rozpadové schéma V prvním přiblížení lze říci, že směr vyzář ení obou fotonů (B) a (C) pocházejících ze stejného jádra je na sobě nezávislý a s jistou nenulovou pravděpodobností zasáhnou oba fotony detektor. Tato pravděpodobnost se zvyšuje se zmenšující se vzdáleností detektor - zář i č. Až na výjimky je doba života energetické hladiny (C) zanedbatelnáve srovnání s dobou potřebnou ke sběru signálu, který v detektoru zanechal foton (B). Proto detektor vlastně zaregistruje obě kvanta najednou a sečte jejich energie. Součet pak přirozeně odpovídáenergii fotonu (A) a tento pík je tak vlastně falešně zvětšován. Tento efekt se nazýváγ-γ kaskádní koincidence. Podíl plochy sumačního píku (B)+(C) a plochy píku odpovídajícího γ-přechodu (A), který vlastně představuje koeficient zvětšení plochy píku A, je určen následujícím vztahem: Iγ ( B) ε p ( C) S( A = B + C) = a c, (5.18) C C I ( A) ε ( A) γ p kde I γ je absolutní intenzita linky, a je větvící poměr, c = /(1 + α ), α t je celkový konverzní koeficient a ε p je efektivita pro plné pohlcení fotonu. 1 t Koeficient představující zmenšení plochy píku B je roven L( B C) = acccε t ( C), kde a C je pravděpodobnost, že po přechodu (B) dojde k přechodu (C), c C je pravděpodobnost, že dojde k vyzář ení fotonu (C) a ε t (C) je pravděpodobnost, že foton (C) zanecháv detektoru alespoň část své energie C, kteráje větší než energetické rozlišení detektoru, takže puls o energii (B) + C je zaznamenán mimo pík plného pohlcení přechodu B. Stejně lze odvodit i koeficient postihující zmenšení plochy píku odpovídajícímu přechodu C, který následuje po přechodu B: Iγ ( B) L( B C ) = acccε t ( B). (5. 19) I ( C) γ Pro případ vícenásobných kaskád lze tyto vzorce odvodit analogickým způsobem. Provedeme-li opravy odpovídající koincidenční sumaci S(A) a koincidenčním ztrátám L(A), lze naměřeným počet pulsů N det (A) v píku plného pohlcení γ-přechodu A vyjádřit jako: N det ( A) = N ( A) L( A) N( A) L( A) S( A) N( A). (5.20) 37

38 Nadefinujeme-li si koincidenční korekční faktor ve tvaru COI = ( 1 L( A))(1 + S( A)), lze správný počet pulsů N(A) pocházejících z přechodu (A) vyjádřit vzorcem: N N ( A) A) =. (5.21) COI ( det Kromě γ-γ kaskádní koincidence může také docházet k náhodné koincidenci. Při ní dochází k součtu dvou náhodných signálů, které dopadnou na detektor ve stejný čas. Pravděpodobnost tohoto jevu je však velmi maláa pod mírou přesnosti našeho experimentu. V tomto odvození byla použita efektivita detektoru pro danou energii (ε p ) a celková efektivita detektoru (ε t ). Efektivita ε p je navíc zahrnuta také ve vzorci pro výpočet výtěžku jader sledovaného izotopu. Proto zde alespoň uvedu jejich definice. Jejich praktické určení pro Dubněnský detektor provedl kolega Mitja Majerle pomocí naměřených kalibračních spekter. Píkováefektivita (účinnost) detektoru v závislosti na energii registrovaného fotonu S ε. (5.22) p = N 0 Efektivita ε p je tedy poměr plochy píku úplného pohlcení S (za jednotku času) určitého přechodu kalibračního zdroje a počtu pulsů vypočítaných z aktivity kalibračního zdroje N 0 známé k referenčnímu datu. Efektivita ε p závisí na mrtvé době detektoru, na geometrii (poloze detektoru a zdroje zář ení) a na konstrukci detektoru (typ, plocha aktivní části, obal...). Celkováefektivita detektoru ε t Celkováefektivita detektoru ε t je součtem efektivit všech dílčích procesů, které vedou k jakékoli ztrátě energie vyzář eného fotonu v detektoru. Mezi tyto procesy patří především Comptonův rozptyl, fotoefekt a tvorba elektron-pozitronových párů. Celkováefektivita ε t závisí na energii fotonu, vzdálenosti zář i če od detektoru a na typu a provedení detektoru. Grafické průběhy efektivit napočtené pro obě používané geometrie (pozice v detektoru p2 a p3) jsou uvedeny v následujícím grafu. Umístění pozic p2 a p3 v detektoru je patrné z obrázku číslo

39 0,18 0,16 0,14 0,12 ep na p2 et na p2 ep na p3 et na p3 Efektivita 0,1 0,08 0,06 0,04 0, Energie gama-fotonu [kev] Obrázek 23: Graf účinnosti detektoru e p a celkové efektivity detektoru e t v závislosti na energii a pozici v detektoru 5.6. Korekce na nerovnoměrné ozařová ní Jelikož nedosahoval během našeho experimentu urychlovač konstantního výkonu a navíc došlo i k několika nezanedbatelným výpadkům, rozhodl jsem se zkusit spočítat korekci, kteráby tyto jevy zahrnula. Cílem tohoto výpočtu bylo zjistit, jakého řádu je chyba způsobenánerovnoměrným chodem urychlovače. Pokud by se ukázala tato chyba jako významná, budou vypočtené korekční faktory zahrnuty do vyhodnocení naměřených dat. Postup: Do vzorce pro výtěžek jader se navíc zařadí korekční faktor B a [13], který zahrnuje tuto opravu: kde: N S t λ t ( λ t ) = 0 p real a irr yield ( λ t ) ( I P ( E) COI tlive m foil 1 e 1 e λ γ ε B e real t irr Sp - plocha píku dané energie (izotopu), t real - celkovádoba měření, t live - aktivní doba detektoru, λ - rozpadovákonstanta, t irr - celkovádoba ozařování, Iγ - intensita linky, COI - koincidenční faktor, ε p - účinnost detektoru pro danou energii, t o - doba mezi koncem ozařování a měřením daného vzorku, m foil - hmotnost folie. ), (5.23) 39

