ČESKÉ VYSOKÉ UČENÍ TECHNICKÉ V PRAZE
České vysoké učení technické v Praze Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská Katedra jaderných reaktorů Praha 8, V Holešovičkách 2, 18, Česká republika Ing. Jitka Vrzalová Experimentální určení účinných průřezů prahových reakcí neutronů a studium neutronové produkce ve spalačních reakcích Doktorský studijní program: Aplikace přírodních věd Studijní obor: Jaderné inženýrství Studie k státní doktorské zkoušce Praha, leden 214
Školitel ČR: RNDr. Vladimír Wagner, CSc. Oddělení jaderné spektroskopie Ústav jaderné fyziky AV ČR, v.v.i Husinec-Řež, č.p. 13, 25 68 Husinec Řež Školitel RF: prom.fyz. Jindřich Adam, CSc. Dželepovova laboratoř jaderných problémů Spojený ústav jaderných výzkumů Joliot-Curie 6, 141 98 Dubna, Rusko Oponent: prof. Ing. Marcel Miglierini, DrSc. Katedra jaderných reaktorů Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská ČVUT Břehová 7, 115 19 Praha 1 Tato studie byla vypracována v prezenční formě doktorského studia na katedře jaderných reaktorů Fakulty jaderné a fyzikálně inženýrské ČVUT v Praze ve spolupráci s Ústavem jaderné fyziky AV ČR a Spojeným ústavem jaderných výzkumů Dubna. Část experimentů týkajících se měření účinných průřezů se uskutečnila v: The Svedberg Laboratory Thunbergsvägen 5A Box 533 SE - 75121 Uppsala Švédsko
Obsah Hlavní cíle práce... 5 Úvod... 6 1 Urychlovačem řízené transmutační systémy... 7 1.1 Motivace ke studiu transmutačních systémů... 7 1.2 Spalační reakce... 7 1.3 Historie výzkumu ve světě... 9 1.4 Současný stav výzkumu ve světě... 1 2. Měření účinných průřezů prahových reakcí neutronů... 12 2.1 Analýza dat... 12 2.2 Vliv pozadí... 15 2.2.1 Srovnání různých nastavení kódu TALYS... 17 2.3 Experimentálně určené účinné průřezy prahových reakcí... 18 2.3.1 Reakce na přírodním indiu... 2 2.3.2 Reakce na bismutu... 21 3. Studium produkce neutronů ve spalačních reakcích... 23 3.1 Experiment na fázotronu... 23 3.2 Experiment na nuklotronu (GAMMA 3)... 27 3.3 Experiment na nuklotronu (KVINTA)... 31 Závěr:... 33 Příloha:... 35 A. Reakce na zinku... 35 B. Reakce na zlatě a hořčíku... 36 C. Reakce na niklu a železe... 38 D. Reakce na hliníku, jódu a tantalu... 39 E. Reakce na ytriu a mědi... 41 Použitá literatura:... 43
Hlavní cíle práce V předkládané studii shrnuji výsledky experimentů, zaměřených na získání nových dat v oblasti urychlovačem řízených transmutačních systémů, uskutečněných ve třech vědeckých institucích: v ÚJF Řež, TSL Uppsala a SÚJV Dubna, kterých jsem se účastnila. Díky možnosti pracovat v silném a zkušeném vědeckém kolektivu jak v ÚJF Řež, Oddělení jaderné spektroskopie (od roku 29), tak v SÚJV Dubna, Oddělení jaderné spektroskopie a radiochemie (od roku 212) jsem dostala příležitost osvojit si znalosti s přípravou experimentů na velkých zařízeních (urychlovače) a získat znalosti v oblastech aktivační analýzy a gama spektrometrie. Osobně jsem vyhodnocovala výsledky měření z těchto experimentů: experimenty v TSL Uppsala (21) s energiemi neutronového svazku 59,; 66,4; 72,8 a 89,3 MeV, experimenty v ÚJF Řež (29) s energiemi neutronového svazku 3,4 a 35,9 MeV a experimenty na spalačních soustavách v SÚJV Dubna (fázotron 211, GAMMA3 211 a KVINTA 213); výsledky experimentů v TSL Uppsala (28) s energiemi neutronového svazku 47, a 94, MeV a experimentu v ÚJF Řež (28) s energií protonového svazku 17,5 MeV, které jsou v této práci pro srovnání rovněž uvedeny, vyhodnocoval Ing. Ondřej Svoboda, PhD. (blíže, viz [1]). Konkrétní cíle studie lze specifikovat v těchto bodech: Shrnutí současného stavu výzkumu urychlovačem řízených transmutačních systémů ve světě Určení účinných průřezů prahových reakcí neutronů z experimentů uskutečněných v ÚJF Řež a v TSL Uppsala Srovnání experimentálně určených účinných průřezů s daty z databáze EXFOR, s knihovnami evaluovaných dat a s výpočty v kódu TALYS Studium vlivu různých verzí kódu TALYS na výpočet účinných průřezů Spoluúčast na experimentech se spalačními soustavami v SÚJV Dubna (fázotron, GAMMA3, KVINTA) Výpočet reakčních rychlostí reakcí na prahových detektorech Studium a určení produkovaných neutronových spekter na základě vypočítaných reakčních rychlostí
