Experimentální studium transmutace štěpných produktů

UNIVERZITA KARLOVA V PRAZE Matematicko-fyzikální fakulta DIPLOMOVÁ PRÁCE Antonín Krása Experimentální studium transmutace štěpných produktů ÚSTAV ČÁSTICOVÉ A JADERNÉ FYZIKY Vedoucí diplomové práce : RNDr. Vladimír Wagner, CSc. Studijní program : Jaderná a subjaderná fyzika

Prohlašuji, že jsem svou diplomovou práci napsal samostatně a výhradně s použitím citovaných pramenů. Souhlasím se zapůjčováním práce. V Praze dne 18.4.2003 Antonín Krása 2

OBSAH 1. ADTT - Urychlovačem řízené transmutační technologie...5 1.1. Transmutace...5 1.2. Tříštivé (spalační) reakce...7 1.3. Podkritický reaktorový systém (blanket)...9 1.4. Výhody ADT systémů...10 1.5. Současná situace...11 2. Programy simulující produkci neutronů a jejich transport...13 2.1. Modely tříštivé reakce...13 2.2. LAHET...14 2.3. MCNP...15 3. Experimentální uspořádání a průběh experimentu...16 3.1. Experimentální uspořádání...16 3.1.1. Spalační terč...16 3.1.2. Metoda aktivačních detektorů...17 3.2. Průběh ozařování...22 3.3. Měření aktivovaných vzorků...23 4. Zpracování experimentálních výsledků...24 4.1. Opravy pro výpočet celkového výtěžku...25 4.2. Kalibrace detektorů...28 4.2.1. Efekt γ-γ kaskádní koincidence...29 4.2.2. Kalibrace detektorů Ortec a Canberra...31 4.3. Obsah rtuti ve Au fóliích...38 4.4. Radioaktivita přirozeného pozadí 40 K...42 4.5. Výtěžky aktivačních reakcí...43 4.5.1. Monitory svazku...43 4.5.2. Zlaté aktivační detektory podél terče...46 4.5.3. Hliníkové aktivační detektory podél terče...54 4.5.4. Měděné aktivační detektory podél terče...55 4.5.5. Vnitřní monitory...56 5. Provedené simulace...58 5.1. Vliv geometrie svazku...59 5.2. Podíl protonů na produkci radioaktivních jader...61 5.3. Srovnání simulací výtěžků pro různé geometrie...62 5.3.1. Simulace se započtením polystyrénového boxu...62 5.3.2. Simulace se započtením olověné stěny umístěné za terčem...64 5.3.3. Simulace se započtením mezer ve spalačním terči...65 5.3.4. Simulace uvažující posunutí svazku o 0,5 cm doprava a o 0,5 cm dolů...66 5.3.5. Úplná simulace versus simulace pouze se započtením spalačního terče...67 6. Porovnání provedených simulací s výsledky experimentu...68 6.1. Srovnání simulací výtěžků produktů prahových reakcí...68 6.2. Srovnání simulací výtěžků produktů bezprahových reakcí...70 7. Závěr...73 Dodatek A. Experimentální výtěžky ve fóliích podél terče...75 Dodatek B. Poměry výtěžků v různých geometriích...80 Literatura...85 3

Název práce: Experimentální studium transmutace štěpných produktů Autor: Antonín Krása Katedra (ústav): Ústav částicové a jaderné fyziky MFF UK Vedoucí diplomové práce: RNDr. Vladimír Wagner, CSc., OJS ÚJF AV ČR e-mail vedoucího: wagner@ujf.cas.cz Abstrakt: Urychlovačem řízené transmutační technologie (ADTT) mají šanci stát se alternativou k trvalému uskladnění vyhořelého paliva z jaderných elektráren. V systémech založených na těchto technologiích by se transmutace neboli jaderná přeměna realizovala umístěním transmutovaného materiálu do intenzivního neutronového pole, jehož zdrojem by byly tříštivé reakce vysokoenergetických částic s těžkými jádry. Hlavním cílem této diplomové práce je studium produkce neutronů v tříštivých reakcích umožňujících transmutaci radionuklidů. Práce analyzuje experiment provedený na urychlovači v SÚJV Dubna, při kterém byl tlustý olověný terč ozařován protony o energii 885 MeV. Měření neutronového toku probíhalo pomocí aktivačních fólií umístěných kolem spalačního terče, které byly posléze proměřeny HPGe detektory. Stěžejní částí práce je analýza γ-spekter aktivovaných fólií umožňující sestavení obrazu neutronového pole a srovnání se simulacemi provedenými pomocí programů LAHET a MCNP. Klíčová slova: ADTT, tříštivé reakce, transmutace, LAHET, MCNP Title: Experimental study of transmutation of fissile products Author: Antonín Krása Department: Institute of particle and nuclear physics Supervisor: RNDr. Vladimír Wagner, CSc., OJS ÚJF AV ČR Supervisor's e-mail address: wagner@ujf.cas.cz Abstract: Accelerator Driven Transmutation Technologies stand a good chance to became an alternative to permanent storage of spent nuclear fuel. The intensive neutron field could transmute the high level waste. As the external neutron source is supposed to be the spallation reactions of high energy protons with heavy nuclei. The main aim of this dissertation is the study of neutron production in the spallation reactions. This writing analyses the experiment carried out at the accelerator of JINR Dubna, Russia. The beam of 885 MeV protons hitted the massive cylindrical lead target. The spatial and energetic distributions of the produced neutron field were measured by the activation of Al, Cu and Au foils placed on the surface of and next to the target. They were lastly scaled by the HPGe detectors. The main part of this thesis is analysis the resulting γ-spectra of activated foils and comparison of experimentally deduced yields with Monte-Carlo based simulations performed with the LAHET and MCNP code. Keywords: ADTT, spallation, transmutation, LAHET, MCNP 4

1. ADTT - URYCHLOVAČEM ŘÍZENÉ TRANSMUTAČNÍ TECHNOLOGIE Za největší současný problém jaderné energetiky je označováno vyhořelé jaderné palivo vznikající při provozu jaderných elektráren. Vyskytují se v něm totiž i velmi dlouho žijící radioaktivní izotopy (až ~ 10 7 let), které představují potenciální riziko pro životní prostředí. Na druhou stranu, když probíhá v klasických reaktorech štěpná reakce, zužitkují se pouze 3 4% celkové energie obsažené v palivu; zůstává v něm tedy téměř 97% nevyužité energie. Tyto okolnosti vedou přirozeně ke snaze snížit jeho objem, odstranit dlouhožijící izotopy a opětovně využít odpad k výrobě elektřiny. Dalším neméně závažným důvodem snahy zmenšit radioaktivní inventář jsou značné zásoby plutonia z demontovaných jaderných hlavic. To, že nebyl dosud vyřešen problém jaderného odpadu, neznamená, že by lidstvo bezradně tápalo, spíše jde o vyčkávání, neboť trvalé uložení (donedávna jediný reálně uvažovaný způsob, jak s vyhořelým palivem naložit) nemusí být nutně nejvýhodnějším řešením. K nejintenzivněji se rozvíjejícím technologiím snažícím se zredukovat stávající radioaktivní inventář patří tzv. ADTT {Accelerator Driven Transmutation Technologies}, neboli urychlovačem řízené způsoby přeměny jader. Podobný význam mají též často užívané zkratky ADS {Accelerator Driven Systems} a ATW {Accelerator Transmutation of Waste}(viz [1]). Pokud by navíc splnily i další očekávání, mohly by vést k vyvinutí nových palivových cyklů, které by nejen eliminovaly problematické radioizotopy, ale navíc by samy vyráběly elektřinu. 1.1. Transmutace Transmutace je obecně jakákoli přeměna, při které dochází ke změně ve složení atomového jádra k transmutacím tedy nepatří například excitace a deexcitace. Jádra lišící se počtem neutronů mají odlišné fyzikální vlastnosti (poločas rozpadu, aktivita, energie záření 5

