Výzkumný úkol. Jitka Vrzalová ČESKÉ VYSOKÉ UČENÍ TECHNICKÉ V PRAZE FAKULTA JADERNÁ A FYZIKÁLNĚ INŽENÝRSKÁ. Autor práce

Transkript

1 ČESKÉ VYSOKÉ UČENÍ TECHNICKÉ V PRAZE FAKULTA JADERNÁ A FYZIKÁLNĚ INŽENÝRSKÁ KATEDRA JADERNÝCH REAKTORŮ Praha 8, V Holešovičkách 2, 18, Česká republika Měření účinných průřezů (n,xn) reakcí s využitím pro ADS Výzkumný úkol Jitka Vrzalová Autor práce Vedoucí práce: Mgr. Antonín Krása, Ph.D.

2 FAKULTA JADERNÁ A FYZIKÁLNĚ INŽENÝRSKÁ ČVUT V PRAZE VÝZKUMNÝ ÚKOL 2. ročník magisterského studia JEŽP Jméno posluchače: Bc. Jitka VRZALOVÁ Školní rok: 28/29 Katedra: jaderných reaktorů Vedoucí práce: Mgr. Antonín KRÁSA, Oddělení jaderné spektroskopie ÚJF AV ČR, v.v.i. Konzultanti za ÚJF: Ing. Ondřej Svoboda, Ing. Mitja Majerle, OJS ÚJF AV ČR, v.v.i Konzultant za FJFI: Ing. Karel Katovský, Ph.D., KJR FJFI ČVUT v Praze Název práce: Měření účinných průřezů (n,xn) reakcí s využitím pro ADS Title: The (n,xn) reactions cross-sections for ADS measurement Pokyny pro vypracování: 1. S využitím poznatků ze své bakalářské práce se zaměřte na detekci neutronů pomocí aktivačních detektorů a spektrometrii záření gama. Seznamte se s knihovnami jaderných dat a vypracujte rešerši o současném stavu znalostí účinných průřezů prahových reakcí typu (n,xn) na vybraných monoizotopických materiálech používaných jako aktivační detektory při ADS experimentech. 2. Seznamte se s různými ( all-in-one ) kódy pro modelování jaderných dat. Pomocí programu simulujte prahové reakce neutronů a porovnejte výsledky s daty z knihoven. Ve spolupráci s vedoucím práce a konzultanty vyberte reakce na materiálech použitelných při měřeních na neutronovém zdroji cyklotronu U-12 M a připravte data pro srovnání s experimentem. 3. Svoji práci přehledně shrňte a vypracujte podle typografických zásad psaní odborného textu a v souladu s pravidly danými FJFI ČVUT. Výzkumný úkol odevzdejte ve dvou výtiscích, ke kterým přiložte práci na digitálním nosiči v PDF formátu.

3 Literatura: 1. Experimental Nuclear Reaction Data (EXFOR/CSISRS); Databáze JANIS Hnatowicz V., Handbook of Nuclear Data for Neutron Activation Analysis. Evaluation of Gamma-Ray Spectra, Cs. Atomic Energy Commission, Nuclear Information Centre, Majerle M. et al., Neutron detection techniques in spallation experiments, JINR Preprint 4. Šťastný O., Jaderná data pro ADS s využitím kódu, výzk. úkol KJR FJFI, Koning A. et al.,anuclear reaction program, NRG print 27, 6. Broeders C. H. et al., Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences 7 (26) pp. N1-N4 7. sborníky z konferencí NEMEA, ND24, ND27 Datum zadání práce: Datum odevzdání práce: Ing. Ľubomír Sklenka, Ph.D. vedoucí Katedry jaderných reaktorů

4 Na tomto místě chci poděkovat především vedoucímu práce Mgr. Antonínu Krásovi, Ph.D. za příležitost pracovat v oddělení jaderné spektroskopie ÚJF AV ČR a účastnit se experimentů, za poskytnutí odborné literatury, za cenné rady a čas, který mi věnoval. Dále děkuji za trpělivost a neocenitelnou pomoc při vyhodnocování experimentů svému konzultantovi Ing. Ondřeji Svobodovi. Moje poděkování rovněž patří RNDr. Vladimíru Wagnerovi, CSc. a dipl. fyz. Mitjovi Majerlemu. Prohlašuji, že jsem tuto práci vypracovala samostatně a výhradně s použitím citovaných pramenů. V Praze dne... Jitka Vrzalová

5 Abstrakt Měření účinných průřezů (n,xn) reakcí s využitím pro ADS Obsahem výzkumného úkolu je zpracování poznatků o současném stavu znalostí účinných průřezů prahových reakcí typu (n,xn) na vybraných monoizotopických materiálech používaných jako aktivační detektory při ADS experimentech. První kapitola se zabývá zdroji neutronů a detekcí neutronů, důraz je zde kladen především na spalační reakce a metodu aktivace. Druhá kapitola pojednává o gama spektrometrii, popisuje program DEIMOS, pomocí něhož byla a jsou vyhodnocována spektra naměřená v OJS ÚJF AV ČR v Řeži. Dále se zabývá výpočtem celkových výtěžků a následným získáním účinných průřezů. Třetí kapitola je zaměřena na základní i speciální knihovny jaderných dat. V poslední kapitole je popsán výpočetní kód. Výsledky kódu jsou srovnány s evaluovanými a experimentálními daty. Porovnáním vlastních experimentálních dat s evaluovanými daty, výpočty a jinými experimentálními daty lze získat co nejpřesnější hodnoty účinných průřezů. Klíčová slova: účinný průřez, prahové reakce, knihovny jaderných dat, DEIMOS, The (n,xn) reactions cross-sections for ADS measurement The content of this research project is the compilation of current state of knowledge about cross-sections of neutron threshold reactions on chosen monoisotopic materials used as activation detectors in ADS experiments. The first chapter deals with neutron sources and neutron detectors with emphasis on spallation reactions and activation method. The second chapter focuses on gamma spectrometry, the DEIMOS program is described. Using this software, the spectra measured at NPI AS CR in Řež have been and are being evaluated. Then it deals with the calculation of total yields and with following gaining of cross-sections. The third chapter is focused on the basic as well as special nuclear data libraries. In the last chapter the computing code is described. The results of this code are compared with evaluated and experimental data. By comparing our experimental data with the evaluated data, calculations of, and also with another experimental data the most accurate cross-sections values can be acquired. Keywords: cross-section, threshold reactions, nuclear data libraries, DEIMOS,

6 Obsah Úvod Detekce neutronů Neutron Zdroje neutronů Metody detekce neutronů Gama spektrometrie Přeměny atomových jader a vznik záření gama Polovodičové detektory záření gama Energetická a účinnostní kalibrace detektoru Kaskádní koincidence Účinnost detektoru (celková a pro pík plného pohlcení) Spektrum záření gama Analýza spekter Program DEIMOS Výpočet celkového výtěžku Zkoumané reakce různých izotopů Knihovny jaderných dat Základní knihovny jaderných dat BROND CENDL ENDF/B-VII JEFF JENDL Speciální knihovny jaderných dat MENDL WIND LA LA NRG Výpočty účinných průřezů Výpočetní kód Význam kódu Jaderné modely... 36

