Gama spektrometrie v reaktorové fyzice na experimentálním reaktoru LR-0

Univerzita Karlova v Praze Matematicko-fyzikální fakulta BAKALÁŘSKÁ PRÁCE Nicola Burianová Gama spektrometrie v reaktorové fyzice na experimentálním reaktoru LR-0 v Řeži Ústav částicové a jaderné fyziky Vedoucí bakalářské práce: Ing. Marie Švadlenková, CSc. Studijní program: Fyzika Studijní obor: Obecná fyzika Praha 2016

Prohlašuji, že jsem tuto bakalářskou práci vypracovala samostatně a výhradně s použitím citovaných pramenů, literatury a dalších odborných zdrojů. Beru na vědomí, že se na moji práci vztahují práva a povinnosti vyplývající ze zákona č. 121/2000 Sb., autorského zákona v platném znění, zejména skutečnost, že Univerzita Karlova v Praze má právo na uzavření licenční smlouvy o užití této práce jako školního díla podle 60 odst. 1 autorského zákona. V Praze dne 23.5.2016 Nicola Burianová

Název práce: Gama spektrometrie v reaktorové fyzice na experimentálním reaktoru LR-0 v Řeži Autor: Nicola Burianová Katedra: Ústav částicové a jaderné fyziky Vedoucí bakalářské práce: Ing. Marie Švadlenková, CSc., CVŘ Abstrakt: Tato bakalářská práce se v první části zabývá teorií základů polovodičové spektrometrie záření gama používané na experimentálním reaktoru LR-0 v Centru výzkumu v Řeži. Výsledky těchto měření jsou aplikovány v reaktorové fyzice. Ve druhé části práce je provedeno měření palivového proutku s cílem určit gama propustnost olověného stínění polovodičového detektoru pro konkrétní typ štěrbiny kolimátoru. Experimentální výsledky jsou porovnány s těmi, které byly na LR-0 vypočteny metodou MCNP. Klíčová slova: gama spektrometrie, palivový proutek, propustnost stínění, polovodičový detektor Title: Gamma-spectrometry in reactor physics at LR-0 Rez experimental reactor Author: Nicola Burianová Department: Institute of Particle and Nuclear Physics Supervisor: Ing. Marie Švadlenková, CSc., CVŘ Abstract: The first part of this bachelor s thesis deals with the basics of the semiconductor gamma-ray spectrometry theory that is used at experimental reactor LR-0 in Research center in Řež. The measurement results are applied in reactor physics. The second part describes the measurement of a fuel pin, which was performed in order to determine gamma permeability of lead shielding of the semiconductor detector for specific type of colimator. Experimental results are compared with those calculated at the LR-0 using MCNP method. Keywords: gamma-ray spectrometry, fuel pin, permeability of shielding, semiconductor detector

Chtěla bych poděkovat vedoucí mé bakalářské práce Ing. Marii Švadlenkové, CSc. za odborné vedení, připomínky při zpracování a pomoc při experimentu. Také bych chtěla poděkovat Ing. Michalu Košt álovi, Ph.D. za odborné rady k práci a výpočty MCNP. Poděkování patří též Mgr. Anně Růžičkové za jazykové korektury a diskusi.

Obsah Úvod...................................... 3 1 Teoretická část - spektrometrie záření gama............ 4 1.1 Záření gama a přeměny jader atomu................ 4 1.1.1 Přeměna alfa......................... 5 1.1.2 Přeměna beta......................... 6 1.1.3 Rentgenové záření a vznik záření gama........... 9 1.2 Interakce záření gama s prostředím................. 11 1.2.1 Fotoefekt........................... 11 1.2.2 Comptonův rozptyl...................... 12 1.2.3 Tvorba párů.......................... 14 1.2.4 Pravděpodobnosti jednotlivých interakcí.......... 15 1.3 Spektrum záření gama........................ 15 1.4 Detektory záření gama........................ 17 1.4.1 Scintilační detektory..................... 17 1.4.2 Polovodičové detektory.................... 18 1.4.3 Stínění detektorů....................... 21 1.5 Charakteristika polovodičového detektoru............. 22 1.5.1 Účinnost detektoru...................... 22 1.5.2 Energetická rozlišovací schopnost.............. 23 1.5.3 Časová rozlišovací schopnost................. 24 1.5.4 Poměr Peak/Compton.................... 24 1.6 Statistika zpracování......................... 24 1.7 Výzkumný reaktor LR-0....................... 25 2 Experimentální část - vlastní měření................ 28 2.1 Palivový proutek........................... 28 2.2 Uspořádání měření.......................... 29 2.3 Genie 2000............................... 31 2.3.1 Energetická kalibrace..................... 31 2.3.2 Účinnostní kalibrace..................... 32 2.3.3 Vyhodnocení spektra..................... 34 2.4 Vyhodnocení měření......................... 35 2.4.1 Korekce na radioaktivní rozpad............... 35 2.4.2 Korekce na dvojici mateřský-dceřiný radionuklid...... 36 2.4.3 Definice relativní propustnosti stínění............ 38 2.5 Výsledky experimentu........................ 38 Závěr...................................... 49 1

Literatura................................... 53 Seznam obrázků............................... 55 Seznam tabulek............................... 57 Seznam použitých zkratek......................... 59 Přílohy..................................... 60 Příloha A.................................. 60 Příloha B.................................. 63 Příloha C.................................. 65 Příloha D.................................. 67 Příloha E.................................. 69 Příloha F.................................. 71 Příloha G.................................. 72

Úvod Tématem této práce je měření záření gama pomocí polovodičového HPGe detektoru. Cílem je seznámení se spektrometrií záření gama používané na experimentálním reaktoru LR-0 v Centru výzkumu Řež a experimentální určení propustnosti stínění polovodičového detektoru na štěrbině o rozměru 1 5 cm v laboratoři CVŘ a zjištění tak potřebné korekce na tuto propustnost při měření palivových proutků. První kapitola se týká teorie spektrometrie gama záření a ve druhé kapitole je popsáno samotné měření, jeho vyhodnocení programem Genie 2000, výpočet hodnot relativní propustnosti a jejich srovnání s dostupnými hodnotami vypočtenými na LR-0 programem MCNPX. V závěru práce je určena potřebná korekce na propustnost stínění při měření palivových proutků na štěrbině 1 5 cm. 3

Kapitola 1 Teoretická část - spektrometrie záření gama Spektrometrie záření gama se zabývá měřením energie a intenzity záření gama. Z naměřeného spektra se dají určit prvky, které se nacházejí ve zdroji záření, a také jejich aktivita. Aktivita je veličina, která udává rychlost, s jakou se rozpadají jádra. Jednotkou aktivity je Becquerel [Bq] a platí pro ni vztah A = dn dt = λn, (1.1) kde λ je rozpadová konstanta, která je pro každý radionuklid různá a dn je dt změna počtu radioaktivních jader za čas. Aktivita klesá exponenciálně s časem podle závislosti kde A 0 je počáteční aktivita a A je aktivita v čase t. A = A 0 e λt, (1.2) Poločas rozpadu je doba, za kterou se aktivita radionuklidu sníží na polovinu a platí tedy A 0 2 = A 0e λt 1/2 T 1/2 = ln(2) [s]. (1.3) λ 1.1 Záření gama a přeměny jader atomu Jádro atomu se skládá z nukleonů, tj. kladně nabitých protonů, a z neutronů bez náboje. Celkový počet nukleonů v jádře udává hmotnostní číslo A, které je dáno součtem neutronového čísla N a protonového čísla Z. Prvek X je pak označen jako A Z X. Pokud je prvek nestabilní, označuje se jako radionuklid. Ke každému prvku existují izotopy, což jsou stejné prvky o stejném Z, ale odlišném N. Ty mohou být radioaktivní nebo stabilní. Pokud vykreslíme všechny nuklidy jako funkci Z a N, dostaneme diagram, který je uveden na obrázku 1.1. 4