40 Korekční faktor B a lze přitom vyjádřit jako: B a = t irr N i t 1 ( p 1 e W ( i) e i) λt irr λt ( i) λt e (1 e p ( i), (5. 24) ) kde: t irr - celkovádoba ozařování, t e (i) - doba od konce uvažovaného ozařovacího intervalu do konce ozařování, t p (i) - doba uvažovaného ozařovacího intervalu, W (i) - poměr počtu protonů v daném intervalu ku celkovému počtu protonů, N - celkový počet intervalů, λ - rozpadovákonstanta. Jak je patrné již z grafu z integrátoru svazku (obrázek 20), došlo k nárůstu intenzity svazku v druhé polovině ozařovacího času. Kromě toho došlo během ozařování k několika výpadkům, z nichž nejméně jeden stojí z hlediska této korekce za povšimnutí. 3,0E+10 2,5E+10 Intensita svazku 2,0E+10 1,5E+10 1,0E+10 5,0E+09 0,0E Doba od zahájeníozařování[s] Obrázek 24: Graf průbě hu ozařovánípři experimentu Energy plus Transmutation s protony 0,7 GeV Celou dobu ozařování jsem v prvním přiblížení rozdělil na dvě části s různou intenzitou svazku a vypočetl korekční faktor pro dva izotopy zlata ( 198 Au a 191 Au) s poločasy rozpadu 64,68 a 3,14 hodiny. Korekční faktor byl u krátkodobého izotopu 191 Au v řádu procent, proto jsem dále pokračoval ve výpočtu a zpřesnil B a. Nejprve jsem odečetl na začátku i na konci dobu, po kterou urychlovač neprodukoval svazek, přestože byl v chodu. Poté jsem čistou dobu ozařování rozdělil na tři intervaly - (425; 22623)s (22623; 24707)s (25345; 32261)s. Z těchto hodnot jsem poté vypočetl hodnoty B a faktoru pro vybrané radionuklidy s cílem ohodnotit rozsah této korekce. 40

41 Tabulka 10: Hodnoty korekčního faktoru B a pro vybrané izotopy Izotop B a Poločas rozpadu 198 Au 0,9965 2,69517 d 44m Sc 0, ,6 h 24 Na 0, ,959 h 191 Au 0,9304 3,18 h Vliv faktoru B a je největší u krátce žijících izotopů, u kterých je doba ozařování srovnatelná s jejich poločasem rozpadu. V našem případě je to zejména 191 Au (T 1/2 = 3,18 h), doba ozařování byla 8,84 h. Tento izotop ale nebyl dobře patrný na všech měřených fóliích, a proto byl z dalšího zpracování vyloučen. Pro významný izotop 24 Na s poločasem rozpadu 14,959 h je již B a rovno pouze 0,9849. Vzhledem k tomu, že již chyba plochy píku vznikající při vyhodnocení spektra je v řádu procent, lze tuto korekci považovat za zanedbatelnou. S rostoucím poločasem rozpadu déle žijících izotopů se B a limitně blíží jedné. Při své podzimní návštěvě JINR v Dubně jsem po osobní konzultaci s panem J. Adamem získal fortranovský program, který řeší stejnou problematiku. Tento program NUCL postupuje teoreticky stejně jako je uvedeno výše, pouze s vyšší přesností (díky svým výpočetním možnostem a schopnostem pracuje přímo s výstupním souborem z urychlovače cca hodnot a počítás každou jako s jednotlivým intervalem). Výsledné hodnoty korekčního faktoru B a získané pomocí tohoto programu jsou uvedeny v následující tabulce. Tabulka 11: Vý sledky korekčního faktoru B a napočtené pomocíprogramu Nucl Izotop B a Poločas rozpadu 198 Au 0, ,69517 d 44m Sc 0, ,6 h 24 Na 0, ,959 h 191 Au 0, ,18 h 5.7. Zjištěnívlivu koneč né ho rozměru měřených zářičů na získané hodnoty Aktivační detektory, se kterými jsme pracovali, představovaly po ozář ení zář i če konečných rozměrů (2x2 cm). Při kalibraci detektorů však byly používány pouze standardní bodové zář i če (laboratorní etalony), které byly umísťovány do středu detektoru. Konečné rozměry našich aktivačních detektorů proto vnášejí do měření systematickou chybu. Proto jsme provedli sérii měření s cílem ohodnotit velikost této systematické chyby a určit její vliv na výsledný počet impulsů v píku úplného pohlcení. Měření jsme provedli na detektoru v Řeži (objekt jaderné fyziky AV Č R), který se využíval i pro měření vzorků z experimentů v SÚ JV Dubna. Jednalo se o standardní HPGe detektor chlazený dusíkem, připojený na vyhodnocovací aparaturu Canberra s výstupem do počítače. Jako zář i č jsme použili etalon 60 Co, který mádvě linky o energiích 1173,24 kev a 1332,5 kev. Aktivita tohoto zdroje byla dostatečná, takže jsme při zachování dobré statistické chyby mohli zvolit interval měření 10 minut. Měřili jsme se sedmi různými polohami zář i če a ve čtyřech geometriích detektoru. Zář i č jsme umísťovali postupně do středu detektoru, 41