7 4.2 Výsledky výpočtů účinných průřezů reakcí (n,xn) a (n,α) Porovnání s evaluovanými a experimentálními daty Porovnání s evaluovanými daty Porovnání s experimentálními daty Závěr Dodatek... 4 A) Výsledky výpočtů σ(e) pomocí... 4 B) v porovnání s knihovnami jaderných dat C) v porovnání s experimentálními daty Použitá literatura... 72

8 Seznam tabulek Tab. 1.: Aktivační fólie pro neutrony různých energií Tab. 2.: Reakce (n,xn) na zlatě Tab. 3.: Reakce (n,xn) na bismutu Tab. 4.: Reakce (n,xn) na niklu Tab. 5.: Reakce (n,xn) na zinku Tab. 6.: Reakce (n,xn) na indiu Tab. 7.: Reakce (n,2n) na hořčíku Tab. 8.: Reakce (n,xn) na titanu Tab. 9.: Reakce (n,xn) na kobaltu Tab. 1.: Reakce (n,α) na hliníku Tab. 11.: Reakce (n,xn) na yttriu Seznam obrázků Obr. 1.: Schéma spalační reakce Obr. 2.: Rozpadové schéma 137 Cs Obr. 3.: Princip polovodičového detektoru Obr. 4.: Kaskádní rozpadové schéma Obr. 5.: Spektrum monoenergetického zářiče Obr. 6.: Grafické prostředí programu DEIMOS Obr. 7.: Aktivační fólie Obr. 8.: Neutronový zdroj na cyklotronu ÚJF... 3 Seznam grafů Graf 1.: Příklad kalibrační křivky spektrometru na OJS ÚJF AV ČR použitelný pro měření prezentované v této práci Graf 2.: Neutronové spektrum pro energii protonového svazku 35 MeV Graf 3.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 197 Au na energii dopadajícího neutronu... 4 Graf 4.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 29 Bi na energii dopadajícího neutronu... 4 Graf 5.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 89 Y na energii dopadajícího neutronu... 41

9 Graf 6.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 64 Zn na energii dopadajícího neutronu Graf 7.: Závislost účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 64 Zn na energii dopadajícího neutronu Graf 8.: Závislost účinného průřezu reakce (n,5n) izotopu 64 Zn na energii dopadajícího neutronu Graf 9.: Závislost účinného průřezu reakce (n,6n) izotopu 64 Zn na energii dopadajícího neutronu Graf 1.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 115 In na energii dopadajícího neutronu Graf 11.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 59 Co na energii dopadajícího neutronu Graf 12.: Závislost účinného průřezu reakce (n,5n) izotopu 59 Co na energii dopadajícího neutronu Graf 13.: Závislost účinného průřezu reakce (n,6n) izotopu 59 Co na energii dopadajícího neutronu Graf 14.: Závislost účinného průřezu reakce (n,α) izotopu 27 Al na energii dopadajícího neutronu Graf 15.: Závislost účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 24 Mg na energii dopadajícího neutronu Graf 16.: Závislost účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 24 Mg na energii dopadajícího neutronu Graf 17.: Závislost účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 24 Mg na energii dopadajícího neutronu Graf 18.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 58 Ni na energii dopadajícího neutronu Graf 19.: Závislost účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 58 Ni na energii dopadajícího neutronu Graf 2.: Závislost účinného průřezu reakce (n,5n) izotopu 58 Ni na energii dopadajícího neutronu Graf 21.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 197 Au Graf 22.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 197 Au Graf 23.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 197 Au... 5 Graf 24.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 197 Au... 5 Graf 25.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 29 Bi Graf 26.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 29 Bi Graf 27.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 29 Bi Graf 28.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 89 Y Graf 29.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 89 Y... 53

10 Graf 3.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 89 Y Graf 31.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 64 Zn Graf 32.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 64 Zn Graf 33.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 64 Zn Graf 34.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 64 Zn Graf 35.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 115 In Graf 36.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 115 In Graf 37.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 115 In Graf 38.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 59 Co Graf 39.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 59 Co Graf 4.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 59 Co Graf 41.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,α) izotopu 27 Al Graf 42.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 58 Ni Graf 43.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 58 Ni... 6 Graf 44.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 58 Ni... 6 Graf 45.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 24 Mg Graf 46.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 197 Au Graf 47.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,3n) na 197 Au Graf 48.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,4n) na 197 Au Graf 49.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 29 Bi Graf 5.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,3n) na 29 Bi Graf 51.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,4n) na 29 Bi Graf 52.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,5n) na 29 Bi Graf 53.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,6n) na 29 Bi Graf 54.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 89 Y Graf 55.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,3n) na 89 Y Graf 56.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 64 Zn Graf 57.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,3n) na 64 Zn Graf 58.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 115 In Graf 59.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 59 Co Graf 6.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,3n) na 59 Co Graf 61.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,4n) na 59 Co Graf 62.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,5n) na 59 Co... 7 Graf 63.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,α) na 27 Al... 7 Graf 64.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 58 Ni Graf 65.: v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 24 Mg... 71

11 Seznam zkratek a označení ADS Accelerator Driven Systems AR Atomic relaxation data ASCR Academy of Sciences of the Czech Republic EAD Electro-atomic interaction data ENDF Evaluated Nuclear Data File EXFOR Experimental Nuclear Reaction Data GAI - Photo-atomic interaction data GN - Photo-nuclear data NFY Neutron-induced fission product yields NPI Nuclear physics institute OJS Oddělení jaderné spektroskopie RDD - Radioactive decay data SFY Spontaneous fission product yields STD Standard cross sections TSL Thermal scattering law data ÚJF AV Ústav jaderné fyziky Akademie věd

12 Úvod ADS (urychlovačem řízené systémy) se od klasických reaktorů liší zejména přítomností vnějšího neutronového zdroje. Tento systém je podkritický a je dotován uvolněnými neutrony, které vznikají srážkou lehkého jádra s těžkým terčem. K testování programů simulujících ADS je potřeba určovat neutronová pole v různých sestavách, které se jim více či méně podobají. Neutronová pole lze určit pomocí aktivačních detektorů. Pro detekci neutronů jsou využívány zejména prahové reakce na Au, Al, Bi, In, Ta, Y, Ni, Zn. Při vyšších energiích (E > 2 MeV) je však k dispozici pouze velmi málo experimentálních hodnot účinných průřezů pro většinu pozorovaných prahových (n,xn), (n,α) a (n,p) reakcí. Proto je potřeba provést nová měření účinných průřezů k doplnění chybějících dat a k odstranění možných chyb. Pro měření účinných průřezů je vhodný vysoko energetický intenzivní neutronový zdroj s dobře známým monoenergetickým spektrem. Takovýto ideální zdroj však neexistuje, možné zdroje jsou pouze kvazimonoenergetické s nezanedbatelným vlivem pozadí. Příkladem může být neutronový zdroj v ÚJF AV ČR v Řeži využívající reakci 7 Li(p,n) 7 Be. Energetický rozsah zdroje je 1 37 MeV. Pomocí tohoto zdroje byly ozařovány aktivační fólie v dubnu a v květnu 29. Energie protonového svazku v uskutečněných experimentech byla 32,5 a 37 MeV. Množství radioaktivních izotopů produkovaných různými reakcemi je určováno pomocí gama spektrometrie. K vyhodnocování poloh a ploch píků je využíván program DEIMOS32. Na základě ploch píků získaných z DEIMOS jsou počítány celkové výtěžky prahových reakcí a následně i účinné průřezy. Vhodným nástrojem k výpočtu účinných průřezů je také deterministický výpočetní kód. S jeho pomocí byl získán kompletní přehled účinných průřezů prahových reakcí neutronů na devíti vybraných materiálech. Porovnáním vypočtených hodnot účinných průřezů s evaluovanými, získanými z knihoven jaderných dat, a experimentálně změřenými lze získat maximální informaci a eliminovat případné chyby. 11