Úvod Tato práce mohla vzniknout díky mezinárodnímu výzkumnému programu Energy and Transmutation of Radioactive Waste project, který spojuje 15 zemí, podílejících se na výzkumu různých aspektů spalačních reakcí, neutronové produkce a transmutace vyhořelého jaderného paliva. V práci jsou popsány tři různé aktivační experimenty, které byly uskutečněny ve Spojeném ústavu jaderných výzkumů v Dubně. První proběhl na fázotronu s olověným terčem a protonovým svazkem o energii 66 MeV, druhý na nuklotronu s olověným terčem obklopeným velkým grafitovým moderátorem a deuteronovým svazkem o energii 2,33 GeV (GAMMA 3) a třetí na nuklotronu s velkým terčem z přírodního uranu a energiemi deuteronů,6; 1 a 2 GeV/n (KVINTA). Při experimentech byly zkoumány reakční rychlosti vznikajících produktů. Prahové aktivační detektory se s oblibou používají pro měření produkovaných neutronových polí ve spalačních reakcích. Při vyšších energiích (E > 3 MeV) je však k dispozici pouze velmi málo experimentálních hodnot účinných průřezů pro většinu pozorovaných (n,xn), (n,α) a (n,p) reakcí na těchto materiálech. Proto jsme s finanční podporou projektu EFNUDAT uskutečnili měření účinných průřezů na kvazimonoenergetickém neutronovém zdroji v TSL Uppsala. Tento zdroj disponuje energetickým rozsahem od 11 do 175 MeV a využívá reakce 7 Li(p,n) 7 Be. Toto měření jsme ještě doplnili měřením na neutronovém zdroji stejného typu v ÚJF AVČR (energetický rozsah zdroje 17 36 MeV). Celkově bylo provedeno jedenáct měření účinných průřezů v energetickém rozsahu od 17 do 94 MeV. Výhodou aktivačních detektorů je, kromě jiného, jejich malá velikost. Při umisťování tak není problém s nedostatkem místa. Neutrony interagují s materiálem aktivační fólie a následně je analyzována aktivita radionuklidů produkovaných ve fólii. Prahové detektory jsou aktivovány prostřednictvím (n,xn), (n,α) a (n,p) reakcí. Nově vzniklé izotopy jsou nestabilní, přeměňují se rozpadem beta (β +, β -, záchytem elektronu) a, pokud je dceřiné jádro v excitovaném stavu, emitují charakteristické záření gama. Následně jsou fotony registrovány polovodičovým detektorem (HPGe). Množství produkovaných radionuklidů lze určit z naměřené aktivity. Za předpokladu, že je dostatečně dobře znám průběh vzniku nových izotopů, lze získat informace o neutronovém poli. Je tak důležité znát co nejpřesněji excitační funkce používaných reakcí. A právě získání nových dat o účinných průřezech reakcí neutronů s materiály, které se využívají jako aktivační detektory, bylo hlavním cílem mé práce. Množství radioaktivních izotopů produkovaných různými reakcemi bylo určeno pomocí gama spektrometrie. K vyhodnocování poloh a ploch píků byl využit program DEIMOS32. Na základě ploch píků získaných z programu DEIMOS jsem vypočítala celkové výtěžky prahových reakcí a následně i účinné průřezy. Vhodným nástrojem k výpočtu účinných průřezů je výpočetní kód TALYS. Pro jeho vývoj a testování je třeba co - 6 -
nejkompletnější, nejširší a nejpřesnější soubor experimentálních dat. Stejně tak jsou experimentální data důležitá pro vývoj knihoven evaluovaných účinných průřezů. 1 Urychlovačem řízené transmutační systémy 1.1 Motivace ke studiu transmutačních systémů V posledních letech se zřetelně ukazuje, že současný způsob nakládání s vysokoaktivním a dlouhodobým odpadem z vyhořelého jaderného paliva (uložení a separace od životního prostředí na období až 1 5 roků) příliš velkou důvěru společnosti vůči výstavbě a provozu jaderných elektráren nevyvolává. Hlubinné ukládání vyhořelého jaderného paliva (ať už přepracovaného nebo ne) do geologických formací je sice dosud na celém světě považováno za nejvhodnější způsob jeho oddělení od životního prostředí, avšak, jak ukazují nové poznatky a technologie, nemusí být konečným řešením, resp. alespoň v tak rozsáhlé míře. Významný pokrok v několika důležitých oblastech, zejména pak ve vývoji nových urychlovačů a možnostech jejich širokého využití, v materiálové oblasti jaderných zařízení a v separačních metodách, podstatně přispěl k vážným úvahám o reálnosti principiálně nové možnosti