atd.), jádra lišící se počtem protonů mají odlišné i chemické vlastnosti (chemické vazby, reakční rychlost atd.). Transmutace principiálně problémem není radioaktivní jádra vznikla v jaderných reakcích a podobnými jadernými reakcemi je lze přeměnit na stabilní či krátce žijící. Již v roce 1951 získali Sir John D. Cockroft a Ernest T. S. Walton Nobelovu cenu za transmutaci atomových jader (a jak už to u Nobelových cen bývá, za experiment z roku 1932). Transmutace mohou být samovolné nebo uměle vyvolané. V technologiích ADTT se má jednat právě o nuceně vyvolané, do určité míry lze říci, že i řízené, transmutace, nejlépe pomocí neutronů. Štěpné produkty ve vyhořelém palivu jsou většinou nad pásmem β stability. Aby mohly být přeměněny na nuklidy stabilní, musí být postupným (třeba až několikanásobným) záchytem neutronu a β rozpadem nebo štěpením převedeny do stabilního stavu (obr.1.1. a 1.2. podle [2]). Obrázek 1.1. Transmutace 99 Tc s poločasem rozpadu 2,1.10 5 Obrázek 1.2. Dvoustupňová transmutace 237 Np (s poločasem rozpadu 2,1. 10 6 let): jádro zachytí neutron změní se na 238 Np, které se po interakci se sekundárním neutronem, ještě před procesem svého β-rozpadu, rozštěpí 6

1.2. Tříštivé (spalační) reakce K dosažení efektivní transmutace je potřeba dosáhnout vysokých intenzit neutronů, řádově 10 16 n.cm -2.s -1, tj. řádově 100x více než je typicky dosažitelné v klasických jaderných reaktorech. Jak tedy získat takto silné toky? Řešením by bylo použití výkonného urychlovače, který by svazkem protonů o vysoké energii ozařoval tlustý terč z vhodného materiálu a docházelo by přitom k tříštivým neboli spalačním reakcím (obr. 1.3.), v nichž se produkuje značné množství částic a velký podíl tvoří právě neutrony. Například incidentní proton o energii 1,6 GeV dokáže tříštivými reakcemi vyprodukovat přibližně 55 neutronů (podle [3]). Obrázek 1.3. Spalační reakce vysoko energetické štěpení štěpné produkty vnitrojaderná kaskáda dopadající proton vypařování spalační produkt Tříštivá reakce je proces, při které primární částice (proton) o vysoké energii pronikne do jádra a předává pružnými srážkami energii jednotlivým nukleonům, které způsobují další srážky. Tím vzniká tzv. vnitrojaderná kaskáda (obr. 1.4.) spočívající v distribuci energie dopadající částice mezi nukleony v jádře. Při nízkých energiích dopadající částice (0,02 2 GeV) se veškeré interakce odehrávají na úrovni nukleonů a proces se nazývá nukleonová 7

kaskáda (podle [4]). Se vzrůstající energií dopadající částice dochází postupně k překročení prahových hodnot energie pro produkci částic v nukleon-nukleonových interakcích. Nejprve (při energiích řádově stovek MeV) vznikají piony, při vyšších energiích (kolem 2-10 GeV) dochází i k emisi těžších hadronů. Vnitrojaderné kaskády se v tom případě účastní nejen nukleony, ale i vznikající hadrony, které mohou interagovat mezi sebou tento proces se nazývá hadronová kaskáda (podle [4]). Vznikající částice jsou emitovány převážně ve směru pohybu primární částice a mohou vyvolávat další tříštivé reakce. Jde především o neutrony, které neztrácejí energii ionizačními ztrátami a proto proniknou ze všech emitovaných částic do materiálu nejhlouběji. Obrázek 1.4. Vnitrojaderná kaskáda Po skončení vnitrojaderné kaskády je energie rovnoměrně rozprostřena v celém jádře, které se nachází ve vysoce vzbuzeném stavu. Jádro se energie zbavuje tzv. vypařováním (evaporací) neutronů, které je izotropní. Poté se deexcituje gama a beta přechody. Vnitrojaderná kaskáda však není od rovnovážného rozpadu ostře oddělena. Před rovnovážným rozpadem totiž může dojít k předrovnovážné emisi, při níž jsou částice emitovány po každé interakci mezi dopadající nebo jinou kaskádní částicí a nukleonem v jádře. Energie částic emitovaných v této fázi jsou vyšší než energie částic emitovaných během rovnovážného rozpadu. 8

Celkově vzniká velké množství neutronů s velmi různorodou hodnotou energie a přesně to potřebujeme. Existuje několik programů, které simulují produkci částic v tříštivých reakcích a jejich následný transport v systému. Jejich konstrukce je založena na matematické metodě Monte Carlo. Využívají různé fyzikální modely tříštivých reakcí a knihoven účinných průřezů reakcí neutronů s jádry. Jedním z nejpoužívanějších je v současné době kombinace programů LAHET a MCNP. LAHET simuluje průběh tříštivých reakcí a následný transport částic, kromě transportu neutronů s energií nižší než 20 MeV. Ten je simulován programem MCNP. O modelování produkce a transportu neutronů pojednává podrobněji kapitola 2. 1.3. Podkritický reaktorový systém (blanket) Zařízení, které by dokázalo transmutovat jaderný odpad, se nazývá jaderný transmutor (schéma na obrázku 1.5.). V případě ADT technologií by se skládalo ze tří částí. První by byl urychlovač, který by urychloval protony na velmi vysoké energie. Druhou částí, sloužící jako intenzivní zdroj neutronů, by byl spalační terč. Vzhledem k tomu, že počet produkovaných neutronů závisí lineárně na protonovém čísle a hustotě materiálu terče, jsou nejvhodnější materiály takové, které obsahují prvky z dolní části periodické tabulky. Protože tepelné ztráty svazku o energii řádově 1 GeV a proudu 1 ma dosahují v tlustém terči řádově 500 kw, jsou dalšími důležitými vlastnostmi terčového materiálu bod tavení, bod varu, tepelná kapacita a vodivost. Mezi nejvhodnější kandidáty patří Ta, W, Pb a Bi (podle [5]). Terč by byl umístěn uvnitř třetí části - nádoby vyplněné systémem složeným z moderátoru a jaderného odpadu určeného k transmutaci. Pokud by se spalační terč obklopil štěpitelným materiálem (např. 233 U), zvýšil by se počet neutronů vyletujících z terče právě o neutrony produkované štěpením. Jestliže by se mezi terč a obal ze štěpitelného materiálu navíc vložil moderátor (parafín nebo D 2 O), bylo by tím umožněno použít na obklopení terče materiál štěpitelný tepelnými neutrony. Kolem spalačního terče by proudilo chladicí medium, které by kromě odvodu tepla mohlo sloužit i jako medium izotopů určených k transmutaci. Jedná se zejména o aktinidy a transurany (např. 237 Np, 241 Am, 242m Am, 243 Am, 243-246 Cm, 238-242 Pu) a některé štěpné produkty ( 79 Se, 90 Sr, 99 Tc, 126 Sn, 129 I, 137 Cs). Tyto izotopy by musely být v chladivu rozpuštěny, a proto se jako jedna z nejvhodnějších jeví forma roztavených solí. 9