42 poté 1,5 cm mimo střed (pozice vpředu, vzadu, vlevo a vpravo) a dále pak 1 cm mimo střed. Simulovali jsme tak plošný zář i č o velikosti 2x2 cm, jehož největší intenzita byla v jeho rohu nebo na jeho hraně. Všechna měření jsme dvakrát až třikrát opakovali, abychom omezili statistické i systematické chyby. Získali jsme tak konzervativní odhad celkové chyby způsobené nebodovostí zdroje. Naměřené výsledky jsou uvedeny v následujících grafech, numerické hodnoty pak v dodatku číslo 5. 1,14 1,12 1,10 pomě r střed ku 1,5 cm vpředu pomě r střed ku 1 cm vpředu pomě r střed ku 1,5 cm vzadu Pomě r 1,08 1,06 1,04 1,02 1, Vzdálenost od detektoru [mm] Obrázek 25: Srovnáníplochy píků 60 Co v různý ch geometriích detektoru a s různý mi polohami zářiče vpředu a vzadu 1,14 1,12 pomě r střed ku 1,5 cm vlevo pomě r střed ku 1,5 cm vpravo 1,10 Pomě r 1,08 1,06 1,04 1,02 1, Vzdálenost od detektoru [mm] Obrázek 26: Srovnáníplochy píků 60 Co v různý ch geometriích detektoru a s různý mi polohami zářiče 1,5 cm vlevo a vpravo 42

43 Výsledky měření splnily na jednu stranu naše očekávání, neboť čím vzdálenější geometrie od detektoru, tím se poměr střed/1,5 cm mimo snižoval. Na druhou stranu se ale ukázalo, že aktivní oblast detektoru zřejmě není zcela symetrická nebo nemá celá stejnou účinnost, protože se lišily údaje naměřené na opačných stranách detektoru (1,5 cm vlevo x 1,5 cm vpravo, stejně tak 1,5 cm vpředu x 1,5 cm vzadu). I tyto rozdíly se však se vzrůstající vzdáleností od detektoru smazávaly. Výslednáchyba způsobenánebodovostí aktivačních fólií coby plošných zář i čů je na úrovni jednotek procent a nemátedy na naše měření zásadní vliv (minimální statistickáchyba našich měření se pohybuje mezi jedním a dvěma procenty pro nejsilnější linky a nejvíce aktivované detektory, obvykle se však statistická chyba pohybuje okolo 5% a více v závislosti na daném konkrétním spektru). Pouze v případě měření v nejtěsnější geometrii je vhodné při interpretaci experimentálních dat nezapomínat na možný vliv této systematické chyby (ta by se mohla projevit například u monitorů svazku, kde byly okrajové detektory nejvíce aktivovány v rohu nebo na hraně nejbližší ke středu). 43

44 6. Experimentálnívý sledky Po skončení experimentu byly ozář ené aktivační detektory proměřeny na HPGe detektoru v Dubně a získaná spektra byla zpracována v programu DEIMOS32. Následně byly s ohledem na všechny korekce a opravy (viz. 5. kapitola) vypočteny výtěžky vybraných izotopů (viz. vzorec 5.17). V následujících podkapitolách jsou formou grafů shrnuty výsledky experimentu, v dodatku číslo 1 jsou pak příslušné tabulky s hodnotami výtěžků všech sledovaných izotopů na všech fóliích. Umístění fólií je formou tabulky shrnuto v dodatku číslo 2. Počet sledovaných izotopů není tak vysoký jako v předchozích experimentech (v experimentech s energiemi svazku 1; 1,5 a 2 GeV). Energie svazku 700 MeV použitá v tomto experimentu leží totiž při spodní hranici energií použitelných pro tříštivé reakce a počty neutronů vznikajících v těchto reakcích jsou relativně malé. I při stejné době ozařování tak nejsou neutronové aktivační detektory tolik aktivovány a větší počet izotopů bylo možné nalézt pouze na fóliích, jež byly umístěny nejblíže ose terče nebo na fóliích umístěných v první mezeře, kde byla nejvyšší hustota neutronového toku z celé sestavy. V následujících grafech a tabulkách jsou uvedeny pouze izotopy, jež bylo možné bezpečně identifikovat na všech fóliích konkrétního souboru (např. v radiálním směru v první mezeře) Vý sledky vyhodnocenízlatý ch a hliníkový ch fólií Na jádrech hliníku probíhala reakce 27 Al(n,α) 24 Na. Vznikající izotop sodíku je nestabilní, v následující tabulce jsou shrnuty charakteristiky jeho rozpadu. Tabulka 12: Charakteristiky rozpadu 24 Na izotop typ přeměny poločas rozpadu (h) 24 Na b- 14,959 energie gama kvant (kev) absolutní intenzita linky [%] 1368, ,1 99,944 Vzhledem k uspořádání našeho experimentu nebylo možné pozorovat rozpad 27 Mg, který se při ozařování také produkoval (poločas rozpadu cca 9 min). Na zlatých aktivačních detektorech jsme studovali výtěžky následujících procesů: bezprahovou reakci 197 Au(n,γ) 198 Au, tj. záchyt tepelného neutronu na zlatě 197 Au, a prahové reakce typu 197 Au(n,xn) 197-x+1 Au. Námi sledované izotopy mohly vznikat také reakcemi typu 197 Au(p,pxn) 197-x Au, jejich pravděpodobnost je však mnohem menší než pravděpodobnost reakcí způsobených neutrony. V následující tabulce jsou charakteristiky rozpadů, jež jsme při zpracování využili. 44