zneškodňování jaderných odpadů na bázi jejich jaderné transmutace. Podle věrohodných odborných odhadů by vhodnými transmutacemi mohlo dojít ke zkrácení doby kontrolovaného uložení odpadů na stovky let. Přitom by celkové množství odpadů proti stávajícímu stavu bylo sníženo alespoň o řád [2]. I když se ani tyto technologie bez trvalého úložiště silně radioaktivního odpadu neobejdou, mohou transmutační technologie především časově, ale i objemem, redukovat stávající problém na mnohem přijatelnější úroveň. V urychlovačem řízených transmutačních systémech není jediným zdrojem neutronů štěpení, ale obsahují další zdroj neutronů [3]. Samotný reaktor pak může být podkritický a štěpná řetězová reakce nemůže probíhat samostatně a je v něm udržována právě pomocí vnějšího zdroje neutronů (Obr. 1). V daném případě jsou zmíněným zdrojem neutronů spalační reakce relativistických protonů, případně deuteronů. 1.2 Spalační reakce Spalační reakce spočívá v interakci lehkého projektilu (protony, neutrony, lehká jádra) s kinetickou energií od několika stovek MeV do několika GeV s těžkým jádrem (například z olova), která způsobí emisi velkého počtu hadronů (především neutronů) a fragmentů. Při spalačních reakcích dochází k vnitrojaderné kaskádě a následné deexcitaci jádra s velkým přebytkem energie. Projektil vnikne do jádra a předává nukleonům jádra pružnými srážkami svoji energii. Tyto nukleony následně způsobují další srážky, vzniká vnitrojaderná kaskáda. Se vzrůstající energií dopadající částice dochází k překročení prahových hodnot pro produkci částic v nukleon-nukleonových interakcích. Nejprve vznikají mezony pí, následně při energiích - 7 -
kolem 2 1 GeV i těžší hadrony. Vyražené nukleony i nově vznikající částice jsou emitovány převážně ve směru pohybu primární částice a v tlustém terči mohou vyvolat další spalační reakce. Po skončení vnitrojaderné kaskády je energie rovnoměrně rozprostřena v celém jádře, které se nachází ve vysoce vybuzeném stavu. Jádro se energie zbavuje tzv. vypařováním (evaporací) neutronů. Poté se deexcituje gama kvanty a beta přeměnou. Rozložení vypařovacích neutronů je izotropní. Při spalačních reakcích nevznikají monoenergetické neutrony, ale časově a prostorově závislé neutronové toky s energetickým rozložením Ф(E,x,t). Prostorové rozložení neutronového toku i spektrum neutronů může být měřeno malými fóliemi umístěnými v různých pozicích. Je výhodné, když je ozařování aktivační fólie v čase stabilní, v opačném případě je nutné provést korekce na nestabilitu svazku [4], kdy je celý ozařovací proces rozdělen do několika intervalů se stejnou intensitou svazku: B = N t irr i [ t 1 (i) p 1 e λt W ( i) e irr λt ( i) λt (i) e (1 e p, (1) )] kde t irr celková doba ozařování, t e (i) doba od konce ozařovacího intervalu do konce celého ozařování, t p (i) doba trvání ozařovacího intervalu, W(i) poměr mezi počtem ozařovacích částic v ozařovacím intervalu a v celém ozařování, N celkový počet intervalů, λ rozpadová konstanta. Korekční faktor závisí na poločasu rozpadu jednotlivých isotopů (čím menší je poločas rozpadu, tím bude větší korekční faktor na nestabilitu svazku). Obr.1.: Schematický nákres urychlovačem řízeného transmutoru [5] - 8 -
1.3 Historie výzkumu ve světě Poprvé se úvahy o využití urychlovačem řízených transmutačních systémů objevily ve čtyřicátých letech. Díky vynálezu cyklotronu E. O. Lawrence v roce 1929 bylo možné produkovat velké množství neutronů za pomoci vysoce výkonných urychlovačů a právě Lawrence přišel s myšlenkou použít urychlovač jako zdroj neutronů k získání štěpného materiálu. Měl se tak řešit nedostatek štěpného materiálu pro výrobu jaderných zbraní v USA (v té době bylo známo jen velmi málo domácích nalezišť uranu a USA byla závislá na zahraničních zdrojích). Jeho MTA projekt (Materials Testing Accelerator) odstartoval roku 195 v Lawrence Livermore National Laboratory v Kalifornii [6]. Lawrence navrhoval ozařovat různě tlusté terče (U, Be, Li) protony a deuterony, měřil účinné průřezy, neutronové výtěžky a schopnost produkovat plutonium 239 z uranu 238 a uran 233 z thoria 232. Jeho projekt testování terčových