Obrázek 1.1: Diagram nuklidů [9] U lehkých jader je počet protonů a neutronů stejný, avšak čím jsou jádra těžší, tím se závislost od funkce N = Z odchyluje tak, že převládá počet neutronů. Když ke stabilním izotopům dokreslíme i všechny známé nestabilní izotopy, dostaneme diagram nazvaný Segreův diagram (podle italského fyzika E. G. Segrè, 1905-1989). V jádrech radionuklidů probíhá samovolná přeměna, která má za následek vyzáření částice nebo elektromagnetického vlnění. Rozlišujeme α a β přeměny, které jsou obvykle doprovázeny zářením gama, jehož energie je řádově kev nebo MeV. V jaderné fyzice se jednotka Joule nepoužívá a je nahrazována jednotkou elektronvolt, pro kterou platí přepočet 1 ev = 1, 602177 10 19 J. 1.1.1 Přeměna alfa Při přeměně α dochází k vyzáření jádra helia 4 2He. Tato přeměna nastává u těžších jader, která mají Z > 83. Je to způsobeno krátkodosahovou jadernou silou, která jádro drží pohromadě a působí proti odpudivé elektrostatické síle protonů. Čím je jádro větší, je pro tyto síly těžší ho udržet pohromadě, a proto vyzáří α částici ke zvýšení své stability. Přeměna α je charakterizována rovnicí A ZX A 4 Z 2Y + 4 2He + γ. (1.4) Důvodem, proč je vyzářena zrovna částice alfa a ne třeba samotný neutron, nebo proton, je separační energie. To je energie potřebná k oddělení určité částice, nebo části jádra. Separační energie potřebná na vyzáření alfa částice z jádra o hmotnosti M(A,Z) je rovna S α (A, Z) = c 2 (M(A 4, Z 2) + M(4, 2) M(A, Z)). (1.5) 5

Nutnou podmínkou pro nestabilitu jádra je S α (A, Z) < 0 a lze ukázat, že pro známá jádra platí S n (A, Z) > 0 a S p (A, Z) > 0, a proto není možnost samovolné protonové nebo neutronové přeměny. Záření alfa je doprovázené emisí záření gama, při níž se jádro dostává z excitovaného do základního energetického stavu. Běžným zářičem alfa je například 226 88 Ra nebo 241 95 Am. Alfa částice je kladně nabitou částicí, a tedy může být vychýlena při svém letu elektrickým polem. Záření alfa má ve vzduchu velmi krátký dolet a lze ho odstínit např. pouze listem papíru. Krátký dolet je způsoben silnou ionizací prostředí, ve kterém se pohybuje, a tedy velkými ztrátami energie. Pro živé organismy je tedy záření z důvodu silných ionizačních účinků velmi nebezpečné, pokud se dostane dovnitř organismu. Energie α je zhruba v rozmezí 2 12 MeV, nejčastěji 4 8 MeV. 1.1.2 Přeměna beta Rozlišujeme dva druhy přeměny β, kterými jsou β + a β. Při těchto přeměnách je vyzářen elektron nebo antičástice k elektronu - pozitron. Vykreslíme-li Segreův diagram ve třech dimenzích, kde osou z je hmotnost jádra, dostaneme takzvané údolí rozpadu, které je znázorněno na obrázku 1.2. Obrázek 1.2: Údolí stability atomových jader [2] Přeměna beta spočívá v přesunech těžkých jader směrem do tohoto údolí, kde leží stabilní nuklidy. Na obrázku 1.3 jsou uvedeny dvě části tohoto údolí. První pro sudé A, kde se nacházejí dva stabilní radionuklidy 46 Pb a 44 Ru. Druhá je pro lichá A, kde se nachází pouze jeden stabilní radionuklid, kterým na obrázku je 48 Cd. Hmotnostní přebytek je rozdíl mezi skutečnou hmotností a hmotnostním číslem A prvku. Tato veličina se udává v atomových hmotnostních jednotkách. 6

Obrázek 1.3: Přeměnová parabola pro sudé a liché A [9] Přeměna β Přeměna β spočívá ve vyzáření elektronu. Nastává u jader bohatých na neutrony. Při této přeměně se přebytečný neutron přemění na proton, elektron a antineutrino n p + + e + ν. (1.6) Neutron se takto může i samovolně přeměnit, protože je o něco málo těžší než proton. Elektron je potom z jádra vyzářen jako částice β. Přeměna je charakterizována rovnicí A ZX e + A Z+1Y + ν + γ. (1.7) Protože různou část energie této přeměny přebírá anti-neutrino, je energie částice β spojitá. Obrázek 1.4: Přeměnové schéma 60 Co a 137 Cs [2] Stejně jako u přeměny α je i přeměna β doprovázená zářením gama. Přesto ale existují některé zářiče, které jsou čistými zářiči beta bez doprovodného záření gama. Mezi takové patří 3 H, 14 C, 32 P, 35 S, 90 Sr. 7

Příkladem zářiče beta je 137 55 Cs, které má poločas rozpadu 30,17 let. Jeho přeměnové schéma je uvedeno na obrázku 1.4. Jak je vidět, pouze z 6,5% se rozpadá přímo na 137 56 Ba a z 93,5% přejde nejdříve na energetickou hladinu 661,7 kev, která je excitovaným (metastabilním) stavem jádra barya a potom vyzářením gama přejde na základní hladinu barya. Dalším příkladem zářiče beta je 60 27Co, jehož schéma je také na obrázku 1.4. Tento zářič vyzařuje na dvou energiích γ 1 = (2505, 7 1332, 5) = 1173, 2 kev, γ 2 = (1332, 5 0) = 1332, 5 kev. (1.8) Přeměna β + Jako u přeměny β docházelo k vyzařování elektronu, tak u přeměny β + dochází k vyzáření antičástice k elektronu, pozitronu. Tato přeměna nastává u prvků, které mají v jádře málo neutronů. Zde dochází k přeměně protonu na neutron, pozitron a neutrino p n + e + + ν, (1.9) kde ν je neutrino. Zde ale, na rozdíl od přeměny neutronu, se nemůže lehčí proton samovolně přeměnit na těžší neutron. K této přeměně může dojít pouze v jádře, které dodá chybějící energii protonu. Aby k radioaktivitě β + mohlo dojít, musí být splněna hmotnostně energetická podmínka m(z 1, N) + 2m e < m(z, N), kde m(z, N) je hmotnost jádra s protonovým číslem Z a nukleonovým číslem N, m e je klidová hmotnost elektronu (která je shodná s klidovou hmotností pozitronu). Tedy rozdíl hmotností mateřského a dceřinného jádra musí být větší než 1,022 MeV (= 2m e ). Tato přeměna je charakterizována rovnicí A ZX e + + A Z 1Y + ν + γ. (1.10) Energie β + má spojitý průběh obdobný jako v případě β. Vyzářený pozitron při průchodu okolním prostředím interaguje s elektronem a vyzáří se dva anihilační fotony. Příkladem pozitronové přeměny jsou například radionuklidy 11 C, 22 Na a 64 Cu. Částice beta je elektricky nabitá, tudíž je vychylována elektrickým polem. Záření β má mnohem větší dolet ve vzduchu než α, a musí být tedy odstíněno silnějšími materiály, jako například vrstvou hliníku. Elektronový záchyt Při přeměně β + je potřeba energie větší než je 1022 kev (prahová energie). Jádra blízká ke stabilitě s nedostatkem neutronů nemají dostatečnou energii, aby se mohla přeměnit β + přeměnou. V tomto případě může dojít k získání potřebného elektronu tak, že jádro si pohltí některý z elektronů, který se nachází v blízké elektronové hladině. Tedy tento záchyt nejčastěji probíhá z K-slupky atomu, proto se tomuto elektronovému záchytu také říká K-záchyt. Mechanismus elektronového 8