45 Tabulka 13: Charakteristiky rozpadu izotopů zlata izotop typ přeměny poločas rozpadu (h) 198 Au β- 64, Au EC 148, Au EC 38, Au EC 4,94 energie gama kvant (kev) absolutní intenzita linky [%] 411, ,884 0, ,684 0, ,983 22,9 355, ,545 10,7 328, ,958 22,3 308,457 3,45 316, ,466 4,34 Pro další zpracování jsme vybrali od každého izotopu pouze nejsilnější linku, jen u fólií nejblíže osy terče bylo totiž možné odečíst s rozumnou chybou i slabší linky. U 192 Au nastal problém s linkou 295,958 kev. Výtěžky vypočtené pomocí této linky byly nesmyslně vysoké a linka se navíc objevila i ve spektrech měřených po delší době, kdy již by se ve fóliích nemělo prakticky žádné zlato 192 Au vyskytovat. Linka 295,958 kev tak s největší pravděpodobností je v koincidenci s jinou linkou, jejíž energie je velice blízkáa kterápatří nějakému dlouhodobému izotopu. Z výše uvedených důvodů jsme byli nuceni linku 295,958 kev z dalšího zpracování vynechat. V následující sérii grafů jsou uvedeny průběhy výtěžků sledovaných izotopů na zlatých a hliníkových aktivačních fóliích umístěných před terčem, v jednotlivých mezerách a za terčem. Výtěžky odpovídají hustotám neutronových toků, které panovaly během ozařování v jednotlivých místech sestavy. S rostoucí vzdáleností od osy terče klesají výtěžky jednotlivých prahových reakcí, tak jak s rostoucí vzdáleností ubývalo vysokoenergetických neutronů. Naopak výtěžky 198 Au jsou prakticky konstantní a s přibližováním k okraji blanketu dokonce mírně stoupají. To je způsobeno polem epitermálních a rezonančních neutronů, které vznikaly moderací rychlých neutronů v biologickém stínění a prošly přes kadmiovou fólii zpět (bezprahováreakce vedoucí na zlato 198 Au máv oblasti epitermálních neutronů velký účinný průřez, kadmium není schopno epitermální neutrony absorbovat). 45

46 1E Au 196Au 194Au 192Au 24Na 1E-04 Vý tě žek [1/g*p] 1E-05 1E-06 1E Vzdálenost od osy terče [cm] Obrázek 27: Produkce sledovaný ch izotopů v závislosti na vzdálenosti od osy terče - umístě nípřed terčem 1E Au 196Au 194Au 192Au 24Na 1E-04 Vý tě žek [1/g*p] 1E-05 1E-06 1E Vzdálenost od osy terče [cm] Obrázek 28: Produkce sledovaný ch izotopů v závislosti na vzdálenosti od osy terče - umístě nív prvnímezeře 46

47 1E Au 196Au 194Au 192Au Na24 1E-04 Vý tě žek [1/g*p] 1E-05 1E-06 1E Vzdálenost od osy terče [cm] Obrázek 29: Produkce sledovaný ch izotopů v závislosti na vzdálenosti od osy terče - umístě nív druhé mezeře 1E Au 196Au 194Au 192Au 24Na 1E-04 Vý tě žek [1/g*p] 1E-05 1E-06 1E Vzdálenost od osy terče [cm] Obrázek 30: Produkce sledovaný ch izotopů v závislosti na vzdálenosti od středu terče - umístě nív třetímezeře 47

48 1E Au 196Au 194Au 192Au 24Na 1E-04 Vý tě žek [1/g*p] 1E-05 1E-06 1E-07 1E Vzdálenost od osy terče [cm] Obrázek 31: Produkce sledovaný ch izotopů v závislosti na vzdálenosti od osy terče - umístě níza terčem Vzhledem k tomu, že jsme z výsledků dřívějších experimentů očekávali drobný posun svazku při ozařování proti geometrickému středu terče, umístili jsme v první mezeře (kde pozorujeme vždy největší hustotu neutronového toku) symetricky čtveřici zlatých a hliníkových aktivačních detektorů. Tyto detektory nám umožnily odhadnout posun svazku uvnitř terče, obdrželi jsme tak kontrolní data pro porovnání s výsledky monitoru svazku. 1E-05 9E Au 194Au 192Au 24Na 8E-06 Vý tě žek [1/g*p] 7E-06 6E-06 5E-06 4E-06 3E-06 2E-06 1E-06 0E+00 nahoř e vlevo vpravo dole Obrázek 32: Porovnánísymetrie v prvnímezeře pomocívýtěžků izotopů ze čtyř aktivačních fóliíumístě ný ch symetricky ve vzdálenosti 6 cm od středu terče 48

49 Z grafu je patrné, že svazek byl skutečně nepatrně posunut nahoru a doleva, tak jak ukázaly monitory svazku před terčem. Přesto se zde posun doleva jeví jako výraznější než u monitorů svazku (0,1 cm), což může být způsobeno buďto vyosením držáku detektorů do strany, nebo nerovnoběžností osy terče a svazku. V následujících grafu je ukázáno podélné rozložení hustot neutronových toků, respektive výtěžků sledovaných izotopů. Tyto výsledky jsme získali přeuspořádáním výsledků z detektorů umístěných v jednotlivých mezerách. Další grafy s axiálním rozložením výtěžků jsou uvedeny v dodatku číslo 3. 1E Au 196Au 194Au 192Au 24Na 1E-04 Vý tě žek [1/g*p] 1E-05 1E-06 1E Vzdálenost od počátku terče [cm] Obrázek 33: Produkce sledovaný ch izotopů v závislosti na vzdálenosti od počátku terče - umístě ní3 cm od středu terče V experimentu jsme použili ještě speciální sadu zlatých a hliníkových detektorů, které byly umístěny v axiálním směru nad blanketem. Získané průběhy výtěžků jsou prakticky lineární a vykazují jen velmi mírný pokles s rostoucí vzdáleností od počátku terče, což poukazuje na téměř homogenní neutronové pole, jež se v této vzdálenosti od terče vyskytovalo. Navíc jsou díky malým aktivitám některých detektorů výsledky určeny s poměrně velkou chybou a izotop 192 Au nebylo možné nalézt ve spektrech vůbec. 49