materiálů a průběhu transmutací byl zastaven po pár letech, když se ve Spojených státech našla vydatná ložiska uranu [5]. Během následujících desetiletí probíhaly důležité experimenty týkající se urychlovačem řízených transmutorů v řadě laboratoří. Například v SÚJV Dubna byly měřeny neutronové výtěžky a spektra v olověných a uranových terčích ozařovaných relativistickými protony a byly určovány účinné průřezy neutronových reakcí různých izotopů [7]. První komplexní program na studium transmutace radioaktivního odpadu odstartoval v roce 198 v japonském výzkumném centru a nesl název OMEGA (Option Making Extra Gains from Actinides and Fission Products) [8]. Další z prvních návrhů pro urychlovačem řízený transmutační systém využívající transmutaci štěpitelného thoria 232 na štěpný uran 233 a získávání energie jeho štěpením přednesl italský fyzik Carl Rubbia z evropského střediska jaderného výzkumu CERN. Uvažoval o možnosti použití reaktoru s rychlým neutronovým spektrem a podkritickým jádrem, který by obsahoval thorium a počáteční množství štěpného materiálu (plutonium z lehkovodních reaktorů). Jako chladící materiál mělo být použito, díky jeho termodynamickým vlastnostem, tekuté olovo, které navíc nezpomaluje neutrony a lze ho použít jako spalační terč pro jejich produkci. K ovládání systému by byl potřeba protonový urychlovač s energií 1 GeV (cyklotron nebo lineární urychlovač). Výkon by byl regulován změnou intenzity protonového svazku, proto by v reaktoru nebyly zapotřebí žádné regulační tyče [9]. Další návrh Charlese Bowmana z Laboratoře v Los Alamos v USA byl zaměřen na transmutaci dlouhodobých radioizotopů z jaderného odpadu pomocí tepelného podkritického reaktoru, ve kterém by palivo ve formě roztavených solí obsahovalo množství aktinidů určených k transmutaci (plutonium nebo těžké aktinidy jako americium nebo curium). Dodatečné přidané množství pevného thoria by sloužilo ke zvýšení neutronové produkce. Tekuté palivo by cirkulovalo extrakčním zařízením, které by odstraňovalo stabilní a krátce žijící štěpné produkty. Spalační neutrony by byly generovány dopadem protonového svazku - 9 -
s energií 1 GeV na olověný terč uvnitř reaktoru a potom zpomalovány použitím těžké vody jako moderátoru [1]. Oba projekty byly zaměřeny hlavně na rozbor možností a získání přehledu o potřebných experimentálních studiích. U všech aktinidů je poměr účinného průřezu pro záchyt k účinnému průřezu pro štěpení tepelnými nebo nadtepelnými neutrony relativně velký. Tento poměr klesá se zvyšující se energií neutronů. Proto se mnohem výhodnějším transmutorem zdá být rychlý reaktor [11]. Dále proběhla řada praktických testů, jak v laboratoři CERN, tak i v laboratoři v Los Alamos. Ukázalo se, že před výběrem a realizací konkrétního prototypového transmutoru bude potřeba udělat řadu experimentálních výzkumů, aby bylo možné co nejlépe popsat průběh spalačních reakcí, prostorové a energetické rozložení neutronových polí, pravděpodobnost transmutace jednotlivých isotopů atd. Ve světě a v Evropě se pak rozběhlo několik projektů, které studují různé dílčí problémy spojené s výběrem urychlovače, terče a vhodné sestavy reaktoru [5]. Jsou to projekty zaměřené na získání potřebných jaderných dat, doplnění knihovny účinných průřezů a na testování přesnosti modelů popisujících spalační reakce. 1.4 Současný stav výzkumu ve světě Mezi roky 1998 až 22 vytyčoval priority výzkumu Evropské unie F5E program (Fifth framework programme of the European community for research, technological development and demonstration activities) [12]. Jeho částí byl rámcový program Euratom zahrnující výzkum a výcvikové aktivity v jaderném sektoru. Tento program zahrnoval celou škálu vědních oblastí. Projekty věnované vývoji transmutačních technologií a podkritických systémů byly tyto: MEGAPIE (Megawatt Spallation Target Pilot Experiment) [13] zkoumající chování terče při extrémní tepelné a radiační zátěži, Thorium Cycle project, CONFIRM, PDS-XADS, ADOPT, HINDAS, ntof a MUSE-4. Na tyto projekty pak v rámci F6E (Sixth Framework Programme) [14] a jeho programu Euratom navazují další, v rámci kterých je studována