13 1 Detekce neutronů 1.1 Neutron Neutron je subatomární částice bez elektrického náboje. Teoreticky byl předpovězen už na přelomu 19. a 2. století. Roku 193 ohlásil německý fyzik Walter W.G.F. Bothe ( ), že při bombardování lehkého prvku berylia částicemi alfa vzniká jakési záření. Bylo velmi pronikavé a zdálo se, že nenese elektrický náboj. Jediným jevem s těmito vlastnostmi, který jej napadl, byly paprsky gama, takže byl přesvědčen, že se jedná právě o ně. V roce 1932 shledal francouzský fyzik Fréderic Joliot-Curie a jeho žena Iréne Joliot-Curieová, že když Botheovo záření dopadá na parafin, vyletují z této látky protony. Bylo známo, že paprsky gama se takto nechovají. Vysvětlení podal však až James Chadwick a v roce 1935 získal za objev neutronu Nobelovu cenu [1]. Klidová hmotnost neutronu je 939,56 MeV/c 2. Mimo atomové jádro je nestabilní se střední dobou života (885,7 ±,8) s, přičemž se β rozpadem rozpadá na proton, elektron a elektronové antineutrino. Skládá se ze tří kvarků (dvou kvarků d a jednoho u), které jsou vázány silnou interakcí [2]. Neutrony nemají elektrický náboj, proto nemohou být detekovány přímo ionizací. Jsou detekovány pomocí jaderných reakcí, které vytváří sekundární nabité částice [3]. Detekční účinnost (pravděpodobnost registrace záření procházejícího citlivým objemem detektoru) pro neutrony je velmi malá, bývá řádu,1 1 % a je značně variabilní v závislosti na jejich energii a typu použité reakce. Naopak např. pro těžké nabité částice se tato hodnota blíží 1 % [4]. 1.2 Zdroje neutronů Nereaktorové zdroje neutronů můžeme dělit do několika skupin [5]: 1) Zdroje využívající spontánní štěpení s emisí neutronů (např. 252 Cf): dochází k rozštěpení těžkých jader bez účasti neutronů, které může být vyvoláno vnitřními kvantovými fluktuacemi kmitů v jádře. 2) Radioisotopové (α,n) zdroje: skládají se z izotopů emitujících energetické alfa částice a vhodných terčů, např. PuBe, AmBe, AmLi. 3) Fotoneutronové zdroje (např. 9 Be + 1,7 MeV foton): skládají se z radioizotopů emitujících gama záření a terčů. Absorpce fotonu o energii převyšující vazebnou energii neutronu v jádře umožňuje emisi neutronu. 12

14 4) Neutronové generátory: zdroje produkující neutrony fúzí urychlených isotopů vodíku (D+D, D+T) za vzniku hélia a uvolnění neutronu. Deuterony jsou urychleny napětím 1 3 kv. 5) Tříštivé (spalační) reakce: Spalační reakce spočívá v interakci lehkého projektilu (protony, neutrony, lehká jádra) s kinetickou energií od několika stovek MeV do několika GeV s těžkým jádrem (například z olova), která způsobí emisi velkého počtu hadronů (především neutronů) a fragmentů. Při spalačních reakcích dochází k vnitrojaderné kaskádě a následné deexcitaci (Obr. 1.). Projektil vnikne do jádra a předává nukleonům jádra pružnými srážkami svoji energii. Tyto nukleony následně způsobují další srážky, vzniká vnitrojaderná kaskáda. Se vzrůstající energií dopadající částice dochází k překročení prahových hodnot pro produkci částic v nukleon-nukleonových interakcích. Nejprve vznikají mezony pí, následně při energiích kolem 2-1 GeV i těžší hadrony. Vznikající částice jsou emitovány převážně ve směru pohybu primární částice a v tlustém terči mohou vyvolat další spalační reakce. Po skončení vnitrojaderné kaskády je energie rovnoměrně rozprostřena v celém jádře, které se nachází ve vysoce vzbuzeném stavu. Jádro se energie zbavuje tzv. vypařováním (evaporací) neutronů. Poté se deexcituje gama a beta přechody. Celkově vzniká velké množství neutronů s různými hodnotami energie, nejpravděpodobnější energie spalačního spektra je přibližně 1 MeV [6]. Při reakci svazku protonů s energií 1 GeV v tlustém terči z olova vzniká přibližně 5 neutronů na jeden dopadající proton. Uvolněná energie na jeden neutron činí asi 3 MeV, při štěpení cca 8 MeV na uvolněný neutron. Systém se spalačním neutronovým zdrojem je tedy schopen produkovat vyšší hustoty toku neutronů než klasický reaktor, při stejných nárocích na systém chlazení [7]. Jedná se o pulsní zdroje. Závisí na typu urychlovače, jak častý a jak dlouhý je puls dopadajících protonů, většinou se jedná o řády milisekund. Spalační reakce není udržitelná, nemůže být řetězová tak jako reakce štěpení. Zájem o spalační reakce a spalační zdroje neutronů vzrostl zejména v posledních dvou desetiletích v souvislosti se vzrůstajícím zájmem o transmutace (1) dlouho žijících aktinidů a štěpných produktů z jaderných odpadů [8], plutonia z jaderných zbraní [9], thoria [1], materiálový výzkum [11] nebo radioterapii [12]. (1) transmutace je obecně jakákoliv přeměna, při které dochází ke změně ve složení atomového jádra. Jiný počet neutronů v jádře má za následek jiné fyzikální vlastnosti. S jiným počtem protonů se mění chemické vlastnosti. 13

15 Obr. 1.: Schéma spalační reakce [13] 1.3 Metody detekce neutronů Základní metody detekce neutronů jsou následující 1) Metoda odražených jader [14] je založená na pružných srážkách rychlých neutronů s lehkými jádry, protony jsou při srážce urychleny a vyvolají ionizaci. Vzniklá odezva je úměrná energii dopadajících neutronů. 2) Metoda jaderných reakcí [14] využívá jaderných reakcí neutronů s některými jádry, kdy je emitováno ionizující záření, které je možné detekovat. Používají se především reakce 1 B(n,α) 7 Li, 3 He(n,p) 3 H, 6 Li(n,α) 3 H. Terčíkové materiály jsou vkládány přímo do detektorů, a to buď jako pokrytí stěn detektoru nebo, v případě plynů, jsou jimi detektory plněny. 3) Metoda štěpení [14] spočívá ve vzniku silně ionizujících fragmentů rozštěpením těžkých jader neutrony. Štěpný materiál se nanáší na stěny detektorů ( 235 U, 232 Th, 238 U). Pro detekci tepelných neutronů se používá 235 U, 239 Pu. Pro detekci rychlých 238 U nebo 232 Th. Vznikající štěpné produkty mají velkou kinetickou energii (8 MeV) a tedy velký ionizační účinek. Pro účely této práce je nejdůležitější metoda aktivace 14

