Faktory ovlivňující gamaspektrometrické stanovení radiocesia v půdě Diplomová práce

Transkript

1 Mendelova univerzita v Brně Agronomická fakulta Ústav molekulární biologie a radiobiologie Faktory ovlivňující gamaspektrometrické stanovení radiocesia v půdě Diplomová práce Vedoucí práce: prof. RNDr. Michael Pöschl, CSc. Vypracovala: Bc. Anna Strelowová Brno 2013

2 PROHLÁŠENÍ Prohlašuji, že jsem diplomovou práci na téma Faktory ovlivňující gamaspektrometrické stanovení radiocesia v půdě vypracovala samostatně a použila jen pramenů, které cituji a uvádím v přiloženém seznamu literatury. Diplomová práce je školním dílem a může být použita ke komerčním účelům jen se souhlasem vedoucího diplomové práce a děkana Agronomické fakulty Mendelovy univerzity v Brně. dne... podpis diplomantky...

3 PODĚKOVÁNÍ Touto cestou chci poděkovat vedoucímu mé diplomové práce prof. RNDr. Michaelu Pöschlovi, CSc. za odborné vedení při zpracování předložené práce a za ochotu při konzultacích.

4 ABSTRAKT Tato diplomová práce se zabývá problematikou faktorů, které mohou výrazně ovlivnit gamaspektrometrické stanovení radiocesia v půdě. Literární přehled je zaměřen na poskytnutí současných informací o zdrojích radioaktivity, šíření radionuklidů v životním prostředím se zaměřením na radiocesium 137 Cs v půdě. Podstatná část je věnována měření ionizujícího záření s výčtem jednotlivých typů detektorů a je shrnutím poznatků o faktorech ovlivňujících měření ionizujícího záření. V experimentální části práce je analyzován vliv geometrie měření, zrnitosti a hloubky odběru půdního vzorku na stanovení radiocesia 137 Cs v půdních vzorcích s použitím gama-spektrometrické trasy s polovodičovým detektorem HPGe. Byl prokázán významný vliv zrnitosti, geometrie měření, samoabsorpce i hloubky odběru půdního vzorku. Současně byly zjištěny průkazné korelační vztahy mezi jemnými zrnitostními frakcemi půdy (0,01-0,05 mm a 0,001-0,01 mm) i půdním typem a měřeným obsahem radiocesia. Klíčová slova: 137 Cs, radiocesium, půda, gamaspektrometrie, HPGe, vlastnosti půdy, geometrie měření, samoabsorpce

5 ABSTRACT This thesis deals with the factors that may significantly affect the gamma-spectrometric determination of radiocaesium in the soil. The review of literature is focused on providing current information on sources of radioactivity, spread of radionuclides in the environment with a focus on radiocesium 137 Cs in the soil. The significant section is devoted to measurement of ionizing radiation with a list of different types of detectors and a summary of findings about the factors affecting the measurement of ionizing radiation. The experimental part of the thesis analyzes the effect of measurement geometry, texture and sampling depth of soil sample on the determination of radiocesium 137 Cs in soil samples using gammaspectrometry system with HPGe semiconductor detector. It showed a significant effect of soil grain size, geometry measurement, self-absorption and sampling depth of the soil sample. There were also found conclusive correlations between fine grain size fraction of soil (0,01-0,05 mm and 0,001-0,01 mm) as well as soil types and measured content of radiocaesium. Key words: 137 Cs, radiocesium, soil, gamma spectrometry, HPGe, soil characteristics, measurement geometry, self-absorption

6 OBSAH 1 ÚVOD CÍL PRÁCE LITERÁRNÍ PŘEHLED Radioaktivita Zdroje radioaktivity Primární radionuklidy Sekundární radionuklidy Kosmogenní radionuklidy Umělé radionuklidy Radionuklidy v životním prostředí Cesium Radiocesium 137 Cs Aktivita radiocesia 137 Cs v půdách evropských států Ionizující záření Interakce alfa záření s hmotou Interakce beta záření s hmotou Interakce gama záření s hmotou Fotoefekt Comptonův efekt Tvorba párů Měření ionizujícího záření Detektory ionizujícího záření Polovodičové detektory Křemíkové detektory Germaniové detektory HPGe detektory Gamaspektrometrická analýza Energetická (kvalitativní) kalibrace Účinnostní (kvantitativní) kalibrace Faktory ovlivňující měření ionizujícího záření Mrtvá doba detektoru... 27

7 3.5.2 Pozadí měřící aparatury Absorpce záření Pracovní napětí detektoru Samoabsorpce Zpětný odraz záření (rozptyl) Geometrie měření Půdní vzorky MATERÁL A METODIKA Půdní vzorky a jejich úprava Půdní vzorky ke stanovení vlivu zrnitosti Půdní vzorky ke stanovení vlivu geometrie měření Půdní vzorky ke stanovení vlivu hloubky odběru vzorku Půdní vzorky pro určení korelace mezi aktivitou 137 Cs a vlastnostmi půdy Gamaspektrometrická analýza Přístrojové vybavení radiometrické laboratoře Příprava a kalibrace gamaspektrometrické trasy s HPGe detektorem Energetická (kvalitativní) kalibrace Účinnostní (kvantitativní) kalibrace Vyhodnocení plochy píku Měření pozadí Provedení kvalitativní analýzy Provedení kvantitativní analýzy Minimální významná aktivita a minimální detekovatelná aktivita VÝSLEDKY A DISKUZE Stanovení vlivu zrnitosti Minimální významná aktivita a minimální detekovatelná aktivita Hmotnostní aktivita půdních vzorků roztříděných podle velikosti půdních zrn Stanovení vlivu geometrie měření Stanovení vlivu hloubky odběru půdního vzorku Minimální významná aktivita a minimální detekovatelná aktivita Hmotnostní aktivita svrchních a spodních vrstev půdních vzorků Korelace mezi aktivitou 137 Cs a vlastnostmi půdy... 52