Obrázek 1.5. Schéma možného provedení transmutačního systému (podle [6]) Díky technickému pokroku, zejména v oblastech elektroniky a supravodivosti, se dosažení výkonů, potřebných k efektivní transmutaci vyhořelého paliva, reálně přiblížilo. Vzniká tak aktuální motivace pro výzkum spalačních reakcí, transmutačních reakcí a vůbec celkového řešení urychlovačem řízených transmutačních systémů. 1.4. Výhody ADT systémů Prvotním smyslem ADTT je snížit množství radioaktivního odpadu. Velkou výhodou systémů založených na ADTT by byla jejich bezpečnost. Obrovský přebytek neutronů by totiž dovolil provozovat reaktor jako podkritický s koeficientem multiplikace k = N i 1 + < 1 (N i N počet neutronů v i-té generaci). Tím se systém stává velmi bezpečným. Obávaná havárie typu i 10

nekontrolovatelného nadkritického stavu je tak vyloučena. Tepelný výkon podkritického systému může být poměrně snadno ovládán nastavováním výkonu svazku protonů. Navíc by se při štěpení transuranů uvolňovala energie, která by se (ve formě tepla) odvedla chladicím mediem přes výměník ke klasickému parogenerátoru. Jaderný transmutor, který by spaloval nejen štěpné produkty ale i transurany, by tak mohl ještě vyrábět elektrickou energii jako klasický reaktor. Její část by napájela urychlovač a zbývající by se dodávala do sítě. Z energetického pohledu je lákavý i fakt, že by se v jaderném transmutoru dalo analogicky jako vyhořelé palivo spalovat i thorium, které je čtyřicátým nejčastějším prvkem v zemské kůře. Přitom z 12 g thoria lze uvolnit tolik energie jako spálením 30 t uhlí. Lidstvo by tak získalo významný energetický zdroj na stovky let. V ADT systémech by rovněž bylo možné eliminovat množství plutonia, které je pozůstatkem z dob jaderného zbrojení. 1.5. Současná situace Dva hlavní současné projekty reaktorových systémů řízených urychlovači jsou následující. Koncepce LANL {Los Alamos National Laboratory}, kterou vede Dr. Bowman, počítá se zneškodňováním jaderných odpadů a předpokládá použití lineárního urychlovače s vysokým proudem protonů (až 250 ma) a jejich energií asi 1600 MeV [3]. Koncepce CERN, kterou vede prof. Rubbia, uvažuje heterogenní uspořádání aktivní zóny a použití thoria 232 jako paliva, ze kterého vzniká štěpitelný uran 233: n + 232 90 Th 233 90 Th + γ 233 Pa + β 91 233 92 U + β. Nevěnuje tedy přímo pozornost problému likvidace radioaktivních odpadů. Jako urychlovač protonů se uvažuje použít cyklotron s menším proudem svazku než v LANL (5-6 ma). Proč se princip ADTT dosud nevyužívá? Největším technologickým problémem je nedostatečný výkon urychlovačů a nízká stabilita jejich provozu. Problémem může být též chlazení terče a rovněž skutečnost, že se musí provádět průběžné jaderně chemické 11

oddělování stabilních a krátce žijících izotopů, aby nedocházelo k jejich sekundární transmutaci. Hlavním projektovým problémem je nemožnost připravit malý a levný prototyp jaderného transmutoru. Pokud by se projekt navrhl špatně, znamenalo by to velké ztráty. To klade značné nároky na přesnost, se kterou musíme umět popsat procesy, které by v transmutoru probíhaly. Podrobné znalosti existují pro neutrony s nízkou energií, které se vyskytují v klasických reaktorech. Řada programů modeluje chování systémů s takovými neutrony. Využívají knihovny účinných průřezů, které se týkají reakcí neutronů v takové oblasti energií, která je velmi dobře proměřená. Jiná situace je však v oblasti vysokých energií neutronů. Máme sice také několik programů, které dokáží modelovat jak průběh tříštivé reakce, tak i následný pohyb vzniklých částic různými materiály. Ovšem jejich přesnost zatím není taková, jak by bylo potřeba. Je to způsobeno i tím, že knihovny účinných průřezů neutronů, které programy využívají, vycházejí z omezeného experimentálního materiálu. Již od několika MeV není přesnost knihoven účinných průřezů dostatečná a je nutné data doplnit S nárůstem energie neutronu množství experimentální informace velmi rychle klesá, nejcitelněji chybí údaje v oblasti nad 20 MeV. Je tedy třeba vylepšit nejen experimentální znalost účinných průřezů konkrétních reakcí, které přicházejí v úvahu, ale také získat experimentální data o vlastnostech složitějších sestav blízkých ADT systému, která by umožnila testovat jednotlivé počítačové programy používané pro simulace. Především tento druhý důvod byl motivací pro řadu experimentů provedených skupinou dr. Kuglera a dr. Wagnera v SÚJV Dubna ve spolupráci s kolegy z mezinárodní skupiny Energie a transmutace. Analýza jednoho z nich je náplní této práce. 12

2. PROGRAMY SIMULUJÍCÍ PRODUKCI NEUTRONŮ A JEJICH TRANSPORT Pro optimální navržení geometrie spalačního terče a zjištění množství a energetického spektra neutronů emitovaných v tříštivých reakcích se používají programy modelující průběh tříštivé reakce, interakci vzniklých sekundárních částic, rozvoj hadronové spršky a následný transport neutronů materiálem terče. Přesnost výsledků těchto simulací závisí na dokonalosti simulačního programu a na znalosti účinných průřezů probíhajících reakcí. Jejich výhodou je schopnost relativně rychle a snadno popsat širokou paletu jevů, které mohou ve zkoumaných systémech nastat. Jsou proto doplňkem a případně i alternativou experimentu. Tyto programy nacházejí aplikace rovněž v medicíně, především v protonové a neutronové terapii, dále ve výzkumu stínění, v dozimetrii, neutrinových experimentech atd. 2.1. Modely tříštivé reakce Na základě analýz experimentů studujících různá stádia jaderné reakce byla vytvořena řada modelů popisujících jednotlivé fáze tříštivé reakce (viz kapitola 1.2.). Modely týkající se vnitrojaderné kaskády se obecně nazývají INC {IntraNuclear Cascade} modely a interakce mezi dopadající částicí a nukleony popisují jako posloupnost binárních srážek. Modely předrovnovážné emise popisují proces vyrovnávání energie v jádře jako sérii dvoučásticových interakcí a používají tzv. excitonový model. Ten předpokládá, že jádro je po každé interakci popsáno určitým počtem částic excitovaných nad Fermiho hladinou P a počtem děr pod Fermiho hladinou H, jejichž součet je roven počtu excitonů N = P + H. Modely rovnovážné fáze se nazývají vypařovací modely a popisují statistický rozpad excitovaného jádra. Větvicí poměry, které určují pravděpodobnost rozpadu vzbuzeného jádra do určitého koncového stavu, závisí hlavně na hustotě hladin v koncovém stavu a na pravděpodobnosti průchodu bariérou. 13