50 1E Au 196Au 194Au 24Na 1E-04 Vý tě žek [1/g*p] 1E-05 1E-06 1E-07 1E Podélná vzdálenost [cm] Obrázek 34: Produkce sledovaný ch izotopů v axiálním smě ru ve zlatý ch a hliníkový ch detektorech nad blanketem 6.2. Vý sledky vyhodnoceníbismutový ch fólií Při analýze spekter z bismutových aktivačních detektorů jsme se zaměřili zejména na reakce typu 209 Bi(n,xn) 209-x+1 Bi, 209 Bi(p,pxn) 209-x Bi apod. V následující tabulce jsou uvedeny vybrané charakteristiky rozpadů, jež jsme v tomto experimentu pozorovali. Tabulka 14: Charakteristiky rozpadu izotopů bismutu izotop typ přeměny poločas rozpadu (h) 204 Bi EC 11, Bi EC 11, Bi EC 1,72 energie gama kvant (kev) absolutní intenzita linky [%] 670,75 11,9 899, ,15 10,8 984, ,4 4,77 820, ,2 14,6 422,18 83,7 657,49 60,6 960,67 99,67 Více izotopů bismutu bylo bohužel možné pozorovat jen na fóliích umístěných nejblíže k ose terče v první mezeře. Pro další zpracování pak byly vybrány takové izotopy Bi ( 204 Bi, 203 Bi, 202 Bi), které bylo možné bezpečně detekovat na všech bismutových fóliích. Bismutové fólie byly umístněny pouze v první mezeře v radiálním směru a pak vždy v každé mezeře ve vzdálenosti 3 cm od středu. Naměřené výsledky nám tak umožňují rekonstruovat neutronové pole v radiálním i axiálním směru v nejdůležitějších místech sestavy. 50

51 1E Bi 203 Bi 202 Bi Vý tě žek [1/g*p] 1E-06 1E-07 1E Vzdálenost od osy terče [cm] Obrázek 35: Produkce sledovaný ch izotopů na bismutový ch aktivačních detektorech v závislosti na vzdálenosti od osy terče - prvnímezera 1E Bi 203Bi 202Bi Vý tě žek [1/g*p] 1E-06 1E-07 1E Vzdálenost od počátku terče [cm] Obrázek 36: Produkce sledovaný ch izotopů na bismutový ch aktivačních detektorech v závislosti na vzdálenosti od počátku terče - umístě ní3 cm od osy terče Při zpracování axiálních bismutových fólií bylo nutné započítat polohu a tvar svazku. Bismutové fólie totiž nebyly umístěny shodně 3 cm na středem terče, nýbrž v různých místech pomyslné kružnice o poloměru 3 cm se středem shodným se středem terče. Jako korekční faktory byly vzaty koeficienty získané z výpočtů symetrie svazku (z vyhodnocení příslušných zlatých a hliníkových fólií). 51

52 6.3. Výsledky vyhodnoceníyttriových fólií Yttriové detektory jsme v tomto druhu experimentů použili poprvé až při tomto ozařování s protony o energii 700 MeV. Při zpracování spekter jsme opět hledali reakce typu 209 Y(n,xn) 209-x+1 Y, 209 Y(p,pxn) 209-x Y atd. Pro další zpracování jsme použili i dceřiné produkty z jednotlivých rozpadových řad krátce žijících izotopů yttria, přestože některé z těchto dceřiných produktů měly slabé linky a z Deimosu jsme je určili s poměrně velkou chybou Y ( 7,08min) Sr ( 32, 41 h) Y ( 70,4 s) Sr ( 22,3 min) Rb( 4, 576 h) ( µ s) Sr ( 8,9 s) Rb ( 3,77 min) Kr ( 74,4 min) Br ( 57, h) 81 (6.1) Y 036 Vzhledem k poločasům rozpadů jednotlivých členů a časové proluce mezi koncem ozařování a počátkem měření lze považovat všechny členy rozpadových řad v okamžiku měření za již rozpadlé a během měření tak zanedbat vznik měřeného izotopu z rozpadu předešlých členů řady. Výtěžek izotopu 83 Sr je tedy identický s výtěžkem izotopu 83 Y, jež se naprodukoval během ozařování (platí identicky i pro 81 Rb a 77 Br). Vybrané charakteristiky rozpadů jsou uvedeny v následující tabulce. Tabulka 15: Charakteristiky rozpadu izotopů yttria izotop typ přeměny poločas rozpadu (h) 87 Y EC 79,8 86 Y EC 14,74 85 Y EC 2,68 83 Sr EC 32,41 81 Rb EC 4, Br EC 57,036 energie gama linky (kev) absolutní intenzita linky [%] 388, ,805 89,7 627,72 32,6 703,34 15,4 777,35 22,4 1076, ,01 30,5 1854,38 17,2 1920,72 20,8 231, , , ,53 14,1 762, , ,15 23,2 238, ,639 22,4 52

53 1E-04 87Y 86Y 85Y 83Sr 77Br 81Rb 1E-05 Vý tě žek [1/g*p] 1E-06 1E-07 1E Vzdálenost od počátku terče [cm] Obrázek 37: Produkce sledovaný ch izotopů na yttriový ch aktivačních detektorech v závislosti na vzdálenosti od počátku terče - umístě ní3 cm od osy terče 1E-04 87Y 86Y 85Y 77Br 81Rb 1E-05 Vý tě žek [1/g*p] 1E-06 1E-07 1E Vzdálenost od středu terče [cm] Obrázek 38: Produkce sledovaný ch izotopů na yttriový ch aktivačních detektorech v závislosti na vzdálenosti od středu terče - umístě nív prvnímezeře 6.4. Výsledky vyhodnoceníkobaltových fólií Na kobaltu 59 Co probíhala celářada reakcí. Většinou však měly pouze malý výtěžek. V následující tabulce jsou vybrány izotopy, jež jsme byli schopni bezpečně určit na všech zkoumaných aktivačních detektorech. 53