každá část potenciálního sytému transmutace vyhořelého jaderného paliva. V tomto programu je prováděn výzkum v oblasti jaderného štěpení a radiační ochrany. Šestý rámcový program Euratomu financoval následující projekty: EUROTRANS (EUROpean Research Programme for the TRANSmutation of High Level Nuclear Waste in a Accelerator Driven System), EUROPART (EUROpean Research Programme for the Partitioning of Minor Actinides), RED IMPACT (Impact of Partitioning, Transmutation and Waste Reduction Technologies on the Final Waste Disposal Project) a EFNUDAT (European Facilites for Nuclear Data Measurements). Díky poslednímu ze zmiňovaných jsme uskutečnili i naše měření účinných průřezů prahových reakcí neutronů v TSL Uppsala. Na projekt EFNUDAT navázal projekt ERINDA, který v letech 211 až 213 opět umožnil intenzivnější zpřístupnění evropských neutronových zdrojů evropským uživatelů. V tomto projektu byl zapojen i zmíněný - 1 -
neutronový zdroj v ÚJF AVČR. V rámci něho polští kolegové s naší pomocí studovali prahové reakce neutronů na yttriu právě s využitím řežského neutronového zdroje [15]. Na končící projekt ERINDA navazuje nový evropský projekt CHANDA (program FP7), kterého se opět účastníme. Za podrobnější zmínku stojí projekt MYRRHA (Multi-purpose hybrid Research Reactor for High-tech Applications) v jaderném výzkumném centru v Molu (Belgie) [16, 17]. Ten je jediným evropským projektem výzkumného reaktoru zkoumajícím možnosti pokročilých jaderných systémů, který má blízko k realizaci. MYRRHA je rychlý, podkritický systém, který má poskytovat protony a neutrony pro nejrůznější aplikace a sloužit ke studiu transmutace minoritních aktinidů. Skládá se z protonového urychlovače dodávajícího svazek o energii 8 MeV do tekutého Pb-Bi spalačního terče, který je spojen s podkritickým rychlým blanketem chlazeným též eutektikem Pb-Bi. Podkritický blanket se skládá z mříže tvořené 99 hexagonálními kanály, z nichž v 45 jsou zasunuty palivové soubory obsahující palivové proutky s MOX obohaceným 3% Pu, uspořádané do trojúhelníkové mříže. Systém může pracovat i v kritickém režimu. Projekt začal v roce 1997, cílem bylo spustit zařízení v letech 217-221. V současné době je však jasné, že dojde k značnému zpoždění. Teprve v tomto roce snad postoupilo řešení jeho financování natolik, že bude možné přikročit v brzké době k realizaci projektu. Jeho dokončení by tak mohlo být v letech 224 225. Další experiment TEF v J-PARC (Transmutation Experimental Facility v Japan Proton Accelerator Research Complex) studuje chování urychlovačem řízených systémů při různých podmínkách svazku [18]. Skládá se ze dvou částí. První z nich (TEF-P) je kritický soubor využívaný ke studiu chování ADT sestav při nízkém výkonu protonového svazku. Postupně se plánuje vkládat do souboru palivo z uranu, plutonia i dalších aktinidů. Druhá (TEF-T) testuje chování spalačního terče a inženýrské problémy, které jsou s ním spojeny. Jedná se o terč složený z eutektika olova a bismutu. Je ozařován svazkem protonů s energií 6 MeV a výkonem 2 kw. Pro rozvoj urychlovačem řízených transmutačních sytémů je nutné dále rozvíjet urychlovačovou techniku, zkoumat problematiku vhodných terčů, problematiku stínění vysoce energetických neutronů, pokračovat v doplnění jaderných dat (evaluovaná/ experimentální data) a dále vyvíjet provozní kódy řešící transport a dynamiku sytému. - 11 -
2. Měření účinných průřezů prahových reakcí neutronů V následující kapitole se budu věnovat shrnutí výsledků námi provedených experimentů zaměřených na určení účinných průřezů (n,xn), (n,p) a (n,α) reakcí. Získané výsledky jsme opublikovali v časopise Nuclear Instruments and Methods in Physics Research [19]. Experimenty proběhly v TSL Uppsala v letech 28 a 21 a v Ústavu jaderné fyziky AV ČR v Řeži v letech 28 a 29. Aktivační detektory se používají k měření neutronového pole při studiu urychlovačem řízených transmutačních systémů. Pro energie nad 3 MeV je ale v databázích jaderných dat jen velmi omezený počet experimentálně určených hodnot účinných průřezů reakcí na těchto materiálech. V experimentech jsme se proto zaměřili na aktivační materiály, jako jsou zlato, hliník, bismut, indium, tantal, ytrium, které jsou běžně používány pro měření neutronových polí a provedli jsme experimenty i na dalších materiálech: měď, železo, jód, hořčík, nikl, zinek. K měření účinných průřezů jsme použili kvazimonoenergetické neutronové zdroje založené na reakci protonů na lithiovém terči v energetickém rozsahu od 17 MeV do 94 MeV. Během měření jsme pozorovali dobrou shodu našich dat s existujícími daty v databázi EXFOR (v oblastech, kde jsou dostupná) a také s výpočty provedenými v kódu TALYS 1.4. 