Tyto modely jsou slučovány do simulačních programů schopných popsat tříštivé reakce a transport částic o vysokých energiích. Náleží k nim i LAHET [7], který byl použit k simulacím v rámci této diplomové práce. K popisu transportu nízko a středně energetických částic (do ~ 150 MeV) je však lepší využívat programy, které jako zdroj účinných průřezů obsahují knihovny evaluovaných dat pro transport částic v této energetické oblasti a dávají zde lepší výsledky než programy založené na INC modelech. Patří k nim i MCNP [8], který byl spolu s LAHETem použit k dále uvedeným simulacím (viz kapitola 5). Nejnovějším softwarem umožňujícím simulovat interakce i transport částic je MCNPX [9], který je založen na LAHETu i MCNP a spojuje jejich výhody. Využívá také toho, že se neustále rozšiřují knihovny evaluovaných účinných průřezů, v současné době až do 150 MeV (viz [10]). 2.2. LAHET LAHET {Los Alamos High Energy Transport Code} je simulační program založený na metodě Monte Carlo, který umožňuje simulovat interakce nukleonů, pionů, mionů, antinukleonů v materiálu a jejich průnik do materiálu terče (tzv. transport). Metoda Monte Carlo, jinak také metoda statistických pokusů, spočívá v numerickém řešení (v našem případě fyzikálních) problémů, realizovaném pomocí mnohokrát opakovaných náhodných pokusů [11]. V netransportním módu (tzn. je-li částice po primární interakci vyřazena ze simulace) může být využit k simulacím účinných průřezů. Je vhodný pro energii primární částice řádově 150 MeV až několik GeV. V tomto intervalu energií totiž dobře funguje přiblížení interakce mezi dopadající částicí a nukleony jako posloupnost binárních srážek. LAHET obsahuje modely všech tří fází tříštivé reakce. Nabízí dva modely vnitrojaderné kaskády: Bertini INC model a ISABEL INC model. Předdefinovaným modelem je Bertini INC model, který popisuje interakce nukleonu s jádrem při energii do 3,5 GeV a pionu s jádrem při energii do 2,5 GeV. Nadstavbou je ISABEL INC model, který navíc bere v úvahu interakce kaskádních částic a používá realističtější popis jaderné hustoty pomocí až 16 oblastí s konstantním potenciálem (zatímco Bertini počítá pouze se třemi oblastmi). Tyto výhody jsou vykoupeny delším výpočetním časem, který je v případě ISABEL INC modelu 14

5-10x delší na jednu srážku než u Bertini INC modelu. Bertini INC model je považován za postačující pro simulace většiny problémů a byl použit ve všech simulacích uvedených v této diplomové práci. Předrovnovážná emise je popsána MPM modelem {Multiscaterring Preequilibrum Exciton Model}, který používá výchozí částicově-děrovou konfiguraci a excitační energii určenou na výstupu vnitrojaderné fáze. Rovnovážný statistický model popisuje deexcitaci a desintegraci zbytkového jádra o excitační energii dosažené na konci předrovnovážné emise. Vypařovací model lze pro jádra s A 17 nahradit Fermiho rozpadovým modelem, který popisuje rozpad jádra jako sled současně probíhajících rozpadů na 2 až 3 produkty, které mohou být nestabilní a dál se rozpadat. Eventuální štěpení, které může rovnovážný rozpad doprovázet, simuluje LAHET pro jádra se Z 91 modelem ORNL {Oak Ridge National Laboratory} a pro jádra s Z 71 modelem RAL {Rutherford Appelton Laboratory}. 2.3. MCNP LAHET umožňuje simulovat interakce a transport neutronů o energiích pod 20 MeV s relativně nízkou přesností a proto je v této oblasti energií využíván program MCNP {Monte Carlo N-Particle Transport Code} [8]. Pokud v simulaci vznikne neutron s energií nižší než je tento limit, jsou jeho kinematické parametry (poloha, energie, směr pohybu) zapsány do souboru, který je následně zpracován programem MCNP umožňujícím simulovat rovněž metodou Monte Carlo transport neutronů s energií v intervalu 10-11 MeV až 20 MeV. Dalším rozdílem je, že zatímco LAHET generuje účinné průřezy jednotlivých procesů, tak MCNP využívá jako zdroj účinných průřezů knihoven evaluovaných dat. 15

3. EXPERIMENTÁLNÍ USPOŘÁDÁNÍ A PRŮBĚH EXPERIMENTU Počítačové programy, které simulují tříštivé reakce a následný transport vznikajících částic, se velice často testují při popisu tlustého olověného terče ozařovaného relativistickými protony. Proto byla ve spolupráci ÚJF AV ČR a SÚJV Dubna připravena řada experimentů, při kterých se masivní olověný terč ozařoval protony s různou energií. Studovalo se rozložení produkce neutronů podél terče a jejich energetické spektrum, případně i transmutace izotopů ve vytvořeném neutronovém poli. Tato diplomová práce je věnována zpracování právě jednoho z těchto experimentů. Spočíval v ozařování terče protony o energii 885 MeV na synchrofázotronu Laboratoře vysokých energií v SÚJV Dubna. Urychlovač byl postaven v 50. letech a využívá jen slabou fokusaci. Má tedy poměrně velký průměr svazku protonů, což ovšem může být pro studium fyzikálních vlastností spojených s reálnými transmutačními systémy výhodou, neboť i v nich se uvažuje o použití širšího protonového svazku (kvůli využití větší části terče a kvůli jeho vhodnějšímu chlazení). 3.1. Experimentální uspořádání 3.1.1. Spalační terč Základní částí sestavy byl olověný terč tvaru válce o průměru 9,6 cm a délce 50 cm. Výhodou použité délky terče je, že na 50 centimetrech olova se protony o energii 885 MeV vlivem ionizačních ztrát právě zastaví. Zároveň se měřila produkce tepla, a proto byl terč z důvodu tepelné izolace umístěn v bloku z pěnového polystyrénu o rozměrech 17,6 17,1 52,6 cm. Za účelem ochrany vnějšího prostředí před silným neutronovým tokem byla celá soustava umístěna v boxu o rozměrech 100 100 100 cm naplněné granulovaným polyetylénem s příměsí bóru (obr. 3.1). Tím se zároveň zajistilo, aby se neutrony s vyšší energií nevracely po rozptylu na okolním zařízení zpět. Dalším prvkem ochrany před vznikajícím zářením byla olověná stěna tloušťky 10 cm umístěná ve vzdálenosti 10 cm za terčem. 16

Obrázek 3.1. Schématický náčrt umístění spalačního terče, moderátoru a tepelné izolace svazek protonů moderátor tepelná izolace terč Polyetylén všechny neutrony vylétávající z terče moderoval do oblasti energie tepelných neutronů, které nemohou způsobovat prahové reakce. Pro studium rozložení produkce neutronů s vyšší energií podél terče se tak zajistilo velmi čisté prostředí. Zároveň však moderátor vytvořil v prostoru terče vcelku homogenní pole tepelných neutronů, takže nebylo možné studovat rozložení tepelných neutronů produkovaných v terči. 3.1.2. Metoda aktivačních detektorů Cílem experimentu bylo zjistit, kolik neutronů a s jakým spektrem energií se bude produkovat a prolétat v různých místech zkoumaného systému. Aby bylo možné určovat množství neutronů i v obtížně dostupných místech, byla použita metoda měření pomocí aktivačních fólií (dobře známá pro měření toku vysoko energetických částic i nízkoenergetických neutronů). Neutrony produkují v reakcích s jádry radioaktivní izotopy. Počet vzniklých radioaktivních jader je úměrný počtu neutronů. Navíc je produkce různých izotopů závislá na energii neutronů. Zatímco reakce (n,γ) probíhají hlavně pro neutrony s velmi nízkou energií, reakce (n,α), (n,2n), (n,3n), jsou naopak prahové a probíhají pouze pro neutrony s energií vyšší než několik MeV a práh reakce je u každé z nich jiný. Z výtěžků prahových reakcí lze tudíž zpětně zrekonstruovat neutronové spektrum. Předností této metody je jednoduchost detektorů a možnost umístit je snadno do prakticky libovolných poloh vůči spalačnímu terči. Nevýhodou je naopak skutečnost, že se 17