záchytu za slupky K je znázorněn na obrázku 1.5. Po zachycení elektronu jádrem vznikne ve slupce díra, do které přejde elektron z vyšší energetické vrstvy. Svou přebytečnou energii pak vyzáří v podobě paprsků X, tj. charakteristického rentgenového záření (viz 1.1.3). Toto elektromagnetické záření má nespojité čarové spektrum, na rozdíl od spojitého energetického spektra záření beta. Obrázek 1.5: Elektronový záchyt [2] Občas může dojít i k takzvanému Augerovu efektu. Elektron, který přejde na uvolněnou nižší hladinu po zachyceném elektronu, nevyzáří přebytečnou energii paprskem X, ale předá ji v podobě kinetické energie jinému elektronu ve valenční slupce a ten je pak emitován z atomu. Tomuto emitovanému elektronu se říká Augerův elektron. Pro radionuklidy s vyšším Z je větší pravděpodobnost vyzáření paprsku X a pro menší Z nastává více Augerův efekt. U radionuklidů s vyšší energií než, je 1022 kev, může docházet k elektronovému záchytu i přeměně β +. Takovým příkladem je třeba 22 Na, jehož přeměnové schéma je na obrázku 1.6. Je vidět, že z 90,2% probíhá přeměna β + a z 9,7% přeměna elektronovým záchytem. Obrázek 1.6: Přeměnové schéma 22 Na [2] 1.1.3 Rentgenové záření a vznik záření gama Rentgenové záření (RTG) tvoří fotony s kratšími vlnovými délkami, než je záření ultrafialové. RTG má emisní a absorpční spektrum. Emisní spektrum RTG záření vzniká při dopadu urychlených elektronů na anodu RTG trubice. Toto spektrum má dvě části. 9

První je spojitá a nazývá se brzdné záření (bremsstrahlung). Rychle letící elektron je po dopadu na anodu brzděn, a ztrácí tak svou energii, která je z anody vyzařována v podobě brzdného záření, které je charakteristické širokým spojitým spektrem. Energie brzdného záření nezávisí na materiálu anody, ale pouze na rychlosti elektronů, tedy na velikosti napětí na anodě RTG trubice. S větší rychlostí elektronů je brzdné záření tvrdší. Druhá část emisního spektra je diskrétní, neboli čarová a nazývá se charakteristickým spektrem anody RTG trubice. Energie charakteristického spektra nezávisí na napětí anody, ale pouze na jejím materiálu, tudíž je toto záření charakteristické pro každý prvek. Čím větší je protonové číslo materiálu, tím je silnější charakteristické záření. V tomto případě rychle letící elektron předá svou kinetickou energii elektronu vnitřní slupky atomu a dojde k jeho excitaci na vyšší energetickou hladinu. Při jeho návratu do základního energetického stavu vyzáří foton charakteristického rentgenového spektra. Dochází tedy k přechodům mezi diskrétními energetickými hladinami atomu. Přitom se nejedná o přechody na valenčních vrstvách, ale jde o přechody elektronů na vnitřních slupkách atomu. Vazbové energie jsou zde značně větší než vazbové energie na valenčních vrstvách. Obrázek 1.7: Přechody RTG záření [2] Při vytržení elektronu ze slupky K, která je nejblíže jádru, vznikne volné místo, které může být obsazeno ze slupek L, M,..., až vznikne celá série přechodů nejen slupky K, ale také dalších. Tyto jednotlivé přechody jsou na obrázku 1.7, kde je vidět značení jednotlivých přechodů a i jemnější struktura různých energetických slupek atomu. Zatímco rentgenové záření má původ v interakci elektronu s obalem atomu, nebo s energetickým polem jádra, záření gama má původ v jádře atomu. Jak již bylo zmíněno, elektromagnetické záření gama doprovází přeměnu alfa a beta. Po 10

vyzáření částice je jádro v excitovaném stavu a do nižšího energetického stavu se dostane právě vyzářením fotonu gama. Na rozdíl od záření β a α při emisi γ nedochází ke změnám v neutronovém, nebo protonovém čísle. Záření γ je elektricky neutrální, tudíž nedochází k jeho vychýlení v elektrickém poli. Toto záření je velmi pronikavé, lze ho odstínit například vrstvou olova, nebo jinými materiály o vysoké hustotě. Pro energii fotonu elektromagnetického záření platí vztah E = hν, (1.11) kde h je Planckova konstanta, h = 6, 626 10 34 J s, a ν [s 1 ] je frekvence záření. Pro vlnovou délku λ [m] platí vztah λν = c, (1.12) kde c je rychlost světla ve vakuu, c = 2, 9979 10 8 m s 1. Energie záření gama je od desítek kev. 1.2 Interakce záření gama s prostředím Základními typy interakce záření gama s látkou jsou fotoefekt, Comptonův rozptyl a tvorba párů. 1.2.1 Fotoefekt K fotoefektu (fotoelektrickému jevu) dochází na vázaném elektronu v atomu, a to nejčastěji na K-slupce, která je jádru nejblíže. Foton záření gama předá veškerou svou energii elektronu a dochází k vyražení elektronu z atomové slupky. Energie vyraženého elektronu je tedy rovna energii fotonu E γ sníženou o vazebnou energii elektronu E b E e = E γ E b. (1.13) Na volné místo vyraženého elektronu začnou přecházet elektrony z vyšších energetických vrstev a svou přebytečnou energii vyzáří v podobě charakteristického záření X nebo může dojít k Augerovu efektu. Pravděpodobnost fotoefektu vyjadřuje účinný průřez τ, který závisí na atomovém čísle Z materiálu a na energii záření gama [2] τ Z n /E 3.2 γ, (1.14) kde n nabývá hodnot 3-5 v závislosti na energii fotonu. Fotoefekt tedy převládá u nižších energií fotonů a u materiálů s vyšším Z. 11

Obrázek 1.8: Fotoefekt [2] Pro gama spektrometrii je fotoefekt jeden z nejdůležitějších druhů interakce záření s látkou, protože při ní foton předá svou veškerou energii. Tato energie fotonu ve výsledném spektru významně přispívá do tzv. píku úplné absorpce. Schéma fotoefektu je znázorněno na obrázku 1.8. 1.2.2 Comptonův rozptyl Tato interakce probíhá na volném nebo slabě vázaném elektronu, tedy obvykle na valenčních vrstvách elektronů. Jedná se o srážku, kdy je elektron vyražen z atomu a foton pokračuje dál se sníženou energií vychýlený od původní dráhy. Ze zákona zachování energie a hybnosti vyplývá vztah pro energii vyraženého elektronu [2] E e = E γ E γ = E γ [1 1 ], (1.15) [1 + Eγ(1 cosθ) m 0 ] c 2 kde E γ je energie původního fotonu, E γ je energie vychýleného fotonu a θ je úhel, o který se původní foton vychýlil. Jedná se tedy o nepružný rozptyl, protože energie fotonu se mění. Krajní hodnoty Comptonova rozptylu jsou pro rozptylové úhly θ = 0 a θ = 180. Při prvním extrému nedojde k vychýlení původního fotonu a ani ke ztrátě jeho energie, E e = 0. Při druhém extrému dochází ke zpětnému odrazu fotonu o úhel 180. V tomto případě foton předá nejvíce své energie, ale nikdy ne všechnu. Výraz v závorce ve vztahu pro E e se v tomto případě blíží k jedné. Na obrázku 1.9 je vidět schéma Comptonova rozptylu. 12