8 6 ZÁVĚR PŘEHLED POUŽITÉ LITERATURY SEZNAM OBRÁZKŮ SEZNAM TABULEK SEZNAM PŘÍLOH... 64

9 1 ÚVOD Radioaktivita je fyzikální jev, při kterém dochází k samovolné přeměně jader nestabilních radionuklidů za vzniku ionizujícího záření. Člověk ionizující záření nemůže vnímat smysly, ale je schopen zaznamenat jeho negativní účinky. Přesto, že má radioaktivita nepříznivé účinky na živé organismy, má zároveň nenahraditelný význam v lékařství a jaderné energetice. Zdroje radioaktivity lze rozdělit na přírodní a umělé. Přírodní radionuklidy se běžně vyskytují v životním prostředí, zejména v půdě, horninách nebo v rostlinách. Do této skupiny patří také radionuklidy kosmického původu. Pokud nejsou překročeny bezpečnostní limity, nepředstavují přírodní zdroje radioaktivity nebezpečí pro živé organismy. Nebezpečí představuje umělá radioaktivita antropogenních radionuklidů, které se do životního prostředí dostávají nepřirozenou cestou. Kontaminace umělými zdroji ionizujícího záření byla v minulosti způsobena zkouškami jaderných zbraní v atmosféře. Plošné rozšíření umělých radionuklidů způsobily také nehody jaderných elektráren. Velký podíl na kontaminaci umělými radionuklidy měla havárie jaderného reaktoru v Černobylu na Ukrajině, ke které došlo v roce Srovnatelnou nehodu představuje havárie jaderné elektrárny Fukušima v Japonsku v roce Obě uvedené havárie byly podle Mezinárodní stupnice jaderných havárií klasifikovány jako velmi těžké havárie. Významným radionuklidem uvolněným při nehodě v Černobylu bylo radiocesium 137 Cs. Tento umělý radionuklid se vyznačuje poměrně dlouhým poločasem přeměny, 30,17 roků. Následkem radioaktivního spadu po černobylské havárii byly nejvyšší aktivity radiocesia zaznamenány ve svrchních vrstvách půdy. Transferem radiocesia z půdy do rostliny dochází ke kontaminaci rostlin i celého potravního řetězce. Tímto způsobem se může dostat radiocesium až ke člověku. Z tohoto důvodu je nutné kontrolovat množství radiocesia v půdě, zda nejsou překračovány povolené hodnoty. Pro stanovení aktivity radiocesia ve vzorcích půdy se využívá gamaspektrometrie. Docílení přesných výsledků při zjišťování koncentrace, resp. hmotnostní aktivity radiocesia v půdě vyžaduje poznání faktorů, které mohou výsledky dané spektrometrické analýzy výrazně ovlivnit. 9

10 2 CÍL PRÁCE Cílem této diplomové práce je prostudování dostupné literatury týkající se gamaspektrometrického stanovení radiocesia v půdě se zaměřením na faktory, které toto měření ovlivňují a vypracování metodiky konkrétního sledování těchto faktorů. Cílem je dále zvládnutí zásad i vlastní provedení stanovení radionuklidů na gamaspektrometrické trase s HPGe detektorem, včetně kalibrace měřícího systému, se zaměřením na analýzu vlivu vybraných faktorů majících vliv na stanovení obsahu radiocesia 137 Cs u vybraných vzorků půd. 10

11 3 LITERÁRNÍ PŘEHLED 3.1 Radioaktivita Radioaktivita je jev, při kterém dochází k samovolné jaderné přeměně radionuklidu. Ta je provázena emisí ionizujícího záření (α, β+, β-, γ), záchytem elektronů, emisí protonů nebo fragmentů. Je to základní vlastnost nestabilního jádra radionuklidů. Radioaktivitu lze rozdělit na přírodní a umělou, která je způsobena lidskou činností. Přírodní radioaktivita se vyvíjela postupně s životem na Zemi (MICHALIK a kol., 2013). Každý organismus tak je vystaven určitému množství ionizujícího záření, které však nepředstavuje nebezpečí. Počet jaderných přeměn v daném množství radionuklidu za jednotku času se označuje jako aktivita (ZIMÁK a ŠTELCL, 2004). Pokud v určité látce dojde k jedné jaderné přeměně za jednu sekundu, má aktivita této látky hodnotu jeden becquerel Bq. Pro praktické účely se využívá hmotnostní aktivita, která je charakterizována jako podíl aktivity a celkové hmotnosti radioaktivní látky. Uvádí se v jednotkách becquerel na kilogram Bq.kg -1. Pouze 266 nuklidů z více než dvou tisíc známých nuklidů je stálých (HÁLA, 1998). Jádra prvků jsou stabilní, pokud mají určitý poměr neutronů a protonů v jádře (N/Z). Potom nedochází v samovolné jaderné přeměně. U stabilních lehkých jader (Z 20) se tento poměr rovná jedné, u těžších jader se poměr zvyšuje až na 1,52. Pro zachování stability jádra při zvyšujícím se protonovém čísle musí v jádru přibývat více neutronů než protonů (HÁLA, 1998). V případě, že je počet neutronů vzhledem k protonům nevyrovnaný, stává se jádro radioaktivní a samovolně se přeměňuje Zdroje radioaktivity V biosféře jsou zdroji radioaktivity nuklidy, které podléhají jaderné přeměně a zařízení, která emitují ionizující záření nebo produkují radionuklidy (ULLMANN, 2002). Radionuklidy se podle svého původu dělí na dvě velké skupiny, jsou to přírodní a umělé radionuklidy. Původ radionuklidů je důležitý z hlediska jejich distribuce v prostředí. Přírodní radionuklidy jsou v přírodě distribuovány poměrně rovnoměrně, umělé radionuklidy se vyskytují a šíří v místech svého vzniku. Z fyzikálního hlediska však 11

12 mezi přírodními a umělými radionuklidy není rozdíl (HÁLA, 1998). Jakmile vznikne radionuklid jakéhokoliv původu, jeho další chování se řídí stejnými zákonitostmi. Mnoho radionuklidů je v definovaných množstvích přirozenou součástí zemské biosféry. Tyto nuklidy se zde vyskytují již od vzniku Země nebo jsou druhotně kosmogenního původu. Přírodní radionuklidy se dělí do tří kategorií, jedná se o primární, sekundární a kosmogenní radionuklidy. Přírodní radionuklidy jsou velmi rozšířené jak v prostředí zemské kůry, tak v atmosféře (HANNAN a kol., 2013). V přírodních ekosystémech vytváří významnou dávku záření, a proto je nutné znát informace o jejich úrovních (MELI a kol., 2013). Další významnou skupinu tvoří umělé radionuklidy. Jsou to radionuklidy, které se původně v přírodě vyskytovaly pouze v nepatrných množstvích nebo vůbec. Vznikají při lidské činnosti, kdy dochází k jaderným reakcím a ke vzniku radionuklidů. Producenty umělých radionuklidů jsou např. jaderné reaktory včetně nehod jaderných zařízení a zkoušky atomových zbraní Primární radionuklidy Primární radionuklidy vznikly při termonukleárních reakcích v jádru hvězd. Hvězdy následně explodovaly jako supernovy za vzniku jaderného prachu (ULLMANN, 2002). Z něj se vytvořilo Slunce a zároveň solární sytém s primárními radionuklidy. Tyto radionuklidy se staly součástí naší planety asi před pěti biliony lety. V současnosti je známo více než padesát radionuklidů s poločasem přeměny delším než 10 8 roků (HÁLA, 1998). Příklady některých radionuklidů jsou uvedeny v tabulce č. 1. Tabulka č. 1: Některé přírodní radionuklidy s velkými poločasy přeměny (HÁLA, 1998) Nuklid Poločas (roků) Zastoupení v příslušném prvku (%) 40 K 1, , Rb 4, ,85 88 Sr > , In , Ba > , Sm 6, , Tb > W > , Re , Bi 2, Th 1, U 7, , U 4, ,274 12