16 4) Metoda aktivace [14] je založena na vzniku radioaktivního jádra po interakci neutronu v aktivačním detektoru. Aktivační detektor má podobu tenké fólie nebo drátku většinou z monoizotopického materiálu (Al, Au, Bi), ve kterém neutrony reakcemi (n,γ), (n,2n), (n,3n) atd. produkují radioaktivní jádra. Pomocí intenzity a energie záření gama produkovaného při jejich rozpadu můžeme určit množství neutronů, které fólií proletěly a jejich energii rozdělenou na grupy [15]. O spektrometrii záření gama pojednává následující kapitola. Jinak se neutronová aktivace používá k opačnému účelu materiálové analýze. Počátky neutronové aktivační analýzy (NAA) byly položeny v polovině 3. let 2. století, kdy dánský fyzik maďarského původu George de Hevesy, spolu se svou asistentkou Hilde Levi, pozorovali při studiu aktivity vzácných zemin vztah mezi izotopickým složením látek a jejich aktivitou. Tím byly dány základy vědní disciplíny na pomezí chemie a fyziky, která dokáže určit izotopové složení vzorku. Měřením spektra emitovaného záření a poločasu rozpadu radionuklidů se dá odvodit, k jakým jaderným reakcím při ozařování vzorku došlo a které izotopy jsou ve vzorku obsaženy. Hlavním problémem NAA je odstranění nežádoucích radionuklidů, které mohou zastiňovat ostatní hledané radionuklidy. Proto se zavedly dva přístupy na odstranění nežádoucích radionuklidů fyzikální a chemický přístup [16]. Vedle nich existuje instrumentální neutronová aktivační analýza (INAA), která měří pouze spektrum generovaného γ záření, bez jakýchkoliv úprav vzorku. Přestože je její použití omezeno pouze na vhodné vzorky, její nezanedbatelnou výhodou je nedestruktivní přístup, kdy do vzorku není chemicky ani jinak zasahováno. Pokud nastane případ, kdy toto nelze splnit, zvláště v situacích kdy vzorek obsahuje pouze stopové množství sledovaného prvku, je nutné snížit aktivitu ostatních prvků ve vzorku. Toho se dosahuje buď chemickou úpravou (radiochemická separace, separace před ozařováním) nebo fyzikální cestou (zúžení energetického spektra neutronů, spektrální analýza indukované aktivity), respektive kombinací obou předchozích. Měření aktivačními detektory má řadu výhod jako citlivost v širokém rozsahu energií neutronů, necitlivost na gama záření, tlak, teplotu, malé rozměry i hmotnost a jsou relativně levné. Mají ovšem i nevýhody. Nejsou vždy dostatečně přesně známé diferenciální účinné průřezy, pokrytí některých energetických intervalů je s nedostatečně selektivní odezvou, vyhodnocení není okamžité. Aktivační detektory dělíme podle jejich energetické citlivosti na: detektory tepelných neutronů, rezonanční detektory, prahové detektory (detektory rychlých neutronů [5]). Při výběru materiálu je nutno brát v úvahu mechanické vlastnosti, chemickou reakci s prostředím, obsah nečistot, rozpadové schéma, znalost energetické závislosti účinného průřezu pro interakci s neutrony, druh a energii emitovaného záření po aktivaci, velikost poločasu rozpadu. Mezi nejznámější aktivační detektory patří stabilní izotopy jako 55 Mn, Cu, 115 In, 197 Au, 59 Co, 164 Dy, 176 Lu, 27 Al, 29 Bi, 181 Ta [4], viz Tab

17 Tab. 1.: Aktivační fólie pro neutrony různých energií [17] Pracovní označení oblasti Oblast energií energií pokrytá fólií Materiál Tepelná pod,1 ev Ni, Cu, S, Cl, Fe, Dy, Tl Nadtepelná,1 1 ev Lu Epitermální 1 1 ev Au, In, U, Rh, Ag Nadepitermální 1 5 ev W, Th, U, Mo, I Nízká rezonanční 5 1 ev I, La Střední rezonanční 1 1 ev Cu, Mn, Mo, Co, Zr Rezonanční 1 1 kev Y, Sc, V, K, Na, Cl, Fe Vysoká rezonanční 1 1 kev Cl Rychlá nadrezonanční 1 kev 1 MeV In, S Štěpná, rychlá 1 3 MeV Ni, Fe, Th, U, Mo, Mg, Ti, Cu Vysokých energií nad 3 MeV Al, Au 16

18 2 Gama spektrometrie 2.1 Přeměny atomových jader a vznik záření gama Záření gama je elektromagnetické záření o energiích přibližně od 1 kev výše. Vzniká při jaderných přeměnách a většinou doprovází α a β rozpady, jejichž produkty jsou často ve vzbuzeném (excitovaném) stavu. Do základního stavu přecházejí buď emisí záření gama nebo předáním excitační energie přímou elektromagnetickou interakcí některému z elektronů v atomovém obalu. Vznik gama záření lze demonstrovat např. pomocí rozpadového schématu 137 Cs (Obr. 2.). Izotop 137 Cs se přeměňuje na stabilní izotop 137 Ba přeměnou β -. Pouze v 6,5 % případů se jádro přemění přímo na jádro v základním stavu. Ve zbývajících 93,5 % případů se jádro 137 Cs přemění β - rozpadem nejprve do metastabilního stavu s poločasem přeměny 2,55 minuty a teprve potom přejde do základního stavu. Ze všech excitovaných jader 137 Ba cca 84 % vyzáří foton záření gama s energií 661,6 kev [18]. Zbývající jádra se do základního stavu dostávají vnitřní konverzí elektronu. Obr. 2.: Rozpadové schéma 137 Cs [18] 2.2 Polovodičové detektory záření gama Pro detekci záření gama a rentgenového záření se používají germaniové detektory driftované lithiem Ge(Li), které musí být neustále chlazeny kapalným dusíkem nebo detektory z čistého germania (tzv. high purity germanium HPGe detektory), u nichž je chlazení kapalným dusíkem vyžadováno pouze při měření [18]. Z elektronického hlediska [19] je polovodičový detektor v podstatě dioda zapojená v elektrickém obvodu s vysokým napětím (cca 1 2 V) přes velký ohmický odpor v závěrném směru, takže v klidovém stavu obvodem neprotéká elektrický proud (Obr. 3.). Vnikne-li do aktivní vrstvy detektoru (ochuzená vrstva, objemová oblast bez volných nosičů 17