54 Tabulka 16: Charakteristiky rozpadu izotopů kobaltu izotop typ přeměny poločas rozpadu (h) 60 Co β ,092 energie gama linky (kev) absolutní intenzita linky [%] 1173,237 99, ,501 99, Co EC 1699,68 810, Co EC 6522,96 56 Co EC 1854,48 122,061 85,6 136,474 10,98 846, ,282 67,6 Kobaltové fólie byly v experimentu umístěny pouze 4, a to v různých místech sestavy. Není tak možné sestavit graf závislosti výtěžků na poloze jako v předchozích případech. Tabulka s číselnými hodnotami výtěžků jednotlivých izotopů je uvedena v dodatku číslo Diskuze prů běhu získaných zá vislostí U všech závislostí, jež popisují produkci izotopů v podélném směru, si můžeme povšimnout obdobného průběhu. Zpočátku dochází k mírnému nárůstu výtěžků s maximem ve vzdálenosti cca 12 cm od počátku terče, který je následován poměrně rychlým poklesem. Na výsledné poloze maxima se podílí kombinace několika faktorů - ovlivňuje ji úhlová závislost produkce částic v tříštivých reakcích, úbytek intenzity protonového svazku, ionizační ztráty nabitých částic v materiálu terče a v neposlední řadě závislost účinného průřezu tříštivé reakce na energii. Nejdále projdou terčem vysokoenergetické neutrony, jež vznikají při tříštivých reakcích na počátku terče. Tyto neutrony poté způsobí většinu tříštivých reakcí na konci terče. Dále je vidět, že absolutně největší produkce izotopů je v bezprahové reakci na zlatě vedoucí na zlato 198 Au. Výtěžky těchto reakcí jsou prakticky stejné v radiálním i axiálním směru, což poukazuje na silné pole epitermálních neutronů vytvořené biologickým stíněním. V radiálním směru je situace velmi obdobnájako v případě axiálních průběhů závislostí výtěžků, s rostoucí vzdáleností od osy terče výtěžky prahových reakcí velmi rychle klesají. To je v souladu s naší představou o ubývání spalačních neutronů s kvadrátem vzdálenosti od spalačního terče. U výtěžků izotopu zlata 198 Au však dochází v radiálním směru s rostoucí souřadnicí dokonce k mírnému nárůstu hodnot výtěžků. V tomto případě tak uranový blanket a konstrukční části fungovaly spíše jako stínění proti epitermálním a rezonančním neutronům, jež se do blanketu vracely z biologického stínění. 54

55 Pomě r vý tě žků před/za terčem Al Au Y Bi Prahová energie [MeV] Obrázek 39: Porovnánívý těžků z aktivačních detektorů umístě ný ch před a za terčem v závislosti na prahové energii sledovaný ch reakcí, vzdálenost 3 cm od osy terče Z výše uvedeného grafu je patrný více méně konstantní poměr mezi výtěžky z počátku a konce terče. Toto je způsobeno jednak protony ze svazku, jejichž energie (0,7 GeV) je příliš nízká a většina protonů se zabrzdí ještě před koncem terče. Na konci terče je tak vliv protonů zanedbatelný a veškeré aktivační reakce jsou způsobeny vysokoenergetickými neutrony, které vznikly v tříštivých reakcích ve válcích terče blíže jeho počátku. Vliv protonů dokládá i Tabulka 17 z kapitoly 7.7., která se pokouší tento vliv protonů na produkci sledovaných izotopů lépe kvantifikovat. Hlavním důvodem vysokých poměrů výtěžků mezi počátkem a koncem terče je však slábnoucí produkce neutronů v tříštivých reakcích v zadní části terče, kteráje opět způsobena nízkou energií protonů svazku. V radiálním směru je u poměru výtěžků ve 3 a 10,5 centimetrech v závislosti na velikosti prahové energie dané reakce vidět jistázávislost, a to že s rostoucí prahovou energií se poměr střed/okraj zvyšuje. To odpovídá našim předpokladům, že nejvíce vysokoenergetických neutronů je v ose terče a s rostoucí vzdáleností od osy tyto neutrony rychle ubývají. Získané experimentální výsledky jsou uvedeny v následujícím grafu. 55

56 50 45 Al Au Y Co Bi Pomě r vý tě žků střed/okraj Prahová energie [MeV] Obrázek 40: Porovnánívý těžků z aktivačních detektorů umístě ný ch ve vzdálenosti 3 a 10,5 cm od osy terče v závislosti na prahové energii sledovaný ch reakcí, prvnímezera 56

57 7. Simulace tříš tivý ch reakcía transportu neutronů 7.1. Ú vod do problematiky simulacítříš tivý ch reakcí Pro navrhování konkrétní konfigurace terče a určení množství a vlastností neutronů emitovaných z povrchu terče, množství a charakteristiky radioaktivního materiálu v terči produkovaného, potřebujeme programy, které dokáží simulovat jak průběh tříštivé reakce a následnou interakci vzniklých sekundárních částic s rozvojem hadronové spršky, tak i následný transport neutronů materiálem terče. Je tedy třeba popsat tři základní fyzikální procesy. Prvním procesem je tříš tivá reakce primárního protonu (případně lehčího iontu) s terčovým jádrem, při níž se produkují sekundární relativistické a rychlé částice a zbytkové vysoce excitované jádro. Sekundární částice se pohybují materiálem terče. Pokud jsou nabité, ztrácejí energii ionizací. Při dostatečné energii mohou způsobit další tříštivou reakci. Společným řešením reakce vysokoenergetických částic s jádrem a jejich transportu materiálem terče pak v konečném důsledku můžeme určit poměr mezi rozdělením energie protonu na produkci neutronů a na ohřívání terče, úhlové rozdělení a spektrum energií produkovaných neutronů. Druhým hlavním procesem je deexcitace samotného zbytkového jádra, v jejímž průběhu dochází k vypařování neutronů, případně nabitých fragmentů. Třetím hlavním procesem je pak transport neutronů materiálem terče a blanketu, jejich zpomalení a případnátermalizace. Zde hraje podstatnou roli absorpce a přerozptyl neutronů na dalších jádrech materiálu terče, které nejsou zasaženy primárním protonem. Pro popis těchto procesů se používají různé přístupy a tedy i různé typy výpočetních programů. Přesnost výsledků jejich simulací závisí jednak na dokonalosti simulačních programů, ale také na znalosti účinných průřezů jednotlivých kanálů reakcí primárního protonu, vznikajících sekundárních částic a hlavně vzniklých neutronů v rozsáhlém souboru jader. V prvním případě se interakce vysokoenergetických částic s jádrem řeší převážn ě pomocí mikroskopických kaskádních modelů, které vycházejí z představy, že nepružná jadernojadernásrážka je posloupností binárních srážek mezi jednotlivými nukleony a rozpadů, které jsou odděleny v prostoru a čase. To platí pro energie nalétávající částice (iontu) větší než 100 MeV / nukleon, kdy je vlnovádélka nalétávající částice menší než střední vzdálenost mezi jednotlivými nukleony terčíkového jádra. Zároveň je střední volnádráha nalétávající částice v terčíkovém jádře podstatně větší nežli mezinukleonové vzdálenosti. Dynamika srážky se v těchto modelech řeší pomocí numerické simulace. Základní pravidla, na nichž jsou tyto simulace založeny jsou tato [6]: ke srážce mezi dvěma nukleony dojde pouze v případě, že jejich minimální vzdálenost je menší než hodnota odvozenáz totálního účinného průřezu srážky, v každé srážce se zachováváenergie a hybnost, u binárních srážek se bere v úvahu Pauliho blokování, 57