13 Nejrozšířenějším primárním radionuklidem je draslík 40 K s poločasem přeměny 1, roků (ULLMANN, 2002). Draslík 40 K se nachází ve všech půdách jako izotop stabilního draslíku a jako alkalický kation je také přítomen v potravních řetězcích. Izotop draslíku 40 K tak nejvíce přispívá k vnitřní dávce, která je přijímána člověkem prostřednictvím potravin. Při pohybu v životním prostředí se izotop 40 K chová stejně jako stabilní izotopy 39 K a 41 K (HÁLA, 1998). Thorium 232 Th je primárním radionuklidem, který se postupně přeměňuje na řadu radionuklidů tzv. thoriové řady (ULLMANN, 2002). Nejvýznamnějšími primárními radionuklidy v zemské kůře jsou izotopy uranu 235 U a 238 U. Oba izotopy se transformují na řadu radionuklidů tzv. uranových přeměnových řad. Malé množství uranu a thoria obsahují půdy a všechny horniny (HÁLA, 1998). Ve větším množství se tyto přírodní radionuklidy vyskytují v nalezištích uranových a thoriových rud. Jeden kilogram zemské kůry obsahuje průměrně 6 mg uranu a 12 mg thoria Sekundární radionuklidy Jadernou přeměnou primárních přírodních radionuklidů vzniká řada druhotných radionuklidů (ULLMANN, 2002). Jádra radionuklidů 232 Th, 238 U a 235 U se transformují alfa a později beta přeměnou, které provází emise gama záření. Tyto radionuklidy vytváří radioaktivní přeměnové řady, jsou to uranová, thoriová a aktiniová řada. Všechny tři přeměnové řady jsou zakončeny stabilním izotopem olova (ZIMÁK a ŠTELCL, 2004). Mezi takto vnikající sekundární radionuklidy patří i zvlášť radioekologicky významný plynný nuklid- radon Kosmogenní radionuklidy Kosmogenní radionuklidy jsou přírodní radionuklidy, které vznikají jadernými reakcemi kosmických paprsků s jádry atomů prvků v zemské atmosféře. Produkce těchto nuklidů závisí na toku příchozího kosmického záření (STEINHILBER a kol., 2012). Z této skupiny je významný radiouhlík 14 C, tritium 3 H a berylium 7 Be. Z hlediska podílu kosmogenních radionuklidů na celkovém ozáření člověka z přírodních zdrojů má největší význam 14 C (HÁLA, 1998). Po svém vzniku snadno zoxiduje a v plynné podobě se podílí na komplexním uhlíkovém cyklu (KOVALTSOV a kol., 2012). 13

14 Umělé radionuklidy Pro potřeby dnešního průmyslu, vědy a zdravotnictví je nutné vyrábět radionuklidy uměle (ULLMANN, 2002). V místech, kde se radionuklidy vyrábí nebo se s nimi nakládá, dochází ke vzniku radioaktivních odpadů a zároveň může docházet k jejich úniku do prostředí. Umělé radionuklidy mohou vznikat při jejich výrobě v jaderných reaktorech, při jaderném palivo-energetickém cyklu a nehodách jaderných zařízení, při výrobě a zkouškách jaderných zbraní nebo mohou mít původ v institucionálních zdrojích. Existuje řada institucí, kde jsou radionuklidy a ostatní zdroje ionizujícího záření využívány. Jedná se zejména o oblast průmyslu, lékařství (nukleární medicína), školství, vědy a výzkumu. Po objevení jaderného štěpení bylo vyprodukováno mnoho umělých radionuklidů. Jaderné elektrárny uvolňují do prostředí určité množství nuklidů z povolených výpustí, jedná se však o zanedbatelné hodnoty. Významným zdrojem lokální kontaminace i globálního rozptylu radioaktivních látek byly havárie jaderných zařízení. V padesátých a šedesátých letech dvacátého století představovaly vážné radiační ohrožení lidstva testy jaderných zbraní (HÁLA, 1998). Jednotlivé exploze způsobily vniknutí obrovského množství radioaktivních látek do vysokých vrstev atmosféry. Tyto látky se postupně dostávaly na zemský povrch ve formě radioaktivního spadu nejen v místech, kde došlo k výbuchu. Z testů jaderných zbraní a jaderných havárií přetrvává v životním prostředí zejména 90 Sr a 137 Cs. Největší podíl na ozáření lidstva z umělých zdrojů má využívání radioaktivních látek a ionizujícího záření v lékařství (přibližně 85 % ozáření z umělých zdrojů). Do této kategorie spadá také rentgenové záření využívané pro diagnostické účely (HÁLA, 1998). Klinické využití radioaktivity pro diagnostiku a léčbu představuje největší pokrok v neinvazivní medicíně. V nukleární medicíně se využívají radionuklidy s krátkým poločasem přeměny vykazující nízké emise gama záření (SAJI, 2008). Tyto nuklidy se uplatňují při diagnostice i terapii ve formě otevřených zářičů, které jsou aplikované přímo do organismu (ULLMANN, 2002). Krátký poločas přeměny je vhodný z důvodu nižší zátěže pro lidský organismus. 3.2 Radionuklidy v životním prostředí Lidstvo je po celou dobu své existence vystaveno nízkým dávkám ionizujícího záření z přírodních radionuklidů a z kosmického záření. Po objevení radioaktivity na konci 14

15 devatenáctého století přibyly k přírodním zdrojům záření ještě zdroje umělé, které se staly běžnou součástí řady lidských činností. Využívání radioaktivity v jednotlivých průmyslových odvětvích, medicíně, výzkumu a v jaderné energetice způsobuje vznik mnoha umělých radionuklidů (HÁLA, 1998). Z těchto zdrojů se mohou radioaktivní prvky dále šířit do životního prostředí. Celková dávka z umělých zdrojů ionizujícího záření je však výrazně nižší než ze zdrojů přírodních. Ozáření z umělých zdrojů pochází převážně z lékařských aplikací využívajících radioaktivitu. Do atmosféry se radionuklidy dostávají ve formě plynu nebo aerosolu. Jsou přenášeny větrem a postupně dochází k jejich promíchávání nebo usazování. Během průchodu radioaktivního oblaku mohou být živočichové včetně člověka ozářeni z vnějšího prostředí, v případě vdechnutí i vnitřně. Radionuklidy se za normálních okolností dostávají do lidského organismu dýcháním a příjmem kontaminovaných potravin (HÁLA, 1998). Z atmosféry se mohou radionuklidy dostávat do povrchových vod prostřednictvím suché a mokré depozice nebo přímou cestou. Kontaminovaná voda představuje další zdroj expozice v podobě pitné vody u živočichů a zároveň může docházet k druhotné kontaminaci potravin. Při kontaminaci půdy migrují radionuklidy půdní vodou ve formě rozpuštěných iontů. Dochází ke vzájemným reakcím s půdními složkami, a tak může být způsobena i nepřímá kontaminace rostlin přes jejich kořenový systém. Radioaktivita rostlin je z převládající části způsobena právě nepřímou kontaminací z půdy (HÁLA, 1998). Chování jednotlivých radionuklidů v životním prostředí je velmi složitý proces, který ovlivněn řadou faktorů, mezi které patří: - vlastnosti radionuklidů (poločas přeměny, koncentrace, fyzikální vlastnosti) - charakteristika a chování organismů (výživa, stanoviště, morfologie, délka života) - vlastnosti ekosystému: chemické (složení vzduchu, obsah minerálů) biologické (schopnost příjmu ze vzduchu a z půdy) fyzikální (klima, topografie) Cesium V Německu v roce 1860 objevili Gustav Kirchhoff a Robert Bunsen neradioaktivní cesium v minerální vodě (EPA, 2012). Radioaktivní cesium 137 Cs a další radionuklidy využívané v nukleární medicíně objevil v roce 1930 Glenn T. Seaborg se svou spolupracovnicí Margaret Melhase. Cesium je měkký stříbřitý kov, který taje při 15