Obrázek 1.9: Comptonův rozptyl [2] Na obrázku 1.10 teoretického spektra je vidět Comptonova hrana, která odpovídá úhlu vychýlení fotonu 180. Teoretický pokles z Comptonovy hrany je náhlý, ale prakticky dochází k mírnějšímu poklesu, který je na obrázku znázorněn čárkovaně. Je způsoben dalšími interakcemi již vychýleného fotonu. Obrázek 1.10: Teoretické spektrum absorbované energie fotonu γ [2] Pravděpodobnost Comptonova rozptylu je dána účinným průřezem σ, který závisí na atomovém čísle materiálu Z a na energii záření gama E γ. Lze přibližně psát [2] σ Z/E γ. (1.16) Vedle Comptonova nepružného (nekoherentního) rozptylu dochází také k pružnému Rayleighovu (koherentnímu) rozptylu, kdy se nemění energie fotonu, ale pouze jeho hybnost, tj. foton se pouze vychýlí. Zastoupení tohoto typu rozptylu pro záření gama je malé, nebot převládá při větších vlnových délkách záření. 13

1.2.3 Tvorba párů Jedná se o interakci záření gama s polem jádra atomu, nebo v menší míře s elektronovým polem. Při tom dojde k zániku záření gama a vytvoření elektronu a pozitronu, jak je vidět na obrázku 1.11. K této interakci může dojít pouze, pokud má záření gama energii větší než 1022 kev. Tato energie právě odpovídá klidovým hmotnostem obou částic, tj. 2 511 kev. Tuto energii vypočteme z Einsteinova vztahu E = mc 2, kde m je hmotnost částice v kg a c je rychlost světla ve vakuu. Vzniklý pozitron se postupně zpomalí na tepelnou energii a poté anihiluje s elektronem za vzniku dvou anihilačních fotonů, každý o energii 511 kev. K anihilaci obvykle dochází řádově 1 ns po vzniku elektron-pozitronového páru. Obrázek 1.11: Tvorba elektron-pozitronového páru [2] Pravděpodobnost tvorby párů vyjadřuje účinný průřez κ [2] κ Z 2 ln(2e γ ). (1.17) Tato interakce se ve spektru gama záření projeví anihilačním píkem a také takzvanými píky jedno- nebo dvojnásobného úniku (single a double escape peaks). Po anihilaci fotonu vzniknou dva fotony o energii 511 kev. Tyto fotony pak znovu interagují v detektoru, nebo mohou detektor bez interakce opustit. V případě, že detektor opustí oba fotony, tak se vytvoří dvojnásobný únikový pík a v případě, že detektor opustí pouze jeden z anihilačních fotonů, tak se vytvoří (jednonásobný) únikový pík. 14

1.2.4 Pravděpodobnosti jednotlivých interakcí Obrázek 1.12: Pravděpodobnosti interakcí [9] Na obrázku 1.12 je znázorněna pravděpodobnost různých interakcí fotonu gama na atomu uhlíku. Výsledná křivka je složená z křivek a, b, c, d a e, kde křivka a znázorňuje fotoefekt, křivka b je Rayleighův rozptyl, c odpovídá Comptonovu rozptylu a křivky d a e jsou z tvorby elektron-pozitronového páru, kde d je na poli jádra a e je na elektronu. Fotoefekt se uplatňuje především v rozsahu energií fotonu od nejnižších do 1 MeV, Comptonův rozptyl od 1 kev do 1 GeV a tvorba párů přibližně od 1 MeV do vysokých energií. 1.3 Spektrum záření gama Výstupem měření ve spektrometrii gama je spektrum energií. Ve spektru jsou na ose x čísla kanálů mnohokanálového analyzátoru, která se pomocí energetické kalibrace přepočtou na energii. Na ose y je počet detekovaných událostí v daném kanálu, nebo-li počet událostí. Spektrum zobrazuje interakci záření gama s materiálem detektoru a obklopujícího materiálu (např. stínění). Pro identifikaci radioizotopu jsou důležité píky (energetické linky) vzniklé úplnou absorpcí fotonů emitovaných radioizotopem. Do těchto píků přispívá fotoefekt, ale i jedno nebo vícenásobný Comptonův rozptyl následovaný fotoefektem a tvorba páru následovaná (obvykle po Comptonově rozptylu) fotoefektem obou anihilačních fotonů. Na obrázku 1.13 je vidět charakteristické spektrum 137 Cs, které obsahuje jeden pík úplné absorpce (FEP) o energii 661,7 kev. Část spektra, nacházející se před píkem, pochází z Comptonova rozptylu. V této části je vidět takzvaná Comptonova hrana, která odpovídá odrazu fotonu o úhel 180. 15

Obrázek 1.13: Spektrum záření gama radionuklidu 137 Cs [2] To, co se nachází mezi touto hranou a píkem úplného pohlcení, je způsobené opakovaným Comptonovým jevem vychýleného fotonu. Část spektra, která se nachází za píkem plného pohlcení je šum. Pík zpětného odrazu vzniká, když dojde k Comptonovu rozptylu mimo detektor, např. ve stínění, a vychýlený foton je následně zachycen detektorem. V oblasti Comptonova jevu se mohou nacházet i další, méně výrazné, píky, které souvisejí s tvorbou elektron-pozitronového páru. Jedná se o anihilační pík a také o jednotlivý a dvojitý únikový pík. Anihilační pík se vždy nachází na energii 511 kev a je způsoben pohlcením anihilačního fotonu v detektoru, který vznikne elektron-pozitronovým párem mimo detektor. Naproti tomu únikový pík se nachází o 511 kev níže od píku úplného pohlcení a dvounásobný únikový pík se nachází o 1022 kev níže od píku úplného pohlcení. Tyto píky jsou dobře vidět na spektru 28 Al, které je na obrázku 1.14. Obrázek 1.14: Spektrum 28 Al [2] Ve spektru se mohou také nacházet píky od charakteristického záření X a takzvané sumační píky. Píky od paprsků X se nacházejí ve spektru na nízkých energiích. Jsou způsobeny fotoefektem, jak již bylo zmíněno v 1.2.1. Sumační píky vznikají součtem dvou a více různých píků z téhož radionuklidu ve spektru. V případě modelu hodně malého detektoru se ve spektru nachází pouze double 16

escape peak, jinak je spektrum podobné jako u reálného detektoru. Liší se chybějící oblastí mezi Comptonovou hranou a píkem plného pohlcení, protože v malém detektoru se vícenásobný Comptonův efekt nedetekuje, foton dříve detektor opustí. V modelu nekonečně velkého detektoru teoretické spektrum obsahuje pouze pík plného pohlcení, protože dojde k absorpci veškeré energie fotonu gama záření [2]. 1.4 Detektory záření gama Existuje mnoho druhů detektorů, které pracují na různých principech, a každý je vhodný pro určitý typ měření. Pro gama spektrometrii jsou nejčastěji využívané scintilační a polovodičové detektory. 1.4.1 Scintilační detektory Tento typ detektoru pracuje na principu takzvaných scintilátorů, což jsou látky, které světélkují při pohlcení fotonu. Schéma scintilačního detektoru je uvedeno na obrázku 1.15. Obrázek 1.15: Scintilační detektor [2] Foton, který vletí do detektoru, interaguje se scintilátorem tak, že excituje elektrony do vyšších energetických hladin. Při návratu elektronů do základní hladiny vyzáří přebytečnou energii v podobě viditelného světla, které dále dopadá na fotokatodu, což je tenká kovová vrstva uvnitř fotonásobiče. Při dopadu světelného fotonu je fotoelektrickým jevem z fotokatody vyzářen fotoelektron, který je na takzvaných dynodách urychlován rostoucím napětím. Prvotní fotoelektron na dynodách vyráží další elektrony, a tedy jejich počet postupně roste. Na anodu detektoru potom dopadá řádově 10 5 až 10 8 elektronů, které na odporu vytvoří proudový impuls. Tento impuls je vyveden z detektoru a je dále zpra- 17