neměří přímo neutronové spektrum, nýbrž množství vzniklých radioaktivních jader. O to náročnější je následná interpretace naměřených spekter. Pro detekci neutronů byly konkrétně použity tenké vícevrstevné folie z hliníku, mědi a zlata o rozměrech 2 2 cm a tloušťce 50 μm. Jednotlivé folie stejných plošných rozměrů ale různého materiálu byly poskládány na sebe a vytvořily tak tenké sendviče. Díky svému monoizotopickému složení jsou zlaté fólie mimořádně vhodným nástrojem ke studiu struktury neutronového spektra (viz kapitola 3.1.2.). Výtěžek každého z produktů (n,xn) reakcí lze tedy považovat za ryzí. Tzn., že v reakcích neutronů s 197 Au nevznikají žádné izotopy, které by se rozpadaly na izotopy vznikající v reakcích (n,xn). Jde především o neutronový záchyt 197 Au(n, γ) 198 Au a prahové reakce 197 Au(n,2n) 196 Au s E thres = 8,5 MeV a 197 Au(n,4n) 194 Au s E thres = 24,5 MeV (graf. 3.1.). Předností zlata jako materiálu pro výrobu aktivačních fólií je také dostatečný poločas rozpadu a intenzita γ-přechodů izotopů 189 Au až 196 Au. Na druhou stranu nevýhodou zlatých folií jsou komplikovaná spektra vznikající kombinací jednotlivých spekter mnoha izotopů konkurujících produkci izotopů zlata. V porovnání s nimi jsou spektra hliníkových folií velice jednoduchá. V našem případě je jedinou dobře měřitelnou aktivační reakcí 27 Al(n,α) 24 Na s prahem E thres = 5,5 MeV (graf. 3.1.). Poločas rozpadu výsledného produktu (na 24 Mg) má optimální hodnotu T 1/2 = 14,96 h a γ-spektrum je tvořeno pouze dvěma linkami 1368,5 a 2754 kev. V případě, že je možné měřit spektra aktivovaných fólií bezprostředně po experimentu, přichází v úvahu i reakce 27 Al(n,p) 27 Mg s poločasem rozpadu T 1/2 = 0,1576 h. Graf 3.1. Prahy majoritních reakcí probíhajících ve zlatých a hliníkových fóliích 18

Měděné fólie mají dvouizotopické složení (69,2% 63 Cu, 30,8 % 65 Cu) a nám umožnily studium bezprahové reakce 63 Cu(n, γ) 64 Cu, jejíž produkt 64 Cu má poločas rozpadu T 1/2 = 12,7 h. Izotop 64 Cu sice vzniká i v reakci 65 Cu(n, 2n) 64 Cu, avšak v našem případě se vytvářela značná intenzita nízkoenergetických neutronů a při vysokém účinném průřezu reakce (n, γ) v této oblasti je příspěvek (n, 2n) reakce k produkci izotopu 64 Cu zanedbatelný. horní a boční sendviče Pro zjištění produkce neutronů podél terče bylo 25 sendvičů umístěno nad terčem (ve vzdálenosti 5 cm od centra terče) podél jeho délky těsně vedle sebe. Pro studium chování pole neutronů ve větší vzdálenosti od terče a jeho asymetrie dané geometrií sestavy bylo 5 sendvičů umístěno podél terče nad ním (ve vzdálenosti 9,3 cm od centra terče) a napravo (ve vzdálenosti 9,1 cm od centra terče) při pohledu ve směru svazku (obr.3.2.). Obrázek 3.2. Schéma umístění horních a bočních sendvičů vzhledem k terči (pohled očima vstupujícího svazku) fólie 17,6 cm terč polystyren 9,6 cm 17,1 cm vnitřní monitory Čím je nižší energie, tím je horší fokusace svazku. Pro energii 885 MeV je jeho průměr okolo 7 cm. A rozložení produkce neutronů je citlivé na polohu středu svazku vůči ose terče. Proto byly za účelem určení geometrie svazku těsně před terč i uvnitř něj umístěny pětice měřicích sendvičů kolmo na osu terče, tzv. vnitřní monitory. Jeden měl střed ve středu průřezu terče a další čtyři měly střed nahoře, dole, napravo a nalevo ve vzdálenosti 3 cm od 19

středu průřezu terče (obrázek 3.3.). Vycházelo se ze dvou jednoduchých předpokladů: centrální fólie je plně zasažena a protonový svazek je homogenní. Z poměrů v produkci izotopů (jde především o 48 V, 52 Mn, 58 Co, 44m Sc, 47 Sc) vznikajících v reakcích způsobených protony s vysokou energií v různě umístěných sendvičích lze následně určit polohu středu svazku vůči ose terče a jeho průměr. Obrázek 3.3. Schéma umístění vnitřních monitorů (pohled očima vstupujícího svazku) 3 cm terč monitory pozadí K měření intensity neutronového pozadí, tedy pole neutronů odražených od okolního materiálu nesouvisejícího s terčem, byly použity 2 sendviče umístěné na vnitřní straně polyetylénové bedny, která sloužila při experimentu jako moderátor, a jeden umístěný vně (obr.3.4). Obrázek 3.4. Schéma umístění monitorů pozadí fólie 20

monitory svazku Metoda aktivačních detektorů byla použita i k měření intensity toku protonového svazku (protože hodnota určená proudovým integrátorem je zatížena příliš velkou chybou, viz kapitola 3.2). Především reakce 27 Al(p,3pn) 24 Na je ideální pro měření toku protonů o vysoké energii (jak již bylo řečeno díky optimálnímu poločasu rozpadu izotopu 24 Na a jednoduchému γ-spektru). Podle [12] ale dochází k problémům s již zmíněnou reakcí 27 Al(n,α) 24 Na, která má významnější účinné průřezy pro energie neutronů přibližně od 10 MeV. Neutrony s touto energií vznikají v tříštivých reakcích při vypařování a vylétávají směrem dozadu, tj. proti svazku. Proto byly monitory svazku (složené z 10 cm x 10 cm a 10 cm x 5 cm měděných fólií tloušťky 25 μm a hliníkových fólií tloušťky 100 μm) umístěny ve vzdálenosti 30 cm před terčem (obrázek 3.5). Základní parametry jednotlivých sad aktivačních fólií shrnuje tabulka 3.1. Tabulka 3.1. Parametry aktivačních fólií umístění rozměry hmotnost [g] složení monitory svazku 30 cm před terčem 10 cm x 10 cm x 100 μm 2,61 2,65 10 cm x 5 cm x 100 μm 1,37 1,38 Al 10 cm x 10 cm x 25 μm 2,34 2,47 10 cm x 5 cm x 25 μm 1,00 1,06 Cu vnitřní monitory před a uvnitř terče kolmo na jeho osu podél terče, 5 cm nad 0,34 0,40 Au horní sendviče jeho středem podél terče, 9,3 cm nad 2 cm x 2 cm x 50 μm 0,19 0,22 Cu jeho středem boční sendviče podél terče, 9,1 cm 0,21 0,23 Al napravo od středu monitory pozadí na moderátoru 21