19 náboje) kvantum ionizujícího záření, ionizační energie způsobí v polovodiči přeskok úměrného množství elektronů do vodivého pásma a vznik elektron děrových párů. Dojde k pohybu elektronů ke kladné elektrodě a děr k záporné. El. obvodem projde krátký proudový impuls, na pracovním odporu vznikne napěťový úbytek a přes kondenzátor se elektrický impuls vede k předzesilovači a zesilovači, kde je zesílen. Amplituda impulsu na výstupu zesilovače je přímo úměrná celkovému sebranému náboji, a tedy energii detekovaného záření. Pomocí analogově-digitálního převodníku (konvertoru) se impuls převádí do digitální podoby a na obrazovce se vytváří měřené spektrum. Obr. 3.: Princip polovodičového detektoru [14] 2.3 Energetická a účinnostní kalibrace detektoru Základní úlohou spektrometrie záření gama je stanovení energie a intenzity jednotlivých diskrétních skupin fotonů záření gama emitovaných zkoumaným radionuklidem či směsí radionuklidů. Jednotlivé energetické skupiny fotonů gama se ve spektru zobrazují jako příslušné fotopíky, přičemž energie záření určuje polohu fotopíku na vodorovné ose spektra. Pro přesné určení energií a intenzit záření gama je nutné provést energetickou a účinnostní kalibraci detektoru [14]. Energetická kalibrace je přibližně lineární závislost mezi energií dopadajících fotonů a číslem kanálu, spočívá v určení správného měřítka na vodorovné ose. Důležité je, aby píky kalibračních zářičů vhodně pokryly celou energetickou oblast měření (vhodný je např. zářič 152 Eu, 137 Cs). Kalibrace detekční účinnosti je složitější. Detekční účinnost je totiž výrazně závislá na energii. Pro malé energie záření gama je detekční účinnost nízká, neboť tyto fotony jsou absorbovány vstupním okénkem a obtížně pronikají do citlivého objemu detektoru. Proto nejdříve detekční účinnost s rostoucí energií roste a pro energii cca 6 1 kev dosahuje maxima. Pak detekční účinnost s rostoucí energií klesá, neboť stále větší počet fotonů proletí citlivým objemem detektoru aniž dojde k absorpci fotoefektem. Závislost detekční účinnosti na energii lze přibližně vyjádřit biexponenciální funkcí [18]. Účinnostní kalibrace vlastně 18

20 znamená stanovení převodního faktoru, kterým se násobí plocha píku o určité energii a získá se veličina představující množství záření gama. Jako etalony se používají například izotopy 241 Am, 133 Ba, 6 Co, 137 Cs. Pokud je již spektrometr okalibrován, vlastní spektrometrická analýza začíná přípravou vzorku a změřením jeho spektra s dostatečně velkou statistikou dostatečně velkým počtem registrovaných impulsů. Ve spektru pak nacházíme jednotlivé fotopíky, stanovujeme jejich energii a plochu odpovídající intenzitě příslušné linie záření gama. Fotopíky se většinou aproximují Gaussovými křivkami. Tato matematická analýza spekter se provádí pomocí speciálního počítačového softwaru, přičemž na základě změřených energií se tomuto spektru přiřazují odpovídající radionuklidy Kaskádní koincidence Efekt kaskádní koincidence nebo-li sumace píků se projevuje u nuklidů, které mají více píků (tedy u všech s výjimkou monoenergetických zářičů). První efekt je zmenšení plochy píku totální absorpce příslušného fotonu s energií E 1. K tomu dochází, když současně (tzn. v době kratší než může rozlišit spektrometrický systém) je s fotonem s energií E 1 emitován foton s energií E 2 a v detektoru bude deponovaná energie vyšší než E 1, tj. kromě úplné energie fotonu E 1 je ještě detekována jakákoliv rozlišitelná část energie E 2 [18]. Druhý efekt, tj. zvětšení plochy píku totální absorpce, vzniká tehdy, jestliže vyzáření fotonu s energií E 1 může být ve složitém rozpadovém schématu nahrazeno vyzářením dvojice (nebo více) fotonů E 2 a E 3 s celkovou energií rovnou E 3 +E 2 =E 1. Potom při současné detekci obou (více) fotonů dochází ke zvětšení píku příslušného fotonu s energií E 1. Obr. 4.: Kaskádní rozpadové schéma Podíl plochy sumačního píku (b+c) a plochy píku odpovídajícího gama přechodu a (Obr. 4.), který představuje koeficient zvětšení plochy píku a, je určen vztahem [2]: I γ ( b) ε p ( b) ε p ( c) S( a = b + c) = AcC c, (17) I ( a) ε ( a) γ p 19

21 kde I γ je intenzita gama přechodu, A větvící poměr. C = 1/(1+α t ), kde α t je celkový konverzní koeficient a ε p je účinnost pro plné pohlcení fotonu. Koeficient představující zmenšení plochy píku b (označeno podtržením) je: L( b c) = A C ε ( c), (18) c c t kde A c je pravděpodobnost, že po přechodu b dojde k přechodu c, C c je pravděpodobnost, že dojde k vyzáření fotonu c a ε t (c) je pravděpodobnost, že foton c zanechá v detektoru alespoň část své energie c, která je větší než energetické rozlišení detektoru, takže puls o energii b + c je zaznamenán mimo pík plného pohlcení přechodu b. Koeficient zmenšení plochy píku c (označeno podtržením), který následuje po přechodu b lze vyjádřit ve tvaru: Tyto vzorce lze zobecnit pro případy vícenásobných kaskád. Iγ ( b) L( b c) = AcC cε t ( c). (19) I ( c) γ Provedeme-li opravy odpovídající koincidenční sumaci S(a) a koincidenčním ztrátám L(a), lze naměřený počet pulsů N det (a) v píku plného pohlcení gama přechodu a vyjádřit jako: N det ( a) = N ( a) L( a) N ( a) L( a) S( a) N ( a). (2) Definujeme-li koincidenční korekční faktor COI = ( 1 L( a))(1 + S( a)), lze správný počet pulsů N(a) pocházejících z přechodu a vyjádřit vzorcem: N det ( a) N( a) =. (21) COI Účinnost detektoru (celková a pro pík plného pohlcení) Ke stanovení korekce sumací výše uvedeného typu musíme experimentálně stanovit totální (celkovou) účinnost detekce a účinnost detekce píku plného pohlcení (Graf 1.). Celková účinnost detekce ε t je součtem účinností všech dílčích procesů vedoucích k jakékoliv registrovatelné ztrátě energie vyzářeného fotonu [2]. Ke stanovení totální účinnosti se používají monoenergetické radionuklidy nebo radionuklidy, které mají jen jeden nebo dva píky. Například 241 Am (59,5 kev), 65 Zn (1115,5 kev), 137 Cs (661,6 kev), 54 Mn (834,8 kev), 57 Co, 6 Co. Energie pro 57 Co (122,6 kev; 136,5 kev) a 6 Co (1173,2 kev; 1332,5 kev) se bere jako vážený průměr energií emitovaného záření gama [18]. Poměr efektivity pro plné pohlcení fotonu a celkové efektivity může být určen jako: 2

22 ε p r = ε t = N tot N PPP N back, (22) kde N tot je celkový počet detekovaných pulsů ve spektru, N back počet pulsů pocházejících z jiných zdrojů (např. přirozené radioaktivní pozadí, šum) a N PPP počet pulsů v píku plného pohlcení. Účinnost pro pík plného pohlcení ε p (E) pro energie jednotlivých přechodů se dá určit jako: ( E) = N( E) N ( E) back ε p, (23) N real kde N real je reálný počet fotonů vyzářených kalibračním zdrojem a N back (E) počet detekovaných pulsů o energii E pocházejících z pozadí účinnost [%] Eγ[keV] Graf 1.: Příklad kalibrační křivky spektrometru na OJS ÚJF AV ČR použitelný pro měření prezentované v této práci 2.4 Spektrum záření gama Při průchodu fotonu gama detektorem může dojít k jedné ze tří interakcí: fotoefektu, Comptonově rozptylu nebo k tvorbě párů. Pravděpodobnost a průběh jednotlivých interakcí závisí na energii dopadajícího záření a na materiálu, kterým záření prochází. Pravděpodobnost 21