cováván v zesilovači, v analyzátoru, v čítači, v analogově digitálním konvertoru a v mnohokanálovém analyzátoru. Nejčastěji používaným scintilátorem pro tyto detektory je jodid sodný aktivovaný thaliem NaI(Tl). Mohou být používány i kapalné scintilátory. Výhodou scintilačních detektorů je jejich vysoká účinnost, které je dána vysokým protonovým číslem krystalu, a také jejich krátká mrtvá doba. Doba scintilace je řádově kolem 10 9 s, takže mrtvou dobu ovlivňuje hlavně elektronika. 1.4.2 Polovodičové detektory V této kapitole budou rozebrány charakteristiky polovodičů, hlavní principy polovodičového detektoru a jeho konstrukce. V této práci bylo měřeno s polovodičovým detektorem, proto je tento typ popsán níže podrobněji. Polovodiče V atomu jsou elektrony na určitých energetických hladinách, kterým se říká energetické pásy. Mezi těmito pásy jsou energetické oblasti, ve kterých se elektron nemůže vyskytovat. Pokud se má elektron dostat do vyššího energetického pásu, je třeba mu dodat dostatečnou energii, aby překonal zakázaný pás. Nejvyšší pás, kde se elektrony vyskytují, se nazývá valenční pás. Pokud se elektron dostane z tohoto posledního pásu, opustí atom a může se volně pohybovat v látce. Pokud je látka umístěna v elektrickém poli, pohybuje se elektron ve směru toho daného elektrického pole a látkou začne téci elektrický proud. Existují tři druhy materiálů: vodiče, polovodiče a izolátory. Jejich pásové struktury jsou znázorněné na obrázku 1.16. Obrázek 1.16: Pásové struktury izolátoru, kovu a polovodiče [2] V případě izolátoru je valenční slupka plná a aby elektron přešel do vodivostního pásu, musí překonat energii E g 10 ev, což je mnohem více, než může 18

překonat tepelnou excitací. V případě vodiče není valenční slupka plná, vodivostní pás přímo navazuje na valenční pás a elektrony tudíž mohou vlivem elektrického pole vést proud. V případě gama spektrometrie toto není vhodné, protože by do výsledků měření příliš zasahovalo přirozené pozadí, které by již způsobilo proud elektronů. Pro účely gama spektrometrie tedy nejvíce vyhovují polovodiče. Jejich valenční slupka je zaplněna jako u nevodiče, ale k přechodu do vodivostního pásu je potřeba pouze energie E g 1 ev, což je energie dosažitelná tepelnou excitací. Pravděpodobnost p, že se elektron dostane do vodivostního pásu, silně závisí na absolutní teplotě T [2]: p(t ) T 3/2 exp( E g ), (1.18) 2kT kde k je Boltzmanova konstanta. Chlazením materiálu se tedy snižuje počet elektronů ve vodivostním pásu, a redukuje se tak pozadí. Princip a elektronika polovodičového detektoru Jak již bylo zmíněno, vhodný materiál pro detektor záření gama je právě polovodič. Ideální polovodič pro detektor by měl mít následující vlastnosti [2]: vysokou účinnost, vysoký absorpční koeficient, vysoké Z dobrou elektronovou a děrovou vodivost jednoduchý mechanismus pro sběr signálu dobré energetické rozlišení výstup úměrný energii záření gama rozumnou velikost a rozumnou cenu Všechny tyto vlastnosti nejlépe splňuje křemík 14 Si a germanium 32 Ge. Silikon je velmi vhodný pro konstrukci detektoru, ale jeho nevýhodou je nízké atomové číslo a je tedy vhodný na měření nízkých energií záření gama. Více se používají germaniové detektory (HPGe), se kterými lze měřit ve velkém rozsahu energií. Vznik elektrického signálu v polovodičovém detektoru je založen na interakci záření gama s látkou detektoru. Tyto interakce byly popsány v kapitole 1.2. Detektor má svou anodu a katodu, kam je přiváděno vysoké napětí a funguje tedy jako kondenzátor, kde je uložen náboj. Napětí se na detektor musí přivádět postupně, aby nedošlo k poškození detektoru. Velikost pracovního napětí je uvedena na detektoru výrobcem. Při průchodu záření gama detektorem dojde k některé z interakcí a uvolní se tak jeden nebo více elektronů o dostatečné energii pro přechod do vodivostního pásu polovodiče. Elektrony jsou přitahovány ke kladné elektrodě anodě a detektorem začíná téct elektrický proud, který je úměrný velikosti energie záření 19

gama. Tento signál je pak vyveden z detektoru, kde je zpracováván obdobně jako u scintilačního detektoru. Signál je nejprve veden do předzesilovače, který je umístěn co nejblíže krystalu detektoru z důvodu snížení kapacity vedení a maximalizování činnosti předzesilovače. Kapacita vedení by mohla zkreslit dobu náběhu signálu a jeho velikost. Předzesilovač je izolován od vysokého napětí kondenzátorem. Často se používají nábojově citlivé předzesilovače, u kterých je výstupní napět ový pulz úměrný vstupnímu náboji. Zesílený signál z předzesilovače je dále veden do zesilovače, kde se signál upravuje a znovu zesiluje. Je provedena redukce na šum, tzv. pile-up, dále se upravuje, aby signál začínal na nulové y-ové ose a tvaruje se do Gaussovské funkce, u které se upravuje její náběh, pokles a také šířka. Tyto parametry lze nastavovat na předzesilovači podle požadavků na výstupu. Takto upravený signál ze zesilovače je veden do mnohokanálového analyzátoru (MCA), kde se analyzují upravené signály a tvoří se z nich spektrum přiřazováním signálu na kanál detektoru. Toto spektrum a jeho tvar byl rozebrán v kapitole 1.3. Pokud je napět ový pulz přiřazen ke kanálu, je veden do analogově-digitálního konvertoru (ADC), kde je pulz převeden na číselný údaj úměrný velikosti signálu, tedy energii dané události. Tento signál je nakonec zpracován počítačem, který vykreslí spektrum. Konstrukce Ge detektoru Na obrázku 1.17 je vidět základní schéma germaniového detektoru i chladící část detektoru, jejíž hlavní částí je Dewarova nádoba, která obsahuje kapalný dusík o teplotě 77 K. Předzesilovač signálu z detektoru je umístěn spolu se samotným krystalem detektoru ve vakuové obálce a je tak chlazen spolu s detektorem. Obrázek 1.17: Schéma germaniového detektoru s chlazením [2] 20

Ochranný obal detektoru bývá nejčastěji z hliníku. Musí být slabý a co nejméně pohlcovat záření gama, které chceme detektorem měřit. 1.4.3 Stínění detektorů Abychom detektorem co nejpřesněji změřili radioaktivní vzorek, je třeba ho co nejlépe odstínit od radioaktivního pozadí. Mezi složky pozadí detektoru patří třeba samotný materiál detektoru, kosmické záření, záření z okolních materiálů atp. Obrázek 1.18: Příklad stínění HPGe detektoru Na zeslabení tohoto okolního záření je vhodné detektor s měřeným vzorkem uzavřít do olověného krytu, jako je například na obrázku 1.18. Olověný kryt je dobré zevnitř pokrýt ještě třeba mědí z důvodu vysokých RTG linek olova, které měd pohltí a sama má RTG na nižších energiích. Ovšem nikdy neodstíníme pozadí úplně, proto před zahájením měření vzorku se měří samotné spektrum pozadí, které se od spektra vzorku odečítá, abychom dostali čisté spektrum měřeného vzorku. Příklad pozad ového spektra z laboratoře LR-0 je znázorněn na obrázku 1.19. Obsahuje několik významných píků, z nichž nejsilnější je od draslíku 40 K, nacházejícího se na energii 1460,8 kev. Další píky pocházejí z rozpadových řad uranu a thoria. Na nízkých energiích se mohou nacházet píky rentgenového záření materiálů používaných pro stínění, kterými jsou Pb, Cu, Cd a Sn. 21