Obrázek 3.5. Schéma umístění monitorů svazku 10 cm svazek protonů 5 cm 3.2. Průběh ozařování Dne 5.11.1999 byl terč bombardován svazkem protonů o energii 885 MeV. Vlastní ozařování začalo v 8:29:52 ráno a skončilo v 10:32:41. Jeho průběh je zachycen v grafu 3.2., na němž každý bod udává počet protonů v jednom shluku {bunch, spill}. Celkový protonový tok za celou dobu ozařování, tj. 7369 s, činil 4,27.10 13. Podle informací od obsluhy urychlovače je měření absolutní intensity protonového svazku proudovým integrátorem zatíženo velkou systematickou chybou, která může dosahovat až několik desítek procent. Zato určení relativní změny intenzity svazku v krátkém časovém intervalu (například v průběhu našeho ozařování) je velice přesné, s chybou okolo 1%. Proto byla k přesnějšímu zjištění intenzity protonového svazku použita metoda aktivačních fólií (viz kapitola 3.1.2.). Graf 3.2. Průběh ozařování protony o energii 885 MeV 8,E+10 7,E+10 intenzita [protony/bunch] 6,E+10 5,E+10 4,E+10 3,E+10 2,E+10 1,E+10 čas [hod:min] 0,E+00 8:20 8:50 9:20 9:50 10:20 22

3.3. Měření aktivovaných vzorků Produkty aktivačních reakcí (n,γ), (n,2n), (n,3n), atd. jsou β-nestabilní a každý radioizotop po rozpadu beta vyzařuje své specifické záření gama s přesně danou energií. Podle množství záření lze zjistit, kolik jader příslušného radioizotopu vzniklo. Po skončení ozařování na urychlovači byly fólie přemístěny z areálu synchrotronu (LVE) na pracoviště jaderné spektroskopie (LJAP). K jejich proměření, které probíhalo od 8.11. do 13.11. 1999 byly použity dva HPGe {High Purity Germanium} spektrometry záření gama, firem Ortec a Canberra. Tyto názvy byly proto použity k odlišení obou detektorů při analýze experimentu. Detektory byly obklopeny masivním olověným stíněním. Vzhledem k aktivitě ozářených fólií byla při měření použita těsná geometrie. Vzdálenost aktivovaných vzorků od detektoru Ortec byla 1,3 cm a od detektoru Canberra 0,4 cm. Proměřovány byly vzorky tří různých velikostí: bodové kalibrační standardy (viz kap. 4.2.2.), tenké fólie 2 cm x 2 cm x 50 μm a monitory svazku, které měly při ozařování rozměry až 10 cm x 10 cm x 100 μm (viz tab. 3.1.), ale před měřením byly složeny na přibližně 2,5 cm x 2,5 cm x 2 mm. Výstupem měření byly histogramy s 8192 kanály, rozsah byl nastaven tak, aby pokrýval oblast energií zhruba od 50 do 3500 kev. Jejich zpracování je podrobně popsáno v kapitole 4. 23

4. ZPRACOVÁNÍ EXPERIMENTÁLNÍCH VÝSLEDKŮ Cílem analýzy naměřených spekter záření gama byla identifikace hledaných izotopů a určení počtu naprodukovaných jader těchto izotopů, tedy jejich absolutních výtěžků. Ambicí této práce tedy nebylo identifikovat a určit výtěžky všech izotopů produkovaných ve vzorcích. Prvotním nástrojem ke zpracování naměřených spekter záření gama histogramů (viz kapitola 3.3) byl program DEIMOS32 [13,14] (obrázek 4.1.), který umožňuje fitovat plochy píků náležejících jednotlivým energetickým přechodům gaussiány, pozadí pak polynomem (obrázek 4.2.). Konkrétně je ve zpracovávaném úseku spektrum popsáno v závislosti na kanále x funkcí N i= 1 A i exp ( x x ) σ i 2 2 + b + cx +, kde N je počet linek, A i je amplituda, x i je poloha i-té linky a parametr σ souvisí s pološířkou píku. Tyto parametry jsou volné a program hledá metodou nejmenších čtverců jejich nejvhodnější hodnoty. Parametry b, c, charakterizují průběh pozadí polynomem a jsou určovány z průběhu pozadí před a za píkem. Obrázek 4.1. Spektrum Al fólie v grafickém prostředí programu DEIMOS 24

Obrázek 4.2. Fit linky 1386 kev u 24 Na programem DEIMOS Výstupem programu DEIMOS je tabulka nafitovaných ploch jednotlivých píků, statistické chyby fitací a energie přiřazené těžištím píků. Dalšími údaji, potřebnými v případě analýzy nejednoznačností ve výsledcích nebo dalšího podrobnějšího zkoumání, jsou pološířka píku FWHM, výška odečteného pozadí, počet iterací vedoucích k výslednému fitu, chí kvadrát atd. 4.1. Opravy pro výpočet celkového výtěžku Plocha píku N(E) nafitovaného programem DEIMOS není ničím jiným než hrubým počtem zachycených γ kvant. Aby se daly porovnat výtěžky jednotlivých reakcí, případně výtěžky stejných reakcí z různých vzorků, je třeba opravit plochy píků N(E) od vlivu mnoha efektů následujícími korekčními členy. oprava na čistou dobu měření t live, hmotnost vzorku m a celkový tok protonů I(p + ) t live 1 m I(p + ) (4.1) 25

Díky ní dostáváme počet naměřených přechodů za sekundu v gramu aktivovaného materiálu na jeden nalétávající proton. oprava na intenzitu γ-přechodu I γ (E) a efektivitu detektoru ε p (E) I γ 1 ( E) ε ( E p ) COI (4.2) Intenzita γ-přechodu I γ (E) je pravděpodobnost, že při rozpadu izotopu je vyzářen foton právě o jisté energii E. Je dána strukturou jádra a pro různé γ-přechody jednoho izotopu je obecně různá. Efektivita detektoru ε p závisí zejména na vzájemné poloze měřeného vzorku a detektoru a na energii detekovaného fotonu. Koincidenční opravný faktor COI koriguje vliv možných kaskádních koincidencí vytvářejících falešný úbytek či nárůst plochy píku N(E). Jeho definice a další podrobnosti ke kalibraci viz kapitola 4.2. Po provedení těchto oprav dostáváme hrubou aktivitu určitého izotopu v době během prováděného měření. oprava na rozpad izotopu během doby t 0 mezi koncem ozařování a začátkem měření exp(λt 0 ), (4.3) kde λ je rozpadová konstanta λ = ln(2). (4.4) T 1/ 2 Pokles aktivit jednotlivých izotopů je různý, podle jejich poločasu rozpadu T 1/2, a proto je třeba tímto korekčním členem vztáhnout aktivity k určitému referenčnímu času, v tomto případě ke konci ozařování. oprava na rozpad izotopu během doby měření t real λt real 1 exp( λtreal ) (4.5) 26