23 interakce fotoefektem s rostoucí energií klesá a při 2 3 kev (pro germanium) začíná převažovat Comptonův rozptyl. Těsně nad energií 1 kev je pravděpodobnost fotoefektu asi 1 krát menší než pravděpodobnost Comptonova efektu. Pravděpodobnost tvorby párů je do energie 1,22 MeV nulová [18]. Pokud fotony reagují fotoefektem, pak jsou při jediné interakci pohlceny a předají veškerou svou energii elektronu. Při Comptonově rozptylu předají jen část své energie a pak buď uniknou nebo vyvolají další interakci [14]. Ve spektru tak lze pozorovat fotopík (pík plného pohlcení), odpovídající fotonům, které byly v krystalu úplně pohlceny. Před tímto fotopíkem se směrem doleva až k počátku grafu táhne spojité spektrum odpovídající fotonům, jenž v krystalu ztratily jen část své energie Comptonovým rozptylem [14]. Před fotopíkem končí Comptonovo kontinuum poměrně rychlým poklesem zvaným Comptonovská hrana odpovídá maximální možné energii předané elektronům při jednom Comptonově rozptylu daného záření gama. Při vícenásobném Comptonově rozptylu fotonu je předaná energie vyšší část Comptonova rozptylu zasahuje i do oblasti fotopíku. Ve spojitém Comptonově kontinuu lze někdy pozorovat nízký a široký pík zpětného rozptylu odpovídající fotonům, které byly rozptýlené v okolním materiálu a pak teprve detekovány (Obr. 5.). U větších germaniových krystalů se bude zvětšovat příspěvek fotoefektu a klesat Comptonův rozptyl, protože fotony gama vzniklé Comptonovým efektem budou dále interagovat v detektoru fotoefektem a tím snižovat podíl Comptonova efektu ve spektru. Teoreticky při nekonečně velkém detektoru by všechny rozptýlené fotony gama byly absorbovány fotoefektem. Vzhledem k tomu, že Comptonův rozptyl není žádoucí ve spektru a při stanovení plochy píku je spojité spektrum odečítáno jako pozadí pod plochou píku, bylo by vhodné dělat germaniové detektory co největší, aby se co nejvíce Comptonův rozptyl eliminoval. Technologické možnosti však nedovolují výrobu extrémně velkých krystalů germaniových detektorů a jejich rozměry se pohybují obvykle v centimetrech [18]. V oblasti desítek kev se ve spektru vyskytují píky charakteristického X-záření, které vznikají při absorpci primárního fotonu v materiálu detektoru [14]. Při energiích gama vyšších než 2 kev, kdy je fotopík široký, padnou příslušné impulzy do fotopíku a způsobí pouze určité rozšíření jeho náběžné části. Při nízkých energiích kolem 6 8 kev se ve spektru může objevit tzv. únikový pík. Tvorba párů je v podstatě totální absorpcí stejně jako fotoefekt. Foton vstupuje do detektoru a vytváří pár elektron-pozitron. Ze zákona zachování energie vyplývá, že počáteční energie fotonu musí být alespoň 1,22 MeV, protože právě tolik energie je potřeba k vytvoření elektronu a pozitronu [18]. Pozitrony po zpomalení anihilují s elektrony za vzniku dvou gama kvant o energii 511 kev. Ve spektru se proto objevuje anihilační fotopík odpovídající této energii 511 kev. Pokud jsou oba anihilační fotony detekovány úplnou absorpcí, přispívají k primárnímu fotopíku. Dále, některý z anihilačních fotonů může uniknout z detektoru, což sníží odezvu o tuto energii ve spektru se objevuje únikový 22

24 pík [14]. Pokud uniknou oba anihilační fotony, projeví se to píkem v oblasti energie o 122 kev nižší než primární fotopík. Při spektrometrii záření gama se setkáváme rovněž se vznikem sumačních (koincidenčních) píků, které neodpovídají žádné ze skutečných energií emitovaného záření gama nebo X. K tomuto jevu dochází na úrovni detekce tehdy, když měřený radionuklid emituje dvě či více skupin záření gama nebo X a to současně. Pokud jsou fotony současně detekovány, sečtou se v detektoru elektrické odezvy od obou kvant a dají vznik jedinému výslednému impulsu, jehož amplituda odpovídá součtu energií Eγ 1 +Eγ 2. Relativní intenzita sumačního píku závisí na detekční účinnosti. Při nízké detekční účinnosti je současná detekce obou kvant málo pravděpodobná. Úplně na začátku spektra se objevují impulsy o nízkých amplitudách (avšak vysoké četnosti) odpovídající šumu. Šum je omezujícím faktorem a překážkou při detekci a spektrometrii nízkoenergetického záření. Obr. 5.: Spektrum monoenergetického zářiče [21] (F - fotopík, C - Comptonova hrana, A 1 - první anihilační únikový pík, Z pík zpětného rozptylu, A 2 druhý anihilační únikový pík) 2.5 Analýza spekter Program DEIMOS32 DEIMOS32 umožňuje kromě vyhodnocování poloh a ploch píků v určených oblastech spektra i volbu několika dalších funkcí a operací s výsledky [22]. Spektrum může být zobrazováno v lineárním, odmocninovém nebo logaritmickém měřítku. Vstupní data a informace o použitých vstupních a výstupních souborech jsou uchovávány v konfiguračním souboru a načítány po spuštění programu. Kromě vyhodnocování spekter umožňuje konstruovat i křivku účinnosti detektoru. 23

25 Program automaticky poznává několik typů spekter, produkovaných komerčními zařízeními. Jsou to spektra s příponami:.dat (AccuSpec, Silena),.MCA (S1),.CHN a.spc (Ortec),.SPE (Sampo),.CNF (Genie). Je také možné čtení ASCII zápisů v podobě sloupců obsahů kanálů. Je však získávána a případně použita jen část informace z hlaviček některých typů spekter. Vyhodnocování spekter je založeno na nelineární metodě nejmenších čtverců. V každé oblasti jsou fitovány polohy, výšky, společná šířka píků a parabolické nebo lineární pozadí. Základním tvarem píku je Gaussián (Obr. 6.). Nafitované parametry označených píků zapisuje program do výstupní tabulky. Samo naměřené spektrum v sobě nenese žádnou informaci o vztahu mezi číslem kanálu a energií. Proto se pro program Deimos vytváří kalibrační soubor, kde se pevně přiřadí známým píkům jejich energie a program pak automaticky provede lineární přiřazení energií ke kanálům v celém rozsahu. Obr. 6.: Grafické prostředí programu DEIMOS 24