2.1 Analýza dat Používané materiály měly tvar tenkých fólií o rozměrech od 1,5 x 1,5 cm 2 do 3x3 cm 2, tloušťka fólií se pohybovala od 5 µm do 1 mm. Ytrium se nacházelo ve formě tablet slisovaných z kovového prášku s vnějším rozměrem 1 mm a tloušťkou 2 mm. Jódové tablety byly ve formě KIO 3. Vzorky měly čistotu 99,9 % (Goodfellow Metals, Cambridge, Velká Británie; Safina, Česká Republika). Neutronový tok [1/MeV (plocha píku=1)].7.6.5.4.3.2.1 5 MeV p-svazek, 4 mm Li-terč 62 MeV p-svazek, 4 mm Li-terč 7 MeV p-svazek, 4 mm Li-terč 8 MeV p-svazek, 4 mm Li-terč 92 MeV p-svazek, 8.5 mm Li-terč 97 MeV p-svazek, 8 mm Li-terč 1 2 3 4 5 6 7 8 9 1 Energie neutronů [MeV] Graf 1.: Kvazimonoenergetická neutronová spektra v TSL Uppsala získaná pomocí algoritmu uvedeného v [24] - 12 -
Protony o vysokých energií z cyklotronu byly směřovány na terč z lithia. Hustota neutronového toku se pohybovala od 1 5 cm - 2 s -1 (TSL) do 1 8 cm -2 s -1 (ÚJF). Přibližně polovina intenzity se nacházela v píku s FWHM 1 MeV (odpovídajícímu základnímu a prvnímu excitovanému stavu o energii,43 MeV v 7 Be) a polovina v kontinuu o nižších energiích (odpovídajícímu vyšším excitovaným stavům a mnohonásobné emisi částic), Graf 1. a 2.. Energetická ztráta protonů v terči se pohybovala od 2 6 MeV v závislosti na energii svazku a tloušťce terče (4 8,5 mm). Počet neutronů [1/sr MeV C] 1.2E+15 1.E+15 8.E+14 6.E+14 4.E+14 2.E+14 E = 2 MeV E = 32.5 MeV E = 37 MeV.E+ 5 1 15 2 25 3 35 Energie neutronů [MeV] Graf 2.: Kvazimonoenergetická neutronová spektra v ÚJF Řež získaná interpolací dat Y. Uwamina [22] V TSL Uppsala jsme použili svazky protonů s energiemi 5, 62, 7, 8, 92, a 97 MeV, které byly za lithiovým terčem odkloněny pomocí magnetu [2]. Neutronový svazek byl formován 1 cm dlouhým železným kolimátorem. Vzorky byly umístěny 373 cm od lithiového terče a doba ozařování se pohybovala kolem 8 hodin. V ÚJF Řež jsme použili protonové svazky s energiemi 2; 32,5 a 37 MeV. Detaily ohledně popisu zdroje je možné nalézt v [21]. Vzorky byly umístěné 11 16 cm od lithiového terče a doba ozařování se pohybovala kolem 2 hodin. Neutronová spektra při experimentech v ÚJF jsme získali interpolací dat z práce Y. Uvamina [22], neutronová spektra při experimentech v TSL byla získána měřením pružného np rozptylu pomocí tzv. Medleyova nastavení (osm detektorových teleskopů, každý teleskop obsahuje dva křemíkové detektory a jeden krystalový detektor CsI(Tl)) [24]. Nepřesnost určení neutronového spektra činí 1 % pro oba zdroje [23]. Pro vyhodnocení účinných průřezů jsem použila metodu aktivace a gama spektrometrie. Použila jsem téměř všechny dostupné gama linky a spočítala jsem vážený průměr z jejich výtěžků. Minimální statistická chyba proložení gama píku gaussem se pohybovala kolem 1 % a byla menší než 1 % pro většinu píků. Doba transportu vzorků po ukončení ozařování a začátku měření se pohybovala kolem 2 minuty v TSL a 15 minut v ÚJF. - 13 -
Celkový výtěžek pozorovaných izotopů [25] na jeden gram aktivovaného materiálu a jeden neutron byl spočítán na základě této rovnice: N ( λ t ) S ( ) p Cabs E treal 1 e λ tirr yield = ( λ treal ) ( λ t ) I ( ) 1 1 irr γ ε P E COI Carea tlive m foil e e kde S p je plocha píku, C abs korekce na samoabsorpci, I γ pravděpodobnost emise fotonu na rozpad, ε p (E) účinnost detektoru, COI korekce na koincidence, C area korekce na plochu vzorku, t real /t live korekce na mrtvou dobu detektoru (t real je skutečná doba měření, t live doba, po kterou byl detektor aktivní), m foil hmotnost fólie a poslední dva zlomky představují rozpad od konce ozařování