Pokud je doba měření vzorku t real (tj. bez odečtení mrtvé doby detektoru) srovnatelná s poločasem rozpadu T 1/2, je třeba brát v úvahu i pokles aktivity vzorku právě během měření. Započítáním této opravy dostáváme ryzí aktivitu izotopu na konci ozařování. Odvození vztahu (4.5): Pro pravou aktivitu na počátku měření platí A = d dt N( t) = d dt N(t=0) exp(-λt) = λ N(t=0) exp(-λt(=0)) = λ N(t=0), pro neopravenou pseudoaktivitu (danou jako plocha píku děleno časem měření) platí A = S, t real navíc t S = real 0 t A dt = real 0 λ N(t=0) exp(-λt) dt = N(t=0) (1 exp(-λt real )). Výsledkem je A A = λtreal exp( λt ) 1 real, tedy vztah (4.5), který jsme chtěli dokázat.. oprava na rozpad izotopu během doby ozařování t irr λtirr 1 exp( λtirr ) (4.6) Vzhledem k tomu, že už během ozařování dochází k rozpadu naprodukovaných jader, je třeba učinit i tuto opravu, po jejímž započtení dostáváme aktivitu celkového množství naprodukovaného izotopu těsně po ozáření, které jakoby proběhlo v nekonečně krátkém časovém intervalu celé najednou. Odvození vztahu (4.6): Celkový počet jader naprodukovaných během ozařování trvajícího t irr (je-li intenzita ozařování konstantní) je definován snadno: N tot = P t irr, kde P je rychlost produkce částic. Počet jader ještě žijících na konci ozařování je P P P =. λ λ λ N irr = N t 0) exp( λt ) + = ( 1 exp( λt )) Opět po vykrácení dostáváme ( irr irr 27

N N tot irr = λtirr exp( λt ), 1 irr tedy vztah (4.6).. Počet jader rozpadajících se s aktivitou A je dán vztahem: N yield = λ A, (4.7) což byl poslední krok chybějící k vypočtení celkového výtěžku na jeden gram aktivovaného materiálu a jeden incidentní proton, který dostáváme uvážením všech korekčních členů (4.1) až (4.7): N( E) exp( λt0 ) λt realλtirr N yield = ε ( E) m COI I ( E) I ( p + γ ) λt 1 exp( λt ) 1 exp( λt ). (4.8) p live { }{ } real irr Vztah (4.8) byl použit při všech analýzách naměřených γ-spekter v této práci. 4.2. Kalibrace detektorů Ke kalibraci použitých germaniových polovodičových spektrometrů záření gama byly použity standardní bodové gama radioaktivní zářiče o předem známé aktivitě. Efektivitu detektoru v závislosti na energii registrovaného fotonu lze určit jako ε p = S, (4.9) N 0 tedy jako poměr plochy píku plného pohlcení S (za jednotku času) určitého přechodu kalibračního zdroje a počtu pulsů vypočítaných z aktivity kalibračního zdroje N 0 známé k referenčnímu datu. Efektivita detektoru závisí zejména na jeho mrtvé době a na umístění zdroje vůči detektoru (geometrii) a konstrukci detektoru (geometrie aktivní části, tloušťka pasivního obalu). 28

4.2.1. Efekt γ-γ kaskádní koincidence Vztah (4.9) platí jen za ideálních okolností, kdy všechny impulsy v píku plného pohlcení odpovídají registraci fotonu daného přechodu. V reálném experimentu je ale situace odlišná. Uvažme obecné rozpadové schéma, např. obr. 4.3., kde vyzářením jednoho fotonu (A) může jádro přejít na stabilní hladinu, ale také (B) na jinou krátce žijící energetickou hladinu, která po jisté době vede k dalšímu přechodu a tedy k dalšímu vyzáření fotonu (C). Obrázek 4.3.: Kaskádní rozpadové schéma V prvním přiblížení lze říci, že směr vyzáření obou fotonů (B, C) pocházejících ze stejného jádra je na sobě navzájem nezávislý. Proto je nenulová pravděpodobnost, že se oba fotony trefí do aktivní oblasti detektoru a je tím větší, čím blíž je zdroj k detektoru. Až na výjimky je doba života nižší hladiny (C) zanedbatelná vůči době sběru elektrického signálu na detektoru od prvního registrovaného fotonu (B). Proto dochází k současné registraci obou γ-kvant a jejich energie se sčítá. Dochází tak ke γ-γ kaskádní koincidenci. Tímto efektem jsou pak falešně syceny píky odpovídající pravým přechodům o energii rovné součtu jednotlivých přechodů a naopak počet signálů odpovídajících těmto dílčím přechodům je nižší. Podíl plochy sumačního píku (B+C) a plochy píku odpovídajícího γ-přechodu A, který vlastně představuje koeficient zvětšení plochy píku A, je určen vztahem S(A=B+C) = I I γ γ (B) a C c C (A) ε p (B) ε p (C), (4.10) ε (A) p kde I γ je absolutní intenzita linky (viz kapitola 4.1), a je větvící poměr, c = 1/(1+α t ), α t je celkový konverzní koeficient a ε p je efektivita pro plné pohlcení fotonu. Naopak koeficient představující zmenšení plochy píku B je roven 29

L(B-C) = a C c C ε t (C), (4.11) kde a C je pravděpodobnost, že po přechodu B dojde k přechodu C, c C je pravděpodobnost, že dojde k vyzáření fotonu C a ε t (C) je pravděpodobnost, že foton C zanechá v detektoru alespoň část své energie ΔC, která je větší než energetické rozlišení detektoru, takže puls o energii B+ΔC je zaznamenán mimo pík plného pohlcení přechodu B. Analogicky lze zavést koeficient představující zmenšení plochy píku odpovídajícímu přechodu C, který následuje po přechodu B: L(B-C) = I I γ γ (B) a C c C ε t (C). (4.12) (C) Tyto vzorce lze zobecnit i pro případy vícenásobných kaskád (např. A=D+E+F) a jejich úplné tvary lze je najít například v [15]. U zpracovávaného experimentu bylo třeba započítat opravy způsobené kaskádními přechody až do 4.řádu. Provedeme-li opravy odpovídající koincidenční sumaci S(A) a koincidenčním ztrátám L(A), lze naměřený počet pulsů N det (A) v píku plného pohlcení γ-přechodu A vyjádřit jako N det (A) = N(A) L(A)N(A) + S(A)N(A) L(A)S(A)N(A). (4.13) Definujeme-li koincidenční korekční faktor COI = ( 1 L ( A) )( 1+ S( A) ), (4.14) lze správný počet pulsů N(A) pocházejících z přechodu A vyjádřit vzorcem N(A) = N det (A). (4.15) COI Kromě γ-γ kaskádní koincidence může ještě docházet k čistě náhodné koincidenci dvou registrovaných signálů. Pro použité geometrie jsou náhodné koincidence na hranici 1% intensity daného přechodu (největší vliv byl zaznamenán u 60 Co, konkrétně 1,5%), tedy pod mírou přesnosti našeho experimentu. Proto nebyl vliv čistě náhodných koincidencí v dalším zpracování uvažován. 30