26 2.5.2 Výpočet celkového výtěžku Programem DEIMOS lze tedy získat plochy píků N(E), které jsou však pouze počtem zachycených gama kvant [2]. K získání výsledku je nutné použití různých korekčních členů. Mezi ně patří korekce na intenzitu gama linky I γ, účinnost detektoru ε p (E), čistou dobu měření t live, která souvisí s mrtvou dobou detektoru a kaskádní koincidence (kap ). I γ 1 ε ( E) COI p t live Vedle těchto korekcí musíme vzít v úvahu i rozpad jader, ke kterému dochází jednak již v průběhu samotného ozařování, jednak v době mezi koncem ozařování a začátkem měření a také v průběhu měření. Chceme-li určit opravu na rozpad mezi koncem ozařování a začátkem měření vyjdeme z rozpadového zákona: N( t) = N exp( λt), (7) kde rozpadovou konstantu λ lze vypočítat pomocí vzorce N je počet jader na konci ozařování a T 1/2 je poločas rozpadu izotopu. 1/ 2 (6) ln 2 λ =, (8) T Dále budeme předpokládat, že měření probíhalo po dobu t real a mezi koncem ozařování a začátkem měření uběhla doba t. Rozdíl v počtu jader na začátku měření a na konci měření lze vyjádřit pomocí rozpadového zákona jako: N = N( t ) N( t + t ) = N exp( λt ) N exp[ λ( t + t )] = N exp( λt ) (1 exp( λt 1 real real real a následně můžeme určit kolikrát je počet jader na konci ozařování větší než počet registrovaných jader, které se rozpadnou během měření: N N 1 = exp( λt ) 1 exp( λ ). (1) t real )) Pro určení opravy na rozpad během ozařování trvajícího dobu t irr vyjdeme z diferenciální rovnice: dn dt = R λn, (11) kde R je rychlost produkce částic, tedy R.t irr je celkový počet jader naprodukovaných během ozařování. Na začátku ozařování nebyla ve fólii žádná jádra sledovaného izotopu, na konci N jader: 25

27 N dn R λn = t irr R λn R dt. (12) dz Zavedeme-li substituci: z = R λn, dostaneme: = tirr a řešením integrálu je: λz N R = λ 1 exp( λ ). (13) Nyní můžeme určit, kolikrát více jader sledovaného izotopu vzniklo za celou dobu ozařování oproti počtu, který zbyl ve vzorku na konci ozařování: R. t N irr tirr = λ. tirr 1 exp( λt ). (14) irr Celkový opravený výtěžek na 1 g aktivovaného materiálu a jeden neutron dostaneme tedy ve tvaru: N yield = N( E) treal exp( λt ) λtirr m I I ε ( E) COI t 1 exp( λt ) 1 exp( λt ). (15) f γ n p live real irr Znalost celkového výtěžku můžeme následně využít k získání účinného průřezu (2). Účinný průřez lze spočítat pomocí vzorce: N yield S A σ =, (16) N N kde S je plocha fólie, A hmotnostní číslo, N n počet neutronů a N A Avogadrova konstanta. n A 2.6 Zkoumané reakce různých izotopů V práci jsou zkoumány prahové reakce na izotopech 58 Ni, 64 Zn, 29 Bi, 89 Y, 59 Co, nat In, 27 Al, 24 Mg, 197 Au a 181 Ta (Tab ). Aktivační fólie (Obr. 7.), vyrobené z těchto materiálů, byly ozařovány v dubnu a v květnu 29 na cyklotronu U-12 M v Řeži (Obr. 8.). Cyklotron využívá reakci 7 Li(p,n) 7 Be. Fólie byly ozařovány protonovým svazkem o energiích 32,5 a 37 MeV a proudu 4,624 a 4,411 µa. Doba ozařování se pohybovala kolem 2 hodin. Získaná spektra jsou v současné době vyhodnocována programem DEIMOS (výsledky vyhodnocení budou uvedeny v diplomové práci). Z předběžných výsledků vyplývá, že při energii protonového svazku 32,5 MeV můžeme u zlata pozorovat reakce (n,2n), (n,3n) a (n,4n), u bismutu reakce (n,3n) a (n,4n), u niklu reakce (2) mikroskopický účinný průřez je míra pravděpodobnosti, že dojde k interakci mezi jedním jádrem nacházejícím se v terčové ploše 1 m 2 a jedním dopadajícím neutronem, který projde kolmo touto plochou. Jeho jednotkou je 1 m 2, využívá se však menší jednotka barn. Platí: 1 barn = 1-28 m 2 [41]. 26

28 (n,2n) a (n,3n), u zinku reakce (n,2n) a (n,3n), u india reakce (n,2n), (n,3n) a (n,4n) a u tantalu reakce (n,2n), (n,4n) a (n,5n). Vedle těchto reakcí vznikají i jiné izotopy reakcemi (n,α), (n,p). Prahové reakce izotopů 58 Ni, 64 Zn, 29 Bi, 89 Y, 59 Co, 115 In, 27 Al, 24 Mg, 197 Au jsou dále vypočteny programem (kap. 4). 27 Al 197 Au 29 Bi 59 Co nat In 181 Ta Obr. 7.: Aktivační fólie V následujícím grafu je znázorněno neutronové spektrum pro energii protonového svazku 35 MeV. Necelá polovina intenzity produkovaného neutronového pole tvoří pík o pološířce 1 1,5 MeV a energii, která je přibližně o 2 2,5 MeV menší než energie protonového svazku. Tyto neutrony odpovídají reakci (p,n), kdy je výsledné 7 Be v základním nebo v prvním excitovaném stavu o energii,43 MeV. Zbytek produkovaných neutronů spadá do oblasti nižších energií, což odpovídá 7 Be ve vyšších excitovaných stavech nebo reakcím, při nichž jsou emitovány další nukleony. 1.E+15 1.E+14 n/(sr MeV C) 1.E+13 1.E Graf 2.: Neutronové spektrum pro energii protonového svazku 35 MeV [23] 27

29 Tab. 2.: Reakce (n,xn) na zlatě [24], [25], [26] Reakce Poločas rozpadu Prahová energie Hlavní energie Intenzita gama [MeV] gama [MeV] linky [%] 197 Au(n,2n) 196 Au 6,167 d 8,11,356 87, 197 Au(n,3n) 195 Au 186,1 d 14,79,99 1,9 197 Au(n,4n) 194 Au 1,584 h 23,2,328 61, 197 Au(n,5n) 193 Au 17,65 h 3,19,186 9,4 197 Au(n,6n) 192 Au 4,94 h 38,93,316 58, Tab. 3.: Reakce (n,xn) na bismutu Reakce Poločas rozpadu Prahová energie Hlavní energie Intenzita gama [MeV] gama [MeV] linky [%] 29 Bi(n,2n) 28 Bi 3, let 7,5 2, Bi(n,3n) 27 Bi 31,55 let 14,42,569 97,7 29 Bi(n,4n) 26 Bi 6,243 d 22,55,83 99, 29 Bi(n,5n) 25 Bi 15,31 d 29,63 1,764 32,5 29 Bi(n,6n) 24 Bi 11,22 h 38,14,899 98, Tab. 4.: Reakce (n,xn) na niklu Reakce Poločas rozpadu Prahová energie Hlavní energie Intenzita gama [MeV] gama [MeV] linky [%] 58 Ni(n,2n) 57 Ni 35,6 h 12,43 1,378 81,7 58 Ni(n,3n) 56 Ni 6,77 d 22,86,158 98,8 Tab. 5.: Reakce (n,xn) na zinku Reakce Poločas rozpadu Prahová energie Hlavní energie Intenzita gama [MeV] gama [MeV] linky [%] 64 Zn(n,2n) 63 Zn 38,47 min 12,5,669 8, 64 Zn(n,3n) 62 Zn 9,186 h 21,31,597 26, Tab. 6.: Reakce (n,xn) na indiu Reakce Poločas rozpadu Prahová energie Hlavní energie Intenzita gama [MeV] gama [MeV] linky [%] 115 In(n,2n) 114 In 1,2 min 9,12,558,7 115 In(n,3n) 113 In stabilní 16, In(n,4n) 112 In 14,97 min 25,98,618 4,6 115 In(n,5n) 111 In 2,87 d 33,73,245 94, 115 In(n,6n) 11 In 4,9 h 43,8,658 98,3 Tab. 7.: Reakce (n,2n) na hořčíku Prahová energie Hlavní energie Intenzita gama Reakce Poločas rozpadu [MeV] gama [MeV] linky [%] 24 Mg(n,2n) 23 Mg 11,317 s 17,23,44 8,2 28