58 koncový stav srážející se dvojice je vybrán v souladu s experimentálními hodnotami odpovídajícími dané binární srážce. Pak můžeme ve vnitrojaderném modelu použít představu klasické trajektorie částice uvnitř jádra. Tu sledujeme pomocí metod Monte Carlo. Obvykle použijeme velmi jednoduchý model jaderné hmoty (například Woods Saxonův potenciál). Předpokládáse, že se při srážce uplatňují jen dvoučásticové interakce, které se podřizují relativistickým zákonům zachování. Jestliže nukleon narazí na povrch jádra a mákinetickou energii vyšší, než je vazebnáenergie nukleonu, nastáváemise nukleonu a energie zbytkového jádra je snížena o příslušnou hodnotu. Jestliže je kinetickáenergie nižší než vazebná, předáji jádru ve formě excitační energie. V následné etapě nastává dělení nebo vypařování velkého počtu částic z vysoce excitovaného zbytkového jádra, které nakonec dosáhne zbytkového stavu pomocí emise kvant gama. Tento proces se popisuje klasickými vypařovacími modely. Pro popis třetího hlavního stavu se používátransportní kód, který řeší problém šíření hlavně neutronů v materiálu terče. Zde se používají jak programy založené na metodě Monte Carlo, tak i programy využívající reaktorové konstanty. Z nejpoužívanějších lze jmenovat například MORSE, LOENT, MCNP, MICAP, TWODANT [31] Simulačníprogramy Simulačních programů je dnes na výběr celá řada. Tyto programy zvládají simulovat rozličné problémy na poli tlustých terčů, umožňují volit typ projektilové částice, její energii, geometrii a materiál terče, umístění moderátorů a stínění kolem terče a mnoho jiného. Liší se zejména ve specializaci na jednotlivé oblasti energií a typů projektilu, je třeba tak dobře rozvážit, jaký program pro jaký problém použít. Pro popis tříštivých reakcí jsou používány simulační programy založené na metodě Monte Carlo a kaskádních modelech. Mezi nejznámější patří bezesporu kód LAHET (původem z Los Alamos) nebo DCM (původem z Dubny) se všemi svými podprogramy pro jednotlivé reakce. Příkladem dalších programů popisujících vysokoenergetické srážky může být FLUKA nebo MARS. Při popisu reakcí v tlustém terči nebo komplikovanějšího ADTT systému je třeba spojit tyto programy s programy pro popis transportu nízkoenergetických neutronů (již zmíněné MORSE, MCNP,...). Příkladem takového spojení může být program MCNPX (LAHET+MCNP) nebo SHIELD [31], ale existuje i řada dalších [6]. Tyto programy lze použít pro simulaci prakticky jakékoli problematiky terčů s uspokojivými výsledky. Stalo se téměř pravidlem, že každá velká laboratoř zabývající se danou problematikou vyvíjí vlastní program nebo alespoň jeho součásti. V současnosti je však naopak velmi silná snaha tyto programy v neustálé konfrontaci s experimentálními daty sjednocovat. Důležitou součástí simulačních programů v oblasti nižších energií (obvykle do 20 MeV) jsou knihovny účinných průřezů. Tyto knihovny jsou rozsáhlé databáze jaderných dat, do kterých si programy během výpočtů sahají pro potřebnádata. Na přesnosti údajů v těchto databázích závisí do značné míry přesnost vlastního výpočtu, a proto se i dnes mnoho výzkumných skupin zabývádoplňováním či zpřesňováním těchto knihoven. Simulační programy a jejich kódy jsou v kontinuálním vývoji. Díky neustálému porovnávání výsledků získaných z výpočtů s výsledky experimentálními jsou odhalovány 58