16 relativně nízké teplotě 28 C. Přirozeně se vyskytuje jako izotop 133 Cs v různých rudách a v menší míře také v půdě (ANL, 2005). Existuje jedenáct hlavních radioaktivních izotopů cesia. Pouze tři z nich mají dlouhý poločas přeměny, jsou to 134 Cs (T 1/2 = 2,1 roků), 135 Cs (T 1/2 = 2,3 milionu roků) a 137 Cs (T 1/2 = 30,17 roků). Tyto radioizotopy jsou získávány při jaderném štěpení. Přeměny radioizotopů cesia jsou doprovázeny emisemi beta záření. Ostatní izotopy mají poločas přeměny kratší než dva týdny (ANL, 2005). Největší nebezpečí představuje izotop 137 Cs. Produktem jeho přeměny je metastabilní baryum 137m Ba s poločasem přeměny 2,6 minuty. Baryum emituje jak beta, tak gama záření. Přestože má izotop 135 Cs velmi dlouhý poločas přeměny, nepředstavuje vysoké riziko z důvodu jeho nízké aktivity. Cesium se do lidského těla může dostávat příjmem potravy a vody a dýcháním. Po vniknutí do organismu se cesium chová podobně jako draslík. Dochází k jeho rovnoměrné distribuci po celém těle (ANL, 2005). V podstatě veškeré požité cesium se vstřebává v krevním řečišti, zároveň má cesium tendenci koncentrovat se ve svalech Radiocesium 137 Cs 137 Cs je radioaktivní izotop s poločasem přeměny 30,17 roků. Radiocesium vzniká jako štěpný produkt při štěpné jaderné reakci uranu a plutonia. Tento proces je využíván v jaderných reaktorech a při výrobě jaderných zbraní. Největším zdrojem radiocesia v životním prostředí byl spad způsobený zkouškami jaderných zbraní v atmosféře, ke kterým docházelo v padesátých a šedesátých letech minulého století (EPA, 2012). 137 Cs pochází také z nehod jaderných zařízení a je součástí radioaktivního odpadu jaderných elektráren (ZHAO a kol., 2012). Od jaderné havárie v Černobylu uplynulo již 27 let, přesto však radiocesium stále setrvává v prostředí, což je způsobeno jeho poměrně dlouhým poločasem přeměny (SHAND a kol., 2013). V důsledku toho je tento umělý radionuklid detekovatelný v přírodních vzorcích po celém světě (ZHAO a kol., 2012). Radiocesium se rozšířilo po celém světě cirkulací atmosféry, na zem se 137 Cs dostalo prostřednictvím suché a mokré depozice (ZHAO a kol., 2012). Následně došlo k rychlé absorpci půdními a organickými částicemi. Radiocesium se v půdě pevně váže k jílovým minerálům a vytváří vazby s organickými látkami (SHAND a kol., 2013). Proto má obsah organické hmoty v půdě významný vliv na pohyb 137 Cs v půdě a jeho potenciální dostupnost pro rostliny. Uvádí se, že koncentrace radiocesia jsou 16

17 v jílovitých a hlinitých půdách mnohem vyšší (ANL, 2005). Absorbované radiocesium lze z půdy odstranit jen těžce a koncentrace 137 Cs v půdě závisí na jeho přeměně a fyzikálních vlastnostech půdy Aktivita radiocesia 137 Cs v půdách evropských států Po havárii jaderné elektrárny v Černobylu v roce 1986 byla v mnoha státech (nejen v evropských) provedena řada výzkumů, které se zabývají výskytem radiocesia 137 Cs v půdě (ROUSSEL-DEBEL a kol., 2007). Nejvyšší aktivity radiocesia byly naměřeny v povrchových vrstvách půdy. Na území Francie bylo v roce 2004 odebráno přes dva tisíce povrchových půdních vzorků z dvaceti různých stanovišť. Průměrná hmotnostní aktivita 137 Cs v povrchových vrstvách půdy byla 9 Bq.kg -1, naměřené hodnoty se pohybovaly od 0.5 do 25 Bq.kg -1. V roce 2006 byl analyzován výskyt radiocesia ve východním Polsku (v jižní části nížiny Podlasie). Půdní vzorky byly odebírány z hloubky do 12 cm a následně rozděleny do tří skupin podle hloubky odběru. Chování izotopů 137 Cs bylo zkoumáno v závislosti na hloubce odběru půdních vzorků, obsahu organického uhlíku, ph půdy a zrnitostním složení půdy (KROLAK a kol., 2010). Nejvyšší aktivita radiocesia byla zaznamenána ve vrstvě 0-3 cm a její hodnota byla 3,44 kbq.m -2, s hloubkou se aktivita 137 Cs výrazně snižovala. Také v oblasti polských Tater byla zkoumána aktivita radiocesia v půdě. Půdní vzorky byly odebrány o průměru až 10 cm a nakrájeny na 3 plátky. Maximální naměřené hmotnostní aktivity 137 Cs v jednotlivých vzorcích se pohybovaly od 3,4 do 1782 Bq.kg -1 (MIETELSKI a kol., 2007). V horských oblastech může radioaktivní znečištění dosahovat vyšších hodnot z důvodu intenzivnějších atmosférických srážek. Po přechodu radioaktivního mraku z Černobylu přes Alpy byly poměrně vysoké aktivity 137 Cs zaznamenány v Německu, Švýcarsku, Itálii a Rakousku. V letech 1988 až 1998 byly v jižním Švédsku shromážděny povrchové půdní vzorky. V těchto vzorcích byl sledován výskyt radiocesia po jaderné havárii v Černobylu (ISAKSSON a kol., 2001). Celková naměřená aktivita 137 Cs odpovídala vypočítané aktivitě radiocesia zapříčiněné havárií v Černobylu a zkouškami jaderných zbraní. Aktivita 137 Cs naměřená ve vzorcích půdy v roce 1988 měla hodnotu 0,79 kbq.m -2. Ve vzdálenosti asi 40 km od švédského města Uppsala byly odebírány půdní vzorky na různých lesních stanovištích. Vzorky půdy byly odebrány v hloubce cm a byly mechanicky odděleny do 3 frakcí (NIKOLOVA a kol., 2000). Výsledky 17