Obrázek 1.19: Příklad spektra pozadí stíněného detektoru 1.5 Charakteristika polovodičového detektoru V této kapitole budou rozebrány hlavní charakteristiky germaniového polovodičového detektoru, mezi které patří účinnost detektoru, energetické a časové rozlišení detektoru a poměr Peak/Compton. 1.5.1 Účinnost detektoru Účinnost detektoru není pouze jedna, ale rozlišuje se více druhů účinností detektoru. Těmi hlavními jsou relativní účinnost, vnitřní účinnost, absolutní úplná účinnost a absolutní píková účinnost [10][2]. Relativní účinnost detektoru je účinnost vztažená k měření na standartním Na(Tl) scintilačním detektoru a udává se pro bodový zářič 60 Co, který je umístěn v ose detektoru ve vzdálenosti 25 cm a měří se po dobu 1000 s. Tato hodnota je udávána výrobcem detektoru a její chyba musí být menší než 10%. Relativní účinnost R eff se dá vypočítat z rovnice [10] R eff = P 100 [%], (1.19) t A 1.2 10 3 kde P je čistá plocha píku (počet impulzů) na energii 1332,5 kev zářiče 60 Co, t je čistá doba měření (live time), A je aktivita zářiče v době měření a 1,2 10 3 je převodní koeficient. Takto lze relativní účinnost stanovenou výrobcem ověřit. Vnitřní účinnost detektoru je poměr detekovaných kvant v detektoru k počtu 22

kvant, které vlétnou do citlivé části detektoru. Tato účinnost je jako jediná nezávislá na geometrii měření. Absolutní úplná účinnost je poměr všech detekovaných kvant v detektoru (Compton i píky plného pohlcení) k počtu vyzářených kvant zářičem. Absolutní píková účinnost je poměr detekovaných kvant v píku úplného pohlcení k počtu vyzářených kvant příslušné energie zářičem. Tato účinnost je závislá na energii kvant a tvoří účinnostní křivku, která je ukázána na obrázku 2.7 nebo 2.8. 1.5.2 Energetická rozlišovací schopnost Tato vlastnost detektoru se vyjadřuje veličinou pološířka (angl. FWHM = Full Width at Half Maximum). Je to šířka píku proloženého Gaussovou funkcí v polovině jeho výšky. Výrobce ji uvádí podle typu detektoru pro energie fotonů 1332 kev a 122 kev. Detektor je obvykle schopen rozlišit dva píky, pokud jsou od sebe vzdáleny 3 FWHM. Pokud je tato vzdálenost menší, detektor signál vyhodnotí jako jeden pík, jak je vidět z obrázku 1.20 (b). Obrázek 1.20: Energetické rozlišení detektoru [2] Toto energetické rozlišení je závislé na vlastnostech vlastního detektoru a k němu připojené elektronice. Pološířka FWHM je tedy dána vzorcem F W HM = R total = R 2 det + R2 el, (1.20) 23

kde R det je rozlišení detektoru a R el je rozlišení elektroniky [2]. 1.5.3 Časová rozlišovací schopnost Tato vlastnost detektoru se vyjadřuje pomocí tzv. mrtvé doby detektoru. Je to časový interval od detekce jednoho kvanta, po kterou detektor nedetekuje další kvanta přicházející do detektoru, tedy je necitlivý, nebo přicházející signály složí s prvním signálem a vznikne takzvaný pile-up efekt. Velikost mrtvé doby detektoru je závislá na fyzikálních procesech v krystalu detektoru, a tedy na detektoru samotném, na elektronice detektoru a jejích odezvách a především závisí na intenzitě záření, které vstupuje do detektoru. Při rostoucí intenzitě zářiče do detektoru přichází velké množství kvant, a roste tak mrtvá doba detektoru, se kterou se snižuje detekční účinnost detektoru a měření je tím méně přesné. Při měření aktivnějšího zářiče je tedy dobré ho umístit dále od detektoru, a tím tak snížit mrtvou dobu detektoru a zpřesnit tak měření, a nebo optimalizovat nastavení příslušných elektronických parametrů měřící trasy. 1.5.4 Poměr Peak/Compton Tento poměr vyjadřuje schopnost detektoru zaznamenat nízkoenergetické linie za přítomnosti zdrojů s vyššími energiemi záření gama. Udává se jako poměr výšky píku 1332 kev zářiče 60 Co k průměrné výšce comptonovského plata mezi 1040 a 1096 kev [10]. 1.6 Statistika zpracování Interakce kvant záření s látkou detektoru probíhá na mikroskopické úrovni a řídí se tedy zákony kvantové mechaniky, které jsou založeny na pravděpodobnosti. Přeměny jader jsou náhodné, a tedy i vzniklé ionizující záření je náhodné. Pravděpodobnosti naměření určitých hodnot impulzů se řídí takzvaným Poissonovým rozdělením, jehož předpis je kde λ je střední hodnota Poissonova rozdělení. f(k; λ) = λk e λ, (1.21) k! Při větším počtu impulzů (minimálně desítky impulzů) přechází toto rozdělení v Gaussovo (normální) rozdělení. Jelikož v gama spektrometrii se měří obvykle relativně velké četnosti impulzů, používá se Gaussovo normální rozdělení. Předpis Gaussovské funkce je f(x) = a e (x µ) 2 2σ 2, (1.22) 24

kde funkce má v bodě x = µ vrchol o výšce a, σ určuje šířku Gaussianu ve výšce a e 1/8. Pokud detektorem naměříme N interakcí, tak podle Gaussova normálního rozdělení je směrodatná odchylka σ = ± N. To znamená, že při opakovaném měření leží 68,2 % ze všech detekovaných interakcí v intervalu (N - σ, N + σ), 95,4 % v intervalu (N - 2σ, N + 2σ) a 99,6 % se nachází v intervalu (N - 3σ, N + 3σ), jak je ukázáno na obrázku 1.21. Obrázek 1.21: Hustota normálního rozdělení Relativní chyba měření je pak určena poměrem σ/n, nebo-li = N/N, z čehož je vidět, že relativní chyba měření je tím menší, čím větší je počet měřených impulzů N. Chceme-li např. získat menší než 1% je třeba naměřit více než 10 4 impulzů. 1.7 Výzkumný reaktor LR-0 Reaktor LR-0, který se nachází ve výzkumném centru v Řeži, je lehkovodní reaktor o nulovém výkonu. Reaktor slouží pouze pro experimentální měření charakteristik aktivních zón a stínění reaktorů typu VVER, které jsou v našich jaderných elektrárnách Temelín a Dukovany. Mezi výhody tohoto rektoru patří široký počet kazet, obohacení paliva, různá koncentrace H 3 BO 3 v moderátoru s různým uspořádáním absorpčních elementů v kazetách [11]. Díky svým výhodám je reaktor vhodný na různé experimenty jako třeba měření toku neutronů. Jedním z důležitých experimentů na LR-0 je ověřování radiačního poškození materiálů reaktorových nádob VVER [11]. V reaktoru probíhá štěpná reakce tepelných neutronů na palivových proutcích, které jsou obohaceny o 1,6-4,4 % 235 U. Palivo je tvaru válcových peletek (liso- 25