a začátku měření (interval t ) a rozpad během ozařování (doba ozařování je t irr ). Nepřesnosti způsobené jednotlivými korekcemi jsou menší než 1 %, s výjimkou nepřesnosti určení účinnosti detektoru, která je menší než 3 %. Celkový účinný průřez byl spočítán se znalostí výtěžku: n A (2) N yield S A σ = (3) N N kde S je plocha fólie, A molární hmotnost, N n počet neutronů v píku, N A Avogadrovo číslo. Detektory byly kalibrovány před začátkem měření i na konci měření pomocí sady kalibračních zářičů. V Grafu 3. je zobrazena účinnost detektoru pro pík plného pohlcení v TSL Uppsala, pozice p2 (vzdálenost detektor-vzorek 3,8 cm) -3.99-4.43 ln (ep) [-] -4.87-5.31-5.75-6.2-6.64 4.1 4.7 5.3 5.8 6.4 7. 7.5 ln (E) [kev] Graf 3.: Účinnost detektoru pro pík plného pohlcení, pozice p2, TSL Uppsala - 14 -
Správné určení intenzity neutronového svazku je důležité pro přesné určení účinných průřezů, bohužel pro neutrony s energií kolem desítek MeV to není jednoduchý úkol a je to jeden z hlavních zdrojů nepřesností v našich experimentech (1 % v ÚJF i v TSL). Účinný průřez versus neutronové spektrum [-] 1 29Bi(n,6n)24Bi svazek 5 MeV (.99) svazek 62 MeV (.87) svazek 7 MeV (.57) svazek 8 MeV (.4) svazek 92 MeV (.29) svazek 97 MeV (.28) 15 35 55 75 95 Graf 4.: Vliv pozadí (hodnoty v tabulkách představují poměr mezi produkcí v píku a celkovou produkcí v relativních jednotkách) První experiment v TSL Uppsala (28) se uskutečnil krátce po uvedení neutronového zdroje do provozu (v té době nebylo s tímto zdrojem k dispozici ještě dostatečné množství zkušeností). Při druhém experimentu v TSL Uppsala v roce 21 jsme pozorovali nesrovnalosti s prvním měřením a po diskuzi se zaměstnanci TSL bylo zjištěno, že křemíkové detektory používané pro měření neutronového pole degradují s absorbovanou dávkou mnohem rychleji, než se předpokládalo a tudíž změřený neutronový tok v experimentu v roce 28 pro energie neutronů 47 MeV a 94 MeV byl velmi podhodnocen. Spočítali jsme korekci a data, která publikuji v této práci, jsou již na tento efekt opravena. 2.2 Vliv pozadí Neutronové spektrum vysokoenergetického neutronového zdroje obsahuje, kromě hlavního neutronového píku, také nízkoenergetické kontinuum (přibližně 5 % z celkové intenzity s ohledem na energii svazku). Při vyhodnocování dat je potřeba odečíst příspěvek těchto neutronů z pozadí. Příspěvek z pozadí jsme určili konvolucí neutronového spektra a účinného průřezu spočítaného výpočetním kódem TALYS 1.4, Graf 4. Výpočty z kódu TALYS jsme porovnali a zkontrolovali s dostupnými experimentálními daty v databázi EXFOR. TALYS je kód používaný pro výpočet jaderných reakcí. První oficiální verze kódu TALYS 1. byla zveřejněna 21. prosince 27, druhá verze TALYS 1.2 potom 22. prosince 29. Třetí a prozatím poslední verze TALYS 1.4 [26] byla zveřejněna 28. prosince 211. - 15 -
TALYS byl vytvořen francouzskou a nizozemskou společností a poskytuje kompletní výpočty jaderných reakcí v energetickém rozsahu od 1 kev do 25 MeV. Počítá jaderné reakce za účasti fotonů, protonů, deuteronů, tritonů, 3 He a α částic pro terčové nuklidy o atomové hmotnosti alespoň 12..45.4.35 197 Au(n,8n) 19 Au TALYS 1.4 TALYS 1.2 TALYS 1..3.25.2.15.1.5. 6 65 7 75 8 85 9 95 1 Graf 5.: Srovnání účinných průřezů reakce 197 Au(n,8n) 19 Au vypočítaných v programu TALYS 1., TALYS 1.2 a TALYS 1.4 (verze 1.2 a 1.4 jsou pro tento výpočet totožné) Pro názorné porovnání jednotlivých verzí kódu TALYS jsme vypočítali účinný průřez reakce (n,8n) na zlatě [1]. Rozdíly mezi verzí TALYS 1. a TALYS 1.2 jsou malé pro nízké energie prahových reakcí, s rostoucí energií začínají být rozdíly výrazné, Graf 5. Rozdíly mezi verzí TALYS 1.2 a TALYS 1.4 jsou zanedbatelné také pro vyšší energie prahových reakcí. 2.1 1.8 1.5 1.2.9.6 197 Au(n,2n) 196 Au v TALYS 1.4 ld 1 ld 2 ld 3 ld 4 ld 5.3 2 4 6 8 1 Energie neutronů [MeV] Graf 6.: Účinný průřez reakce 197 Au(n,2n) 196 Au spočítaný v TALYS 1.4 použitím pěti různých modelů pro hustotu hladin v jádře (ld1 model konstantní teploty + Fermi model, ld2-16 -