18 dokázaly nerovnoměrné zastoupení 137 Cs v jednotlivých frakcích. Nejvyšší aktivita radiocesia byla zjištěna ve frakci obsahující kořeny rostlin, tedy ve frakci s vyšším obsahem organické hmoty. Výsledky měření tak poukazují na možnou souvislost aktivity radiocesia a obsahu biologické hmoty v půdě. V okolí města Kragujevac v Srbsku byly odebrány půdní vzorky v roce Aktivita 137 Cs byla ve vzorcích měřena pomocí HPGe detektoru a vícekanálového analyzátoru (KRSTIĆ a kol., 2004). Nejvyšší aktivity 137 Cs byly zaznamenány v hloubce do 10 cm pod povrchem půdy. Podle výsledků měření bude 137 Cs v následujících padesáti letech stále zdrojem expozice. 3.3 Ionizující záření Ionizující záření je tvořeno proudem vysokoenergetických hmotných částic nebo elektromagnetických kvant (fotonů). Při průchodu látkami ztrácí ionizující záření energii, což je vyvoláno srážkami s molekulami nebo s atomy (HÁLA, 1998). Dochází k elektromagnetické interakci s elektrony, která je zakončena ionizací a excitací. Vysoké dávky ionizujícího záření mohou vést až k selhání jednotlivých orgánů nebo mohou být pro živé organismy smrtelné (SOWA a kol., 2012). Interakce ionizujícího záření s hmotou (detektoru) má však klíčový význam při měření tohoto záření, a to jak detekci jeho kvantity, tak i analýzu jeho kvality. Ionizující záření se dělí na tři hlavní druhy označované jako alfa, beta a gama záření. Podle jejich charakteru se liší také jejich ionizační schopnosti a tedy i metody měření Interakce alfa záření s hmotou Alfa záření je tvořeno letícími heliovými jádry 4 He. Tato jádra mají poměrně velké rozměry, proto proniká alfa záření hmotou jen velmi obtížně (ZIMÁK a ŠTELCL, 2004). Alfa částice mají velmi silnou ionizační schopnost, která zůstává stejná po převážnou dráhu částice (HÁLA, 1998) Interakce beta záření s hmotou Beta částice způsobují méně intenzivní ionizaci než alfa částice. Mají menší náboj a podstatně větší rychlost, proto má beta záření v absorbujícím prostředí větší dosah a pronikavost (HÁLA, 1998). Na absorpci beta záření se částečně podílí vznik brzdného a Čerenkovova záření. Při průchodu β - částic až do blízkosti atomového jádra, dochází 18

19 k velkým změnám rychlosti a směru pohybu těchto částic (ULLMANN, 2002). Částice vyzařuje brzdné záření (HÁLA, 1998). Při průchodu beta částic průzračným prostředím (voda, sklo) dochází ke vzniku Čerenkovova záření. Toto záření může nastat, pokud je rychlost beta částic v prostředí větší než rychlost světla (ULLMANN, 2002). Vzniká elektromagnetická vlna, která může být viditelná okem Interakce gama záření s hmotou Studium interakcí gama fotonů s hmotou je velmi důležité v oblasti lékařské radiační dozimetrie, průmyslu a v ochraně před zdroji ionizujícího záření (TARIM a kol., 2012). Fotony gama záření nenesou žádný náboj a svou energii ztrácí v postupných množstvích. Proto nemohou přímými elektrickými silami ionizovat atomy (ULLMANN, 2002). Dochází tedy k nepřímé ionizaci sekundárními elektrony, které vznikají při průchodu gama záření látkou (HÁLA, 1998). Při interakci gama záření s hmotou dochází ke třem základním dějům (fotoefekt, Comptonův efekt a tvorba párů). Obrázek č. 1: Interakce gama záření s hmotou (ULLMANN, 2002) Fotoefekt Pravděpodobnost vzniku fotoefektu závisí na energii gama záření a na atomovém čísle absorbující látky (HÁLA, 1998). Gama foton předá veškerou energii orbitálnímu elektronu a zanikne. Tento fotoelektron se uvolňuje z atomu a chová se jako beta částice. Pohybuje se mezi atomy a ionizuje je dokud se nezabrzdí (ULLMANN, 2002). Na uvolněné místo po elektronu se přemístí elektron z vyšší slupky v atomovém obalu. V důsledku energetického rozdílu vazbové energie na vyšší a nižší slupce je fotoefekt provázen vznikem charakteristického rentgenového záření. 19

20 Comptonův efekt Při Comptonově efektu dochází k interakci gama záření se slabě vázanými vnějšími elektrony. Gama foton předává elektronu pouze část své energie a uvolňuje ho z atomu jako Comptonův elektron (HÁLA, 1998). Pravděpodobnost vzniku Comptonova efektu roste s hustotou látky a protonovým číslem (ULLMANN, 2002) Tvorba párů Ke tvorbě párů dochází v případě, kdy gama foton s energií vyšší než 1,02 MeV pronikne do blízkosti atomového jádra (HÁLA, 1998). Foton se v elektromagnetickém poli jádra přeměňuje na dvojici elektron + pozitron. Z této dvojice přetrvává pouze elektron (ULLMANN, 2002). Pozitrony po svém vzniku zanikají anihilačním procesem, tj. interakcí s elektronem za tvorby dvou fotonů. 3.4 Měření ionizujícího záření Ionizující záření je potřeba měřit při každém použití záření a radioaktivních nuklidů, při průmyslovém a léčebném ozařování, při měření dávek záření v dozimetrické kontrole a při monitorování radioaktivity v životním prostředí (HÁLA, 1998). Podstata měření ionizujícího záření spočívá ve zjišťování energií, aktivit a intenzit radionuklidových zářičů. Údaje o přítomnosti a množství ionizujícího záření lze získat pouze nepřímo na základě procesů, které vyvolá záření při absorpci ve vhodné látce. Informace o ionizujícím záření se tedy zjišťují pomocí detekce změn, které jsou vyvolány interakcí záření s hmotou detektoru radiometrického přístroje. Důsledky těchto procesů se elektronicky převádějí na pozorovatelné signály. Napájecí soustava Detektor Zařízení k přeměně elektrických impulzů Identifikační a záznamové zařízení Obrázek č. 2: Blokové schéma radiometrické aparatury (PÖSCHL, 2006) V detektoru se měřené záření absorbuje a zároveň dochází k přeměně energie dopadajícího záření na elektrický signál. V další části radiometrické aparatury se elektrický signál upravuje, aby mohl být následně vyhodnocen. Měření je ukončeno po 20

21 uplynutí předem stanovené doby měření nebo po zaznamenání navoleného počtu impulzů (HÁLA, 1998). Radiometrická aparatura může měřit střední hodnotu proudu na detektoru nebo zaznamenávat jednotlivé impulzy z detektoru Detektory ionizujícího záření Detektory ionizujícího záření je možné rozdělit do skupin podle různých hledisek. Podle časového průběhu detekce lze detektory rozdělit na dvě základní skupiny. Jsou to detektory kontinuální a integrální. Kontinuální detektory poskytují průběžné informace o hodnotě detekovaného záření. Tyto detektory se uplatňují u většiny jednoduchých i složitějších radiometrických zařízení. U integrálních detektorů se hodnota detekovaného záření zvyšuje úměrně s časem, po který je detektor ozařován. Integrální detektory se běžně využívají v lékařství, radiační chemii a v osobní dozimetrii. Podle principů detekce se detektory dělí na fotografické, materiálové a elektronické. Fotografické detektory pracují na principu fotochemických účinků záření. Materiálové detektory využívají dlouhodobých změn vlastností některých látek způsobených působením ionizujícího záření (ULLMANN, 2002). Těžké částice alfa zanechávají v materiálu stopy, které lze detekovat. Materiálové detektory je možné využívat pouze pro vysoké intenzity záření. U elektronických detektorů je určité množství přijaté energie ionizujícího záření převedeno na elektrické impulsy. Ty se vyhodnocují v elektrických aparaturách. Do skupiny elektronických detektorů patří plynové, scintilační, polovodičové a mikrokalorimetrické detektory a magnetické spektrometry. Detektory je možné rozdělit také podle komplexnosti měřených informací. Do této skupiny náleží detektory záření, spektrometry ionizujícího záření, zobrazovací detektory a dráhové detektory částic. Detektory záření poskytují pouze informaci o intenzitě záření, nepodávají údaje o energii záření a druhu záření. Patří sem termoluminiscenční dozimetry. Spektrometry ionizujícího záření uvádějí informaci nejen o intenzitě záření, ale také o energii kvant záření a další charakteristiky. Výsledkem bývá energetické spektrum, které vyjadřuje energetické rozložení kvant záření. V režimu spektrometrie pracují polovodičové a scintilační detektory a magnetické spektrometry (ULLMANN, 2002). Zobrazovací detektory znázorňují prostorové rozložení intenzity záření. Nejjednodušším zobrazovacím detektorem, využívaným v minulosti, je fotografický film. V současnosti se uplatňují multidetektorové systémy které podávají informace o úhlech dopadajícího záření a místech jeho dopadu. Dráhové detektory částic umožňují 21