vaný keramický prášek UO 2 ), které jsou naskládané do zirkon-niobového proutku. Z těchto proutků je potom složena kazeta tvaru šestibokého hranolu. Tyto kazety mohou být typu VVER 1000, což odpovídá temelínské aktivní zóně, nebo mohou být typu VVER 440, což je typ Dukovanské aktivní zóny. VVER 1000 je model bezobálkové kazety. Skládá se z nosného skeletu, do něhož je založeno 312 palivových proutků a v nerezových vodících trubkách jsou zavedeny klastry a v ose kazety je centrální trubka pro vnitroreaktorová měření. VVER 440 má kazetu podobnou jako VVER 1000, ale obsahuje pouze 126 palivových proutků, kazeta má obálku z hliníku a nemá vodící kanály pro absorpční klastry [11]. Obrázek 1.22: Výzkumný reaktor LR-0 v Řeži [11] Tyto kazety s jaderným palivem lze do aktivní zóny LR-0 vkládat s různou geometrii, která záleží na daném experimentu. Na řízení výkonu reaktoru se používají absorpční klastry, které jsou složeny z 18 proutků s absorbátorem, kterým je bór ve formě černého pevného B 4 C. Část klastrů je během provozu plně vytažena a slouží jako havarijní klastry pro případ nutného odstavení reaktoru. Reaktor se zde dá řídit i hladinou moderátoru. Jako moderátor, který slouží ke zpomalení rychlých neutronů vzniklých při štěpení uranu na tepelné, se používá demineralizovaná voda s kyselinou boritou H 3 BO 3, která slouží jako absorbátor při řízení štěpné reakce. Koncentraci kyseliny borité lze měnit i za provozu. Reakce je tedy řízena hladinou moderátoru nebo klastry. Kromě paliva a klastrů jsou v zóně reaktoru také suché kanály, které slouží pro měřicí přístroje [11]. Nádoba reaktoru je umístěna v betonovém bunkru a je složena ze dvou částí. 26

Obě jsou vyrobeny z čistého hliníku (nejméně 99,5 %). Spodní část je válcová a má 3,5 m průměr a výšku 6,5 m. stěny mají tloušt ku 16 mm a dno má 25 mm. Horní část je čtvercová a má rozměry 6 6 m a výšku 1,5 m. obě části jsou spojeny v jeden celek. Vnější část nádoby je odstíněna 1 mm silnými kadmiovými plechy [11]. Ke spuštění reaktoru je potřeba neutronový zdroj, který je umístěn v kontejneru pod nádobou reaktoru. Jde o 241 AmBe s emisí 6, 6 10 6 neutronů s 1. Kritického stavu reaktoru se dosahuje postupným napouštěním moderátoru až do kritické výšky. Následně je výkon řízen klastry nebo hladinou moderátoru. Reaktor se odstavuje vypuštěním moderátoru a zasunutím klastrů. Maximální výkon LR-0 je 1 kw, což je nedostatečné k ohřátí vody, které je v reaktoru asi 20 m 3, ani o 1 C. Tepelný výkon v Temelíně je milionkrát větší. Fyzikální zákony zde platí stejné, proto můžeme zkoumat vlastnosti větších reaktorů, které jsou v jaderných elektrárnách [11]. V následující tabulce 1.1 jsou uvedeny základníparametry reaktoru LR-0. Průměr 3,5 m Výška 6,5 m Maximální výkon 1 kw Maximální výkon po dobu 5 kw jedné hodiny Maximální termální tok 10 9 n m 2 s 1 Tlak atmosférický Teplota pokojová nebo po zahřátí až do 70 C Typ palivových kazet VVER 1000 (JE Temelín) a VVER 440 (JE Dukovany) Aktivní délka palivového 1250 mm článku Pokrytí palivového článku ZrNb Tablety (plnění palivového UO 2 článku) Obohacení 1,6-4,4 % 235 U Způsob řízení hladinou moderátoru H 3 BO 3 v moderátoru 0 až 12 g/kg Absorpční klastry tablety B 4 C Stínění betonový bunkr, kadmiový plech, pojízdné plošiny a vrata Tabulka 1.1: Základní technické parametry reaktoru LR-0 v Řeži [11] 27

Kapitola 2 Experimentální část - vlastní měření Gama spektrometrie na experimentálním reaktoru LR-0 v Řeži je nezbytnou součástí většiny experimentů na tomto reaktoru. V této kapitole bude uvedeno a zpracováno konkrétní měření propustnosti stávajícího stínění detektoru pro záření gama radionuklidů v ozářeném palivu a pro kolimátor o rozměrech 10 49 mm. Výsledky tohoto měření budou použity ke zpřesnění gama spektrometrických analýz palivových proutků ozářených v reaktoru LR-0. 2.1 Palivový proutek Používané palivové proutky v reaktoru LR-0 jsou zkrácenými proutky typu VVER 1000. V šestiúhelníkové kazetě je umístěno celkem 312 takových proutků. Palivový proutek je uzavřená trubice ze slitiny zirkonu (98,97 %), niobu (1 %) a hafnia (0,03 %) o průměru 9,15 mm. Uvnitř jsou na sebe naskládané palivové pelety z UO 2, které tvoří 1250 mm dlouhý palivový sloupec. Pelety jsou z uranu obohaceného na cca 2 % až 4 % 235 U. Proutek, se kterým bylo měřeno, se lišil od typického výše popsaného pouze délkou sloupce paliva. Obsahoval jen čtyři palivové pelety s obohacením 3,6 % 235 U o celkové délce 50,5 mm. Schéma tohoto proutku je na obrázku 2.1. 28

Obrázek 2.1: Schéma měřeného palivového proutku Tento proutek byl v reaktoru LR-0 ozařován dvakrát. Schéma zóny reaktoru je na obrázku 2.2 a) a umístění měřeného palivového proutku v kazetě je na obrázku 2.2 b). Obrázek 2.2: Zóna reaktoru a umístění měřeného proutku v palivové kazetě 2.2 Uspořádání měření V laboratoři gama skenování palivových článků na reaktoru LR-0 v Řeži se měří v uspořádání, jaké je uvedené na obrázku 2.3. Ozářený palivový proutek je zavěšen vertikálně na posuvném zařízení se stupnicí, která určuje polohu proutku. 29

Obrázek 2.3: Gama skenovací zařízení palivových proutků [13] Schéma HPRe detektoru se stíněním a štěrbinou ve vertikálním a horizontálním průřezu je uvedeno na obrázku 2.4. Obrázek 2.4: Vertikální a horizontální řez stíněním detektoru Celé posuvné zařízení je ovládané bud ručně, nebo počítačem pomocí programu GammaScan3, který spolupracuje s programem Genie 2000 [3]. V programu GammaScan3 se nastavuje počáteční a konečná pozice proutku, ve které chceme měřit, na stupnici posuvného zařízení, doba měření, velikost posunu proutku (krok) a další parametry měření. Okno programu je na obrázku 2.5. 30

Obrázek 2.5: Nastavení měření v GammaScan3 Po změření ozářeného proutku program GammaScan ve spolupráci s Genie 2000 vyhodnotí nabrané spektrum a výsledek spolu se spektrem uloží na HD nebo pouze uloží spektrum, které je pak k dispozici k vyhodnocení uživatelem. 2.3 Genie 2000 Vyhodnocení spektra bylo provedeno programem Genie 2000, který má několik základních kroků. Nejprve je třeba udělat energetickou a účinnostní kalibraci detektoru. Následně může být provedena analýza naměřeného spektra, kam patří nalezení píků, přiřazení radionuklidů k nalezeným píkům, fit Gaussovou funkcí, určení plochy píku a výpočet aktivit radionuklidů. 2.3.1 Energetická kalibrace Před samotným měřením spektra proutků je třeba provést energetickou kalibraci, což znamená přiřadit každému kanálu MCA energii. Jedná se obvykle o lineární závislost mezi energií fotonů gama a čísly kanálů. Energetická kalibrace byla provedena pomocí zářičů 137 Cs, 60 Co, 241 Am, 152 Eu, 133 Ba atd., aby svými píky co nejlépe pokryly potřebný energetický rozsah. K energetické kalibraci patří též stanovení závislosti parametrů charakterizujících tvar píku na energii. Těmito parametry je pološířka FWHM a nízkoenergetický chvost píku, angl. Low Tail. Příklad energetické kalibrace programem Genie 2000 je na obrázku 2.6 31