4.2.2. Kalibrace detektorů Ortec a Canberra Jak již bylo uvedeno, ke kalibraci byly u jednotlivých izotopů použity známé γ-linky považované podle [16] za vhodné kalibrační standardy (tabulka 4.1.) Kalibrační spektra byla zpracována programem DEIMOS32, plochy nafitovaných píků byly opraveny podle (4.8). Hodnoty absolutní intenzity linek I γ, větvící poměry a, konverzní koeficienty α t (resp. c = 1/(1+α t )) byly použity z údajů rozpadových schémat kalibračních izotopů podle [16]. Tabulka 4.1. Hodnoty vybraných fyzikálních veličin potřebných ke stanovení koincidenčních opravných faktorů pro použité kalibrační standardy Izotop E [kev] I γ (%) a c Izotop E [kev] I γ (%) a c 133 Ba 81,0 34,11 1,0000 0,3677 152 Eu 1085,8 1,73 0,40627 0,99789 133 Ba 276,4 7,15 0,1003 0,9462 133 Ba 302,9 18,30 0,6613 0,9580 133 Ba 356,0 61,94 0,8689 0,9751 133 Ba 383,8 8,91 0,3225 0,9801 57 Co 122,1 85,60 0,8891 0,9766 57 Co 136,5 10,68 0,1109 0,8795 60 Co 1173,2 99,86 0,9999 1,0000 60 Co 1332,5 99,98 1,0000 1,0000 137 Cs 661,7 85,1 1,0000 1,0000 152 Eu 121,8 28,37 1,0000 0,4608 152 Eu 244,7 7,53 1,0000 0,9025 152 Eu 295,9 0,447 0,0180 0,9850 152 Eu 344,3 26,57 1,0000 0,9616 152 Eu 367,8 0,861 0,0624 0,9904 152 Eu 411,1 2,24 1,0000 0,9767 152 Eu 778,9 12,97 0,9372 0,9982 152 Eu 867,4 14,63 0,2368 0,9966 152 Eu 964,1 10,13 0,5813 1,0000 152 Eu 1089,7 13,54 0,71393 0,99769 152 Eu 1112,1 1,41 0,76099 0,99798 152 Eu 1212,9 1,63 0,68208 1,00000 152 Eu 1299,1 20,85 0,42281 1,00000 152 Eu 1408,0 40,79 0,84425 1,00000 154 Eu 123,1 6,95 1,00000 0,45517 154 Eu 247,9 4,99 1,00000 0,90009 154 Eu 591,8 20,22 0,17479 0,99672 154 Eu 723,3 4,58 0,70828 0,99784 154 Eu 756,8 12,24 0,20210 0,99483 154 Eu 873,2 10,48 0,52885 0,99628 154 Eu 996,3 10,6 0,45687 0,99722 154 Eu 1004,8 18,01 0,79645 0,99724 154 Eu 1274,4 35,19 0,96888 0,99926 154 Eu 1596,5 1,80 0,06298 1,00000 88 Y 898,0 93,70 0,99248 1,00000 88 Y 1836,1 99,20 1,00000 1,00000 88 Y 2734,08 0,71 0,00752 1,0000 31

celková efektivita detektoru ε t Celková efektivita detektoru ε t je součtem efektivit všech dílčích procesů vedoucích k jakékoliv registrovatelné ztrátě energie vyzářeného fotonu. Obecně pro libovolnou detekci záření gama mají rozhodující vliv Comptonův rozptyl, fotoefekt a tvorba elektronpozitronových párů. Nejinak tomu bylo i v našem experimentu. Celková efektivita ε t závisí na energii vyzářeného fotonu, na vzdálenosti zářiče od detektoru a na materiálu aktivní oblasti detektoru. Celkovou efektivitu ε t lze určit z kalibračních spekter izotopů, které mají jen dva nebo ještě lépe jeden pík. V našem případě byla ε t určena ze spekter 57 Co, 60 Co, 137 Cs a 88 Y. Ve spektru 137 Cs je jediný přechod E = 660,61 kev, spektrum 88 Y je tvořeno dvěma snadno oddělitelnými přechody E = 898 kev a E = 1863 kev. Ve spektrech 57 Co a 60 Co se vyskytují 2 energeticky velmi blízké přechody a lze očekávat, že změna ε t na intervalech 122,1 136,5 kev a 1173,2 1332,5 kev je (v log-log škále) přibližně lineární. Proto je výhodnější určit ε t u každého ze spekter pro jedinou energii rovnou váženému průměru 123,66 kev a 1252,9 kev. Poměr efektivity pro plné pohlcení fotonu a celkové efektivity byl určen jako r = ε p N = PPP ε t N tot N back, (4.16) kde N tot je celkový počet detekovaných pulsů, N back je počet pulsů pocházejících z jiných zdrojů (např. přirozené radioaktivní pozadí, šum detektoru) a N PPP je počet pulsů v píku plného pohlcení; veškerá N i se rozumí za jednotku času. Tyto poměry byly vyneseny do grafu jako funkce energie píku r = r (E) a nafitovány (graf 4.1.). U obou detektorů byl průběh ε t prakticky kvadratický (tab.4.2.): r fit = α ln(e) 2 + β ln(e) + δ. (4.17) Tabulka 4.2.: Hodnoty fitačních parametrů r fit pro použité detektory α β δ Ortec 0,0628-0,980 3,93 Canberra 0,0632-0,973 3,85 32

Graf 4.1.: Fit poměru efektivit pro oba použité detektory 0,8 r 0,6 0,4 Ortec Canberra 0,2 0 100 1000 10000 E [kev] efektivita pro pík plného pohlcení ε p jako Efektivita pro pík plného pohlcení ε p (E) pro energie jednotlivých přechodů se dá určit ε p (E) = N( E) N N real back ( E), (4.18) kde N real je reálný počet fotonů o energii E vyzářených kalibračním zdrojem (vypočítaný z aktivity zdroje známé k určitému referenčnímu datu), N back (E) je počet detekovaných pulsů o energii E pocházejících z pozadí. Protože N(E) závisí podle (4.15) na koeficientu zvětšení plochy píku S(E), který je podle (4.10) závislý na ε p (E), byla rovnice (4.18) řešena iterační metodou. Body ε p (E) byla proložena křivka ε p = ε p (E) ve tvaru (graf 4.2, graf 4.3., tab. 4.3.): ε p1 = exp(a ln(e) 4 + b ln(e) 3 + c ln(e) 2 + d ln(e) + e) pro E < E split, (4.19) ε p2 = exp(f ln(e) 3 + g ln(e) 2 + h ln(e) + i) pro E > E split. (4.20) Parametr E split dělí spektrum na dvě části a umožňuje tak přesnější fitaci závislosti ε p = ε p (E). Kvůli hladkému navázání ε p1 a ε p2 je různý pro každý z detektorů, fyzikální význam však nemá. Výsledné kalibrační křivky pro oba detektory jsou zobrazeny v grafu 4.4. 33

Graf 4.2.: Fit celkové efektivity detektoru Ortec s experimentálními body kalibračních standard 0,100 ε Eu152 Co57 Eu154 0,010 Ba133 0,001 Cs137 100 1000 10000 E [kev] Y88 Co60 Graf 4.3.: Fit celkové efektivity detektoru Canberra s experimentálními body kalibračních standard 0,100 εeu152 Eu154 Ba133 0,010 Co57 0,001 Y88 Co60 Cs137 100 1000 10000 E [kev] 34

Graf 4.4.: Kalibrační křivky detektorů Ortec a Canberra 0,1 ε Ortec 0,01 Canberra 0,001 100 1000 10000 E [kev] Tabulka 4.3.: Hodnoty fitačních parametrů ε p1, ε p2 pro použité detektory detektor a b c d e f g h i E split [kev] Ort -1,672 37,98-323,9 1229-1753 0,0152-0,3285 1,519 4,036 330 Can 0,4492-9,567 74,87-254,2 310,5 0 0-0,8503 1,333 400 Přesnost kalibrace byla ohodnocena střední kvadratickou odchylkou σ ε = ( ε p,exp ε p,fit ) n 1 2, (4.21) kde ε p,exp jsou experimentální efektivity pro pík plného pohlcení, ε p,fit jsou fitované hodnoty a n je celkový počet bodů ε p,exp použitých pro fit. V rozsahu 100 kev 1400 kev byla vypočtena přesnost kalibrace detektoru Ortec σ ε (ort) = 1,8 % a přesnost kalibrace detektoru Canberra σ ε (can) = 4,5 %. V grafech 4.5. a 4.6. je znázorněn rozptyl poměrů naměřených hodnot ε p,exp ku fitovaným kalibračním křivkám ε p,fit. 35