22 měřit dráhy pohybu jednotlivých částic v prostoru na základě fotochemických reakcí nebo za pomoci velkého počtu prostorově rozmístěných detektorů. Vlastnosti detektoru ionizujícího záření stanovují základní parametry měřícího systému. Musí se jim přizpůsobit vyhodnocovací zařízení a také metody zpracování získaných informací (GERNDT, 1996). Výběr detektoru pro určité použití je vymezen třemi základními hledisky (TYKVA a SABOL, 1991). Jedná se především o druh emitovaného záření, povahu vzorku a dále o požadavky na přesnost výsledků měření Polovodičové detektory Na počátku 50. let 20. století se studiem polovodičových monokrystalických materiálů zabývaly nákladné výzkumné programy, které umožnily využít získané poznatky pro výzkum a vývoj polovodičových detektorů (GERNDT, 1996). Polovodičové detektory se vyznačují vysokou energetickou rozlišovací schopností, jsou tedy nezastupitelné pro analýzy složitých energetických spekter emitovaných částic a fotonů. Lze je využít také pro měření nízkých aktivit radionuklidů (TYKVA a SABOL, 1991). Převážně se využívají polovodičové detektory z monokrystalů germania se stopovým množstvím lithia Ge(Li), z vysoce čistého germania HPGe nebo křemíku Si(Li) (GERNDT, 1996). Germanium má vysoké protonové číslo, proto je vhodným materiálem pro detektory fotonového záření. Křemíkové detektory se užívají pro fotony nízkých energií a těžké nabité částice. Nevýhodou polovodičových detektorů oproti scintilačním detektorům je nižší detekční účinnost pro záření gama a delší mrtvá doba detektoru. Polovodičové detektory se uplatňují při detekci ionizujícího záření (kvantitativní hodnocení) i při spektrometrických měřeních (kvantitativní hodnocení). Využívají se v jaderné fyzice, při zjišťování radionuklidů v prostředí nebo při měření radionuklidové čistoty preparátů (ULLMANN, 2002). Germaniové i křemíkové detektory jsou pouzdřeny do tzv. kryostatů, které je chrání před povrchovou kontaminací nečistotami (GERNDT, 1996). Ponořením do kapalného dusíku je zajištěno také jejich chlazení. Polovodičové detektory se svým principem podobají ionizační komoře, citlivým médiem je však vhodný polovodičový materiál. Polovodičový detektor je z elektronického hlediska dioda, která je zapojená v elektrickém obvodu s vysokým napětím (ULLMANN, 2002). Pokud do aktivní vrstvy detektoru pronikne kvantum ionizujícího záření, způsobí vzniklá energie v polovodiči přesun určitého množství 22

23 elektronů do vodivého pásma a vytvoří se elektron-děrové páry. K vytvoření jednoho páru elektron-díra je pro germanium nutná energie asi 2,99 ev a pro křemík přibližně 3,66 ev. Elektrony se začnou pohybovat směrem ke kladné elektrodě a v připojeném obvodu vznikne měřitelný proudový impulz. Amplituda vzniklého impulsu na výstupu zesilovače je přímo úměrná energii detekovaného záření. Spektrometrickou analýzu energie detekovaného záření tak lze provádět pomocí amplitudové analýzy výstupních impulzů Křemíkové detektory Základní charakteristika křemíku vytváří vhodné podmínky pro používání křemíkových detektorů k detekci a spektrometrii nízké aktivity alfa a beta zářičů. Požadované vlastnosti přitom nejsou ovlivněny technologickým způsobem získání struktury diody. Křemíkové detektory dosahují vysoké účinnosti detekce elektronů a alfa částic a vysoké rozlišovací schopnosti (TYKVA a SABOL, 1991). Zároveň mají nízké pozadí, což je způsobeno vlivem tenké detekční vrstvy. V případě spektrometrie je tato vrstva určena dosahem detekovaných částic s maximální energií. Pro detekci je nutné, aby detekční vrstva umožnila detekovaným částicím generovat takové množství párů elektron-díra, aby dosažený náboj byl větší než šumový náboj. Výhoda křemíkových detektorů spočívá v možnosti zmenšení detekčního objemu na velikost odpovídající detekovanému záření. Účinná plocha detektoru je tedy definována měřeným vzorkem (TYKVA a SABOL, 1991). Tyto detektory dosahují vyššího spektrometrického rozlišení, mají jednodušší uspořádání a nižší nároky na provoz než detektory scintilační a ionizační Germaniové detektory V současnosti poskytují germaniové detektory nejvhodnější podmínky pro analýzu spekter gama. Dřívější výrobní technologie vytvářely monokrystaly germania s vysokým obsahem příměsí. Využívaly se zejména germaniové detektory s příměsí lithia Ge(Li). Tyto detektory se dosud používají, ale jsou postupně nahrazovány detektory z čistého germania (TYKVA a SABOL, 1991). Použití čistého germania umožňuje vyrobit detektor HPGe, který je potřeba chladit kapalným dusíkem pouze v době provozu (GERNDT, 1996). Tímto dochází ke snížení provozních nákladů 23

24 a zároveň k odstranění komplikací spojených se zajištěním kapalného dusíku v době, kdy se detektor dlouhodobě nevyužívá. Při měření nízké aktivity se využívají germaniové detektory v různém uspořádání. Spektrometrie s vysokou účinností detekce je vedle rozměru detektoru dosahována také volbou měřící geometrie (TYKVA a SABOL, 1991). Při měření nízkých aktivit dosahují germaniové detektory nižší účinnosti detekce než scintilační detektory HPGe detektory Detektory z vysoce čistého germania mohou být buď n-typu nebo p-typu. HPGe detektor p-typu je nejčastěji využívaným detektorem v laboratořích. Oba typy jsou závislé na koncentraci donorových a akceptorových atomů v krystalu (ORTEC, 2004). Pro připojení diody k elektrickému obvodu, je nutné umístit na krystal kontakty. Kontakt n + je tvořen silnou vrstvou lithia, p + kontakt je tvořen tenkou vrstvou s iontovou implantací. Silná vrstva lithia je zvolena z důvodu jeho rozptylování do germania. V případě p-typu je silná vrstva lithia umístěna na vnějším povrchu a tenká vrstva s iontovou implantací je uvnitř. U detektoru n-typu jsou tyto vrstvy umístěny opačně (silná vrstva lithia je uvnitř a tenká vrstva je na vnějším povrchu). Obrázek č. 3: Geometrie krystalu HPGe detektoru p-typu (ORTEC, 2004) Krystal detektoru může být upraven do libovolného tvaru, důležité je zejména elektrické pole uvnitř krystalu. Vhodným tvarem krystalu je disk nebo válec s dutým jádrem. Detektory s krystalem ve tvaru válce jsou označovány jako koaxiální, ve tvaru 24