Obrázek 2.6: Energetická kalibrace v programu Genie 2000 2.3.2 Účinnostní kalibrace Aby mohlo být určeno množství izotopu ve vzorku, respektive jeho aktivita, je potřeba provést účinnostní kalibraci detektoru. Absolutní píková účinnost detektoru je pro danou geometrii vzorku a jeho konkrétní umístění vůči detektoru během měření závislá na energii, jak již bylo zmíněno v kapitole 1.5.1. Účinnost detektoru je tedy převodní faktor mezi změřenou plochou píku a aktivitou vzorku, kde platí [1] A 0 = NP A t live µ Y K, (2.1) kde NPA je naměřená čistá plocha píku, t live je čistá doba měření (angl. live time) bez mrtvé doby detektoru, T 1/2 je poločas rozpadu daného izotopu, Y je takzvaný výtěžek píku, který udává zastoupení dané energie v rozpadovém schématu izotopu, µ je účinnost detektoru pro danou energii píku, t z je doba mezi referenčním časem a začátkem měření a K je korekce na rozpad během měření a korekce na referenční čas, která je podrobněji rozebrána v kapitole 2.4.1. Hodnota A 0 tedy udává aktivitu vzorku na počátku měření. Pomocí kalibračních zářičů o známé aktivitě lze z rovnice 2.1 určit účinnostní křivku pro detektor. Příklad takové kalibrace v programu Genie 2000 je uveden na obrázku 2.7, kde horní je v lineární škále a dolní je v logaritmické škále. 32

Použitými kalibračními zářiči byly etalony ČMI typu EG3 (bodové zdroje) 60 Co, 137 Cs, 241 Am, 133 Ba a 152 Eu. Pro naše měření však byla použita účinnostní křivka vypočítaná na LR-0 metodou MCNP pro palivový proutek [6][5]. Tato křivka je na obrázku 2.8. Křivka měřená pomocí bodových kalibračních zářičů nemohla být použita z důvodu geometrie měření, protože palivový proutek není bodovým zářičem. Rozdíl mezi účinnostní kalibrací pro bodový zářič a zářič ve tvaru palivového proutku, který byl použit pro naše měření, je vidět z obrázků 2.7 a 2.8. Obrázek 2.7: Účinnostní kalibrace naměřená s etalony EG3 Obrázek 2.8: Účinnostní kalibrace pro palivový proutek vypočtená MCNP 33

2.3.3 Vyhodnocení spektra Po energetické a účinnostní kalibraci může být vyhodnoceno samotné spektrum. Toto vyhodnocení se skládá z několika kroků, které lze nastavit do sekvence v programu. Nemusí se tedy každý krok opakovat pro všechny spektra zvlášt, ale opakuje se pouze předem zadaná sekvence kroků. Tímto způsobem vyhodnocení se ušetří čas. Na obrázku 2.9 je vidět vybraná sekvence kroků pro vyhodnocení, kde šipka ukazuje směr, kterým jdou jednotlivé kroky po sobě. Nejprve program pomocí druhé derivace najde pozice píků, následně vypočítá plochu píku proložením Gaussovy funkce, kde tuto plochu koriguje na pozadí, a provede účinnostní korekci. Nakonec pomocí databází přiřadí píkům radionuklidy a vypíše výsledky do reportu [1]. Obrázek 2.9: Sekvence vyhodnocení spektra Parametry kroků sekvence se nastavují pomocí Setup Algorithm. Na obrázku 2.10 je nastavení hledání pozice píku, kde se dá zvolit počáteční a koncový kanál vyhodnocení, jak statisticky významné píky vůči Comptonovu kontinuu bude program uvažovat a toleranci pozice píku ve spektru. Na obrázku 2.11 je uvedeno podrobnější nastavení fitování nalezených píků [1]. Obrázek 2.10: Nastavení vyhledávání píků 34

Obrázek 2.11: Nastavení proložení píků spektra nelineární metodou nejmenších čtverců 2.4 Vyhodnocení měření Spektra ze všech měření byla zpracována programem Genie 2000 do protokolů, jejichž výsledkem bylo určení čisté plochy píku NPA (angl. Net Peak Area) pro nalezené energetické píky nebo aktivity pro přiřazené radionuklidy a to v daných axiálních polohách proutku vzhledem ke štěrbině stínění. Tyto hodnoty bylo třeba korigovat na radioaktivní rozpad během měření a dále ke zvolenému referenčnímu času. 2.4.1 Korekce na radioaktivní rozpad Vzhledem k měření radionuklidů s krátkým poločasem rozpadu, který je srovnatelný s dobou měření proutku, je třeba udělat korekci na rozpad během měření ozářeného proutku a korekci na referenční čas. Korekce K byla určena pro naměřené NPA jako [e λt λt d real ] = K, (2.2) 1 e λt real kde t real je skutečná doba měření se započítáním mrtvé doby detektoru, λ je rozpadová konstanta, pro kterou platí vztah 1.3, a t d je doba mezi zvoleným referenčním časem a počátkem měření dané polohy proutku. Odvození vztahu 2.2 je následující: 35

Obrázek 2.12: Odvození korekce na rozpad během měření Na obrázku 2.12 je znázorněna časová závislost NPA během měření. Kdyby byly měřeny radionuklidy s dlouhým poločasem rozpadu, kdy je vzhledem k tomu doba měření zanedbatelná, NPA by se s časem neměnilo, tedy plocha v obrázku vyšrafovaná zeleně by byla NP A 0 t real, (2.3) kde NPA 0 je počáteční četnost a t real je skutečná doba měření. V našem případě NPA během měření exponenciálně klesá, tedy je potřeba vypočítat plochu pod křivkou e λt, která je na obrázku vyšrafována červeně treal NP A 0 e λt dt = NP A 0 ( 1 0 λ e λt t 1 e λt real real 0 ) = NP A 0. (2.4) λ Poměrem rovnic 2.3 a 2.4 byla získána výsledná korekce na rozpad během měření, kterou bylo třeba ještě vynásobit korekcí ke zvolenému referenčnímu času. Referenčním časem t ref byl zvolen vždy počátek měření první polohy proutku v dané sérii měření. Korekce na referenční čas je tedy e λ(t real i t ref ), (2.5) kde t reali je počátek měření v každé (tj. i-té) poloze proutku. Výslednou korekci tedy získáme součinem rovnice 2.5 s poměrem rovnic 2.3 a 2.4, čímž dostaneme 2.2. Korigovanou četnost n v jednotkách imp/s potom vypočteme podle rovnice NP A [e λt λt d real ] = n, (2.6) t live 1 e λt real kde t live je čistá doba měření detektoru bez mrtvé doby. 2.4.2 Korekce na dvojici mateřský-dceřiný radionuklid Jedná se o korekci na přírůstek aktivity dceřiného radionuklidu z mateřského. Protože vybrané píky radionuklidů na vyhodnocení propustnosti stínění z tabulky 2.2 mají mateřské radionuklidy s velmi krátkým poločasem rozpadu (řádově 36