30 Tab. 8.: Reakce (n,xn) na tantalu Reakce Poločas rozpadu Prahová energie Hlavní energie Intenzita gama [MeV] gama [MeV] linky [%] 181 Ta(n,2n) 18 Ta 8,152 h 7,62,93 4,5 181 Ta(n,3n) 179 Ta 1,82 let 14, Ta(n,4n) 178 Ta 9,31 min 22,25,93 6,6 181 Ta(n,5n) 177 Ta 56,56 h 29,16,113 7,2 181 Ta (n,6n) 176 Ta 8,9 h 37,53 1, Tab. 9.: Reakce (n,xn) na kobaltu Reakce Poločas rozpadu Prahová energie Hlavní energie Intenzita gama [MeV] gama [MeV] linky [%] 59 Co(n,2n) 58 Co 7,82 d 1,63,811 99, 59 Co(n,3n) 57 Co 271,79 d 19,35,122 85,6 59 Co(n,4n) 56 Co 77,27 d 3,92, Co(n,5n) 55 Co 17,53 h 41,18,931 75, Tab. 1.: Reakce (n,α) na hliníku Prahová energie Hlavní energie Intenzita gama Reakce Poločas rozpadu [MeV] gama [MeV] linky [%] 27 Al(n,α) 24 Na 14,959 h 3,25 1,369 1 Tab. 11.: Reakce (n,xn) na yttriu Reakce Poločas rozpadu Prahová energie Hlavní energie Intenzita gama [MeV] gama [MeV] linky [%] 89 Y(n,2n) 88 Y 16,65 d 11,61 1,836 99,2 89 Y(n,3n) 87 Y 3,33 d 21,6,485 89,7 89 Y(n,4n) 86 Y 14,74 h 33, 1,76 83, 89 Y(n,5n) 85 Y 2,68 h 42,62,232 84, 89 Y(n,6n) 84 Y 4,6 s 54,51,793 35, 29

31 Obr. 8.: Neutronový zdroj na cyklotronu ÚJF 3

32 3 Knihovny jaderných dat Jaderná data jsou obecně citlivý faktor s velkým vlivem na přesnost výpočtů jaderných systémů, transmutační systémy jsou zatíženy tímto vlivem ještě významněji. Pro vysoké energie neutronů (resp. protonů) je k dispozici pouze malé množství dat. Tato data jsou zkompletována v knihovnách jaderných dat, které jsou postupně aktualizovány. Data jsou dostupná většinou v obecném formátu ENDF-6 (3), k využití ve speciálních výpočetních programech je nutné je převést podle požadavků daného programu. Součástí práce s účinnými průřezy je též možnost jejich vizuálního srovnání a to například pomocí kódu JANIS [27]. Knihovny jaderných dat můžeme dělit na obecné a speciální. Obecné knihovny pokrývají široké spektrum jaderných aplikací a výpočtů v průmyslu a výzkumu. Speciální se zaměřují na konkrétní data (aktivační analýza, reakce částic při vysokých energiích apod.). Lze říci, že se obecné knihovny skládají ze speciálních a většina speciálních patří pod některou z obecných knihoven. 3.1 Základní knihovny jaderných dat BROND-2.2 Ruská knihovna neutronových dat vydaná v roce 1992 a aktualizovaná v roce 1993 [28], obsahuje data pro 121 materiálů od 1 H do 244 Cm. Data jsou zde dostupná ve formátu ENDF CENDL-2.1 Čínská knihovna [28] neutronových dat vydaná v roce 1991, aktualizovaná a doplněná v letech 1993 a 1995, obsahuje data pro 67 materiálů od 1 H do 249 Cf ve formátu ENDF-6. (3) Každá knihovna ve formátu ENDF-6 je rozdělena do několika dílčích knihoven, ty se dále dělí na materiály, každý materiál obsahuje několik typů dat a ty pak jednotlivé reakce a konkrétní data. Pro každé materiálové číslo jsou obecně definovány druhy reakcí, které může záznam pro tento materiál obsahovat. Skupina reakcí je nejdříve označena identifikátorem MF (1 až 99) a zpřesněna pro jednu konkrétní skupinu pomocí proměnné MT (1 až 999) [29]. 31

33 3.1.3 ENDF/B-VII. Americká knihovna vydaná v prosinci 26 skupinou CSEWG (Cross Section Evaluation Working Group). Je založená na experimentálních datech a teoretických předpokladech. Obsahuje data zejména pro reakce neutronů, protonů a fotonů na téměř 4 isotopech [28]. Knihovna je rozdělena do následujících 14 podknihoven: N neutronová data (393 materiálů), P protonová data (48 materiálů), D deuteronová data (5 materiálů), T tritonová data (3 materiály), He3 data pro 3 He (2 materiály), GN fotonukleární data (163 materiálů), GAI fotonová data vzájemných interakcí atomů (1 materiálů), RDD data radioaktivních rozpadů (3838 materiálů), TSL data pro tepelný rozptyl (2 materiálů), SFY data pro výtěžky produktů ze spontánního štěpení (9 materiálů), NFY data pro výtěžky produktů z neutronově indukovaných štěpení (31 materiálů), STD data pro standardní účinné průřezy (8 materiálů), EAD data pro elektronové interakce atomů (1 materiálů), AR atomová relaxační data. Ve srovnání s předchozí verzí ENDF/B-VI přináší některá vylepšení [3]: nové účinné průřezy pro U, Pu, Th, Np a Am, více přesných standardních účinných průřezů pro neutronové reakce na H, 6 Li, 1 B, Au a štěpení 235,238 U, vylepšený rozptyl tepelných neutronů, rozsáhlou řadu neutronových účinných průřezů produktů štěpení, velké množství fotonukleárních reakcí, rozšíření o mnoho neutronových a protonových zhodnocení až do 15 MeV, mnoho nových neutronových a protonových reakcí na lehkých jádrech, post-štěpné beta-zpožděné fotonové rozpadové řady, nové radioaktivní rozpadové řady, nové metody na určování nejistot a kovariancí, společně s kovariačními rovnicemi pro několik určitých případů, nové depozice energie ze štěpení aktinidů JEFF-3.1 JEFF (Evaluated Fission and Fusion File) [28] je knihovna zhodnocených neutronových dat vyvíjená členskými zeměmi NEA. Obecná část knihovny obsahuje neutronová reakční data pro 381 materiálů od 1 H do 255 Fm, srážková protonová data pro 26 materiálů a data pro tepelný rozptyl pro 9 materiálů. JEFF-3.1 obsahuje speciální soubory s daty radioaktivního rozpadu pro 3852 isotopů, aktivační data a data pro výtěžky ze spontánního a neutrony 32