25 disku jako planární detektory (ORTEC, 2004). Koaxiální konstrukce umožňuje vyrábět detektory větším rozměrů, které však vyžadují větší kapacitu. Největší detektory p-typu jsou přibližně o 75 % větší než největší detektory n-typu. Planární detektory mají výbornou rozlišovací schopnost při nízkých energiích, při vysokých energiích je však jejich účinnost a rozlišení snížena. Obrázek č. 4: Geometrie krystalu HPGe detektoru n-typu (ORTEC, 2004) Gamaspektrometrická analýza Gamaspektrometrie je rychlou a vhodnou metodou uplatňovanou pro měření přírodních i umělých radionuklidů obsažených v přírodních vzorcích (HURTADO, 2007). Gamaspektrometrická analýza se přednostně využívá ke stanovení obsahu většího množství radionuklidů ve vzorku. Pro analýzu velmi nízkých koncentrací radionuklidů se využívají germaniové polovodičové detektory HPGe. Polovodičový detektor s vysokým energetickým rozlišením, který je propojený s mnohokanálovým amplitudovým analyzátorem, zaznamenává gama záření emitované vzorkem (DATA PRO, 2001). Tato metoda je tedy vhodná pro stanovení radioaktivních prvků emitujících gama záření. Během měření nedochází k porušení vzorku, a proto je možné jej využít opakovaně nebo pro provedení dalších analýz. Před zahájením vlastního měření je zcela nezbytná kalibrace měřící aparatury Energetická (kvalitativní) kalibrace Kvalitativní kalibrace slouží ke stanovení závislosti mezi polohou píků ve spektru a energií příslušných gama kvant. Energetická kalibrace je vyjádřena matematickým vztahem energie gama kvant a počtem kanálů. Přesně provedená energetická kalibrace je zásadní pro gamaspektrometrickou analýzu (SCHROETTNER a KINDL, 2010). 25

26 Kalibrace se provádí měřením vzorku s radionuklidy o známých energiích gama kvant. K provedení energetické kalibrace může být využito spektrum standardních vzorků dodávaných Českým metrologickým institutem, Inspektorátem ionizujícího záření (ČMI IIZ, Praha). Je tedy známé číslo kanálu, na kterém se daný nuklid nachází. Kanálu se přidělí příslušná energie a tím dojde k nakalibrování osy x. Vodorovné ose x se tak stanoví správné měřítko (ULLMANN, 2002) Účinnostní (kvantitativní) kalibrace Kvantitativní kalibrace slouží ke stanovení vztahu, který charakterizuje s jakou účinností bude gamaspektrometrická trasa stanovovat aktivitu určitého radionuklidu. Účinnostní kalibrace závisí na mnoha faktorech (geometrie, hmotnost a hustota vzorku), její provedení je tak výrazně složitější než je proces energetické kalibrace. Detekční účinnost je do velké míry ovlivněna energií gama záření. Nejprve roste se zvyšující se energií gama záření a pro energie okolo 60 až 100 kev dosahuje maxima (ULLMANN, 2002). Následně detekční účinnost s rostoucí energií klesá. Výsledná účinnostní křivka závisí nejen na detekčním systému ale také na tvaru, hustotě a výšce vzorku. Použitý standardní vzorek by měl mít fyzické rozměry, chemické složení a hustotu podobnou vzorkům, které budou analyzovány, aby byla minimalizována odchylka při měření (HARB a kol., 2008). Energetická i účinnostní kalibrace je u definované gamaspektrometrické trasy platná pouze pro zvolené podmínky, zejména pro geometrii. 3.5 Faktory ovlivňující měření ionizujícího záření Účelem měření ionizujícího záření je zjistit informace o počtu kvant, intenzitách, energiích a dalších charakteristikách (ULLMANN, 2002). Stoprocentní účinnost měření je ideálním předpokladem. Ve skutečnosti je však měřící proces ovlivněn řadou faktorů, které mohou způsobovat omezení možnosti měření nebo zkreslovat výsledky. Detekční účinnost v určitém časovém intervalu je vyjádřena jako poměr mezi počtem zaznamenaných impulzů a počtem jaderných přeměn ve zdroji. Pro dosažení vysoké detekční účinnosti je v první řadě nezbytné zajistit vstup co největšího počtu emitovaných částic (resp. fotonů) do detektoru (TYKVA a SABOL, 1991). Každý detektor proto vyžaduje stanovení faktorů (charakteristik), které mají vliv na měření 26

27 ionizujícího záření. Toto stanovení je nezbytné pro objektivní měření a dosažení co nejvyšší účinnosti. K základním faktorům ovlivňujícím měření ionizujícího záření patří pracovní napětí detektoru, mrtvá doba detektoru, pozadí měřící aparatury, absorpce záření, samoabsorpce, zpětný odraz a geometrie měření. Tyto faktory vycházejí ze způsobu uspořádání vzorku a detektoru, z vlastností vzorku a měřící aparatury. Některé z těchto faktorů jsou využívány také v ochraně před zdroji ionizujícího záření Mrtvá doba detektoru Mrtvá doba detektoru je definována jako minimální časový interval mezi dvěma po sobě jdoucími detekcemi kvanta záření. Po tuto dobu není detektor schopen registrovat další impulzy. Mrtvá doba detektoru způsobuje, že naměřená četnost impulzů bude nižší než skutečná (BÉCARES a BLÁZQUEZ, 2012). Tato ztráta roste s četností kvant měřeného záření. Dochází tedy ke snížení detekční účinnosti, která ovšem není konstantní a je závislá na intenzitě analyzovaného záření (ULLMANN, 2002). Vlivem toho může docházet k výrazným chybám v měřícím procesu. Skutečná četnost impulzů může být stanovena na základě naměřené četnosti, pokud je známa mrtvá doba detektoru (BÉCARES a BLÁZQUEZ, 2012). Mrtvá doba detektoru se uvádí v mikrosekundách. Existují dva druhy mrtvé doby detektoru označované jako paralyzabilní a nonparalyzabilní mrtvá doba (BÉCARES a BLÁZQUEZ, 2012). Během paralyzabilní mrtvé doby nedochází k zaznamenání další částice a zároveň tato částice prodlouží necitlivost detektoru. V případě non-paralyzabilní mrtvé doby nemají neregistrované přilétající částice vliv na činnost detektoru (ULLMANN, 2002). Po uplynutí mrtvé doby je detektor schopen ihned zaznamenávat další impulzy. Na účinku mrtvé doby se podílejí všechny části detekčního systému (detektor, zesilovač, amplitudový analyzátor, čítač impulzů). V případě scintilačních a polovodičových detektorů však došlo vlivem vývoje v oblasti elektroniky a materiálů k výraznému zkrácení mrtvé doby detektoru (ULLMANN, 2002). Mrtvou dobu detektoru je tedy možné minimalizovat vhodnou volbou detektoru a četností impulzů. Odstranit ji lze jedině matematickou korekcí, pro jejíž provedení je nutné znát hodnotu mrtvé doby pro konkrétní detektor. 27