59 jejich slabiny, programy jsou opravovány a doplňovány. Pro jejich další zdokonalování je však nezbytně nutné nejen bližší pochopení vnitrojaderných procesů, ale i další vývoj informatiky a výpočetní techniky, neboť numerickánáročnost výpočtů je dnes na hranici našich možností MCNPX Naše skupina používápro simulace tříštivých reakcí v terči a transportu neutronů v blanketu program MCNPX. Tento program se skládáze dvou starších programů - z kódu MCNP (Monte-Carlo N-Particle Transport Code), který řeší transport a chování nízkoenergetických částic do 20 MeV a z kódu LAHET (Los Alamos High Energy Transport Code), který popisuje vnitrojaderné kaskády a chování vysokoenergetických neutronů. Tento program byl vyvinut v Los Alamos National Laboratory za podpory U.S. Department of Energy a je chráněn autorskými právy. Abychom tento program dostali, museli jsme se zaregistrovat a zavázat se, že neposkytneme tento software třetí straně. Nyní jsme členy β tester týmu. Za zmínku nepochybně stojí, že tento software je prakticky nedostupný pro mnoho zemí, včetně Ruska a Č íny (zejména z vojenských důvodů). Až do počátku roku 2006 byla používána verze 2.4.0, poté co byla oficiálně uvolněna zatím poslední verze jsme na ní také přešli. Při simulacích používáme obvykle ověřené nastavení modelů a knihoven, pro vnitrojadernou kaskádu je to model BERTINI INC a předrovnovážn á emise částic je simulována pomocí MPM (Multiscattering Preequilibrium Exciton Model). Tyto modely jsou poměrně jednoduché, výpočetně nenáročné a ve většině případů poskytují uspokojivé výsledky. V MCNPX je však možnost používat i řadu dalších modelů (CEM, ISABEL,...). Postupně byl zpřesněn vstupní soubor tak, že nyní je simulovaný blanket identický se skutečným, tj. ve vstupním souboru jsou zaneseny veškeré konstrukční prvky. Lze tak snadno ukázat například vliv ocelových částí blanketu nebo hliníkového pokrytí uranových válců. Podrobné výsledky simulací pro tyto případy budou ukázány v odstavci Vstupnísoubor pro MCNPX Rád bych zde uvedl a okomentoval jeden z jednodušších námi používaných vstupních souborů pro program MCNPX. Jeho vstupní syntaxe totiž není jednoducháa už z podstaty programu je prostájakýchkoli komentářů nebo vysvětlení. Učit se s programem od začátku s pomocí manuálu [28] (cca 400 stran) je činnost náročnáa zdlouhavá, praktické informace zde uvedené mohou případnému čtenář i ulehčit práci s MCNPX. Vstupní soubor MCNPX (i předchozí verze 2.4.0) musí vždy nést název inp. Jednáse v podstatě o textový soubor, který je formálně členěn na tři části: definice jednotlivých buněk, definice ploch, jejichž kombinacemi se vytváří buňky, a část konkretizující parametry výpočtu (energetické intervaly, knihovny, parametry svazku, zadání buněk, ve kterých se provádí výpočet). Do souboru je možné dělat poznámky, musí jim však předcházet "c ", máme-li comment na celou řádku, případně "$", umísťujeme-li poznámku až za funkční část textu na řádce. Původní vstupní soubor je uveden strojopisným fontem, moje poznámky a vysvětlení jsou psány normálním písmem. V souboru jsou již místy poznámky, uvedeny v angličtině spíše z historických důvodů. Text vstupního souboru je umístě n v dodatku číslo 4. Při práci se vstupním souborem MCNPX je třeba dbát na správnou syntaxi a vyhnout se například tabulátorům, které v textovém souboru nelze vizuálně odlišit od mezer, ale MCNPX pak celou řádku odmítne jako chybnou. Veškeré buňky, plochy a materiály také musí být důsledně definovány pouze jednou. 59

60 Vstupní soubor "inp" lze také vykreslit pomocí příkazu "mcnpx ip". Je tak možné ještě před spuštěním simulace ověřit, že veškeré buňky a materiály jsou umístěny správně a zároveň detekovat zdroje případných chyb při ladění vstupního souboru (chybové buňky jsou vykresleny červenou přerušovanou čarou). Obrázek 41: Terč s blanketem a stíně ním vykreslený v MCNPX, tak jak je zanesen ve vstupním souboru 7.5. Spektrum neutronů v soustavě Při tříštivých reakcích vznikají neutrony zejména vyšších energií (nad 1 MeV). Vzhledem k uspořádání našeho experimentu, tj. použití neutronových aktivačních detektorů pro sledování hustot neutronových toků v terči a v blanketu, není možné získat experimentálně spojité spektrum energií neutronů. Kvůli omezenému počtu prahových reakcí máme z experimentálních dat pouze kusé informace o hustotě neutronového toku v oblastech blízkých dané prahové reakci. Nesmíme však zapomínat, že účinný průřez pro každou reakci je funkcí energie a přestože svého maxima dosahuje blízko za svým energetickým prahem, mái pro vyšší energie nenulovou hodnotu a malé množství izotopu tak vznikápři mnohem vyšších energiích než je prahováenergie sledované reakce. Je tak prakticky nemožné určit z experimentu spojité energetické spektrum. Pro tento případ jsou velmi vhodné simulace. Funkce "f4" v MCNPX umožňuje počítat hustotu neutronového (protonového) toku danou buňkou. Použijeme-li navíc vhodné rozdělení energetických intervalů, získáme přehledné spektrum neutronů. Další výhodou simulací je, že můžeme libovolně odstraňovat jednotlivé části soustavy a sledovat tak jejich vliv na spektrum. Pro získání spektra jsem provedl několik jednoduchých simulací, při kterých jsem počítal hustotu neutronového (protonového) toku v jednotlivých částech terče a postupně přidával jednotlivé části blanketu. Nejprve jsem simuloval v MCNPX energetické spektrum neutronů (protonů) pouze pro samotný olověný terč (značení v grafu "holý terč"). Poté jsem do simulace zahrnul i veškeré konstrukční materiály (železné držáky, hliníkové desky, pokrytí uranu atd.) - značení v grafu "bez uranu". V dalším kroku jsem simuloval energetické rozložení neutronů v jednotlivých válcích terče pro případ kompletního terče a blanketu, avšak bez biologického stínění - značení v grafu "s uranem". Nakonec jsem provedl výpočet pro kompletní sestavu (označení v grafu "celá sestava" a pro sestavu bez kadmia na vnitřních stěnách dřevěné bedny - označení v grafu "bez Cd". Výsledky jsou shrnuty v následujících grafech. 60