28 3.5.2 Pozadí měřící aparatury Každé měřící zařízení (radiometr) zaznamenává kromě měřeného signálu také určitý signál pozadí (ULLMANN, 2002). Pozadí je způsobeno buď vnějšími vlivy, jako je kosmické záření a přirozená radioaktivita prostředí nebo vlivy vnitřními, mezi které patří šum detektoru. K dosažení vysoké detekční účinnosti je potřebné co nejnižší pozadí měřící aparatury, které je při měření nízké aktivity vyjádřeno počtem impulzů za minutu (TYKVA a SABOL, 1991). K redukci pozadí slouží dále uvedená opatření. V první řadě je to stínění detektoru tak, aby byla omezena registrace částic kosmického záření a záření z prostředí v okolí detektoru. Základním stínícím materiálem je olovo a ocel s vysokou radiochemickou čistotou. Vhodné umístění pracoviště umožňuje dosáhnout významné absorpce kinetické energie částic kosmického záření (TYKVA a SABOL, 1991). Laboratoře bývají často umístěny do podzemních prostor budov, kde dochází k uplatnění stínícího efektu. Dalším požadavkem pro zajištění nízkého pozadí je omezení zdrojů záření v okolí detektoru, např. ve stavebních materiálech a geologickém podloží. Důležité je také vybrat vhodný konstrukční materiál samotného detektoru s vysokou radionuklidovou čistotou a při montáži detektoru zabránit kontaminaci. Pro objektivní měření je nutné určit velikost pozadí samostatným měřením a odečíst ji od výsledných aktivit změřených vzorků (HÁLA, 1998). Pokud je aktivita vzorku nízká, může být počet impulzů pozadí shodný nebo dokonce vyšší než je počet impulzů vzorku. V tomto případě se výrazně snižuje detekční účinnost nebo je měření úplně znemožněno. Proto je nutné, zvláště při měří nízkých aktivit, efekt pozadí co nejvíce potlačit Absorpce záření Absorpce záření je proces, při kterém dochází ke snížení intenzity záření, která je způsobena průchodem přes látku (THE FREE DICTIONARY, 2002). Energie záření je přeměněna na teplo nebo na jiné formy molekulární energie. Při průchodu ionizujícího záření látkou tedy dochází ke ztrátě (absorpci) jeho energie vyvolanou srážkami s atomy a molekulami (HÁLA, 1998). Energie absorbovaného záření se projeví zvýšením vnitřní energie atomů a molekul absorbující látky. U málo pronikavého záření dochází téměř k absolutní absorpci, v případě pronikavého záření je určitá část kvant pohlcena a zbývající část prochází dále 28

29 (ULLMANN, 2002). Pokud by záření prošlo přes průhlednou hmotu, byla by změna intenzity záření minimální (THE FREE DICTIONARY, 2002). Materiál, který by propouštěl celé spektrum elektromagnetického záření však neexistuje. Absorpce záření závisí na řadě faktorů, mezi které patří složení atomů a molekul, druh a energie záření a tloušťka vrstvy absorbující látky (THE FREE DICTIONARY, 2002). Závislost zeslabení záření na tloušťce vrstvy absorbující látky se uplatňuje při ochraně před ionizujícím zářením (HÁLA, 1998). Tato závislost se využívá také v řadě měřících a kontrolních procesů v průmyslu a lze ji pro beta záření vyjádřit následujícím vztahem: I = I 0 e - µd [1] I... intenzita prošlého záření I 0... intenzita záření µ... absorpční koeficient d... tloušťka vrstvy Pracovní napětí detektoru Napětí vkládané na elektrody podmiňuje vznik ionizačního proudu. Proto je nutné stanovit hodnotu pracovního napětí pro daný typ detektoru. Zároveň je potřeba nalézt oblast pracovní charakteristiky, ve které nedochází ke vzniku různého ionizačního proudu při malé změně napětí Samoabsorpce Při měření aktivit vzorků se zářiči o nízké energii dochází k významným účinkům samoabsorpce. Při průchodu gama fotonů jakýmkoliv materiálem včetně vzorku, ve kterém jsou obsaženy, dochází k interakcím vedoucím ke ztrátě energie. Tato ztráta má za následek snížený počet naměřených impulzů ve vzorku (McMAHON a kol., 2004). Tento jev je označován jako samoabsorpce vzorku. Samoabsorpce je ovlivněna řadou faktorů, mezi které patří hustota, výška, velikost a elementární složení vzorku a energie gama záření (HERNÁNDEZ a EL-DAOUSHY, 2002). Pro přesné stanovení aktivity přírodních vzorků (zejména sedimentů a půd) emitujících gama záření je nutné zohlednit samoabsorpci vzorku (McMAHON a kol., 2004). Samoabsorpce z velké části závisí na hustotě vzorku. Zanedbání rozdílu hustoty měřeného a standardního vzorku může vést k závažným chybám při stanovování 29

30 aktivity (VARGAS a kol., 2002). Pro odstranění efektu samoabsorpce je vhodné využívat vzorky, které jsou svým složením, velikostí a hustotou co nejvíce podobné standardním vzorkům, aby docházelo k minimálním odchylkám v měřícím procesu (McMAHON a kol., 2004). Odchylky při měření lze minimalizovat také tím, že budou použity měřící nádoby obsahující vzorek budou mít stejné rozměry jako nádoby se standardy a budou vzorkem naplněny do stejné výšky jako standardní vzorky (MELQUIADES a APPOLONI, 2001) Zpětný odraz záření (rozptyl) Atomové číslo podložky vzorku radioaktivního zářiče ovlivňuje odraz určitého počtu částic od materiálu podložky. Dochází ke změně směru pohybu a částice záření vnikají do jiného prostoru, než do kterého byly původně vyslány. Příčina rozptylu je odlišná podle typu záření (HÁLA, 1998). U záření gama dochází k rozptylu na elektronech (Comptonův rozptyl), u beta záření vznikají elektromagnetické interakce s elektrony. Pravděpodobnost vzniku rozptylu gama záření je tím větší, čím je vyšší atomové číslo a hustota rozptylující látky. Zpětný odraz záření od podložky zvyšuje naměřené četnosti impulzů. K opravě napočtených impulzů lze využít koeficient zpětného odrazu. Efekt zpětného odrazu je možné zcela odstranit přípravou vzorku bez podložky. To znamená, že bude použita taková podložka vzorku radioaktivního zářiče, která stanovené záření propustí Geometrie měření Geometrie měření má zásadní vliv při měření ionizujícího záření. Celková účinnost měření závisí na vlastní detekční účinnosti detektoru a také na vzájemném uspořádání analyzovaného vzorku a detektoru (ULLMANN, 2002). Geometrie měření vyjadřuje všechna hlediska prostorového vztahu a konfigurace vzorku vzhledem k detektoru. Tento faktor je tedy možné omezit na základě výběru vhodné polohy vzorku vůči detektoru, tvarem krystalu a typem detektoru. Nejjednodušší konfiguraci lze získat v případě, kdy bude měřený vzorek umístěn těsně u detektoru. Pokud se zanedbá vliv absorpce a velikosti vzorku, může být v ideálním případě registrována polovina veškerého záření emitovaného vzorkem. Měření potom probíhá v geometrii 2π (180 ), což je polovina plného prostorového úhlu 4π (360 ). Pro takto umístěný vzorek dosahuje celková detekční maximálně padesáti procent. K měření v geometrii 2π se 30