zpětně posunutý Fermi model, ld3 supertekutý model, ld4 Gorielyho tabulka, ld5 Hilaireyho tabulka) V našich dřívějších analýzách účinných průřezů jsme použili kód TALYS 1. (Uppsala 28, Řež 28 a 29). Bohužel po srovnání spočítaných výtěžků z pozadí verzí kódu TALYS 1. a 1.4 jsme zjistili, že nesrovnalosti v některých případech dosahují 2 % (ve většině případů se ale pohybují pod 1 %). TALYS 1. byla první verze kódu a autoři preferovali princip nejdříve úplnost, potom kvalita, některé z reakcí proto nebyly namodelovány dostatečně přesně. Dřívější výsledky opublikované v [23] jsem proto přepočítala v kódu TALYS 1.4. 2.2.1 Srovnání různých nastavení kódu TALYS Základní nastavení kódu TALYS lze měnit více jak 25 klíčovými slovy. Abychom posoudili, jaké mají změny vliv na výpočet účinných průřezů, zadávali jsme v nastavení kódu různé modely pro výpočet hustoty hladin v jádře, Graf 6. Rozdíly mezi modely jsou malé (do 2 % pro energie do 3 MeV) a klesají s rostoucí energií (Graf 7.). Větší rozdíly při nižších energiích jsou způsobeny jinou prahovou energií reakce v každém modelu a prudkým nárůstem účinného průřezu. Všechny modely vykazují dobrou shodu s daty v databázi experimentálních dat EXFOR. Pro určení odečtu pozadí jsem spočítala účinné průřezy za pomocí modelů pro různé hladiny v jádře v TALYS 1.4, Graf 8. Celková nejistota způsobená odečtem pozadí nepřesahuje 1 %. Tato nejistota byla přidána k celkové nejistotě určení účinných průřezů. 2 Poměr účinných průřezů [-] 1.8 1.6 1.4 1.2 1 ld1/ld2 ld1/ld3 ld1/ld4 ld1/ld5.8.6 2 4 6 8 1 Energie neutronů [MeV] Graf 7.: Poměr mezi účinnými průřezy reakce 197 Au(n,2n) 196 Au vypočítanými různými modely pro výpočet hladin v jádře; značení viz Graf 5. - 17 -
.5.45.4.35.3.25.2 TALYS 1.4-ld1 TALYS 1.4-ld2 TALYS 1.4-ld3 TALYS 1.4-ld4 TALYS 1.4-ld5 Uppsala 59 MeV.15.1.5 Au-196 Au-194 Au-193 Au-192 Au-191 Izotop Graf 8.: Experimentálně určené účinné průřezy 197 Au(n,xn) reakcí změřených v Uppsale pro energii neutronů 59 MeV; značení hustoty hladin v jádře viz Graf 5. 2.3 Experimentálně určené účinné průřezy prahových reakcí Získali jsme nové hodnoty účinných průřezů i v oblasti energií, ve kterých nejsou prozatím dostupná žádná data v databázi EXFOR. Některé z výsledků (účinné průřezy pro indium a bismut) jsou zobrazeny v Grafech 1. a 11. (další pak v příloze). Experimentální výsledky jsou porovnány s účinnými průřezy vypočítanými v kódu TALYS. Účinné průřezy některých reakcí jsou porovnány také s daty z databáze EXFOR a se speciální knihovnou evaluovaných dat EAF21 nebo IRDFF [27] (tam, kde jsou tato data dostupná). Reakce 27 Al(n,x) 24 Na je porovnána s knihovnou IRDFF pouze do energie 32 MeV při vyšších energiích přispívají k produkci 24 Na i jiné reakce než (n, alfa), Graf 9..12.1.8.6.4 27 Al(n,x) 24 Na (n,alfa) (n,npd) (n,2d) (n,pt) (n,nh) (n,2n2p) (n,x).2 5 25 45 65 85 15 Graf 9.: Účinné průřezy jednotlivých reakcí vedoucích k produkci 24 Na na hliníku vypočítané v kódu TALYS 1.4-18 -
Naše data pro reakci 27 Al(n,x) 24 Na jsou ve shodě s kódem TALYS 1.4, ale jsou větší než data z knihovny IRDFF pro energie do 32 MeV. V oblasti energií 3 4 MeV jsou naše data pro tuto reakci asi čtyřikrát větší než data publikovaná Uwaminem [28]. V oblasti energií 3 5 MeV jsou data publikovaná Coszachem [29] dvakrát větší než naše data. V knihovnách evaluovaných dat jsou dostupné numerické hodnoty teoreticky určených účinných průřezů do reakce (n,4n) pro většinu pozorovaných izotopů. V databázi EXFOR jsou dostupná data účinných průřezů pro 197 Au do reakce (n,4n), pro 29 Bi do reakce (n,8n), pro 89 Y do reakce (n,3n), pro 64 Zn do reakce (n,3n), pro 115 In do reakce (n,2n), pro 59 Co do reakce (n,5n), pro 58 Ni do reakce (n,2n) a pro 24 Mg do reakce (n,2n). Data jsou pro většinu těchto reakcí dostupná pro energie neutronů do 3 4 MeV. U některých reakcí, jako např. (n,4n), (n,5n), (n,6n) na bismutu, (n,3n) na kobaltu, jsou v EXFOR uvedeny hodnoty účinných průřezů až do energie 1 MeV. S rostoucí hodnotou x (počtu emitovaných neutronů) však experimentálních dat značně ubývá. Číselné hodnoty námi změřených účinných průřezů pro indium a bismut jsou zaznamenány v Tab. 1 a v Tab. 2. včetně rozpadových konstant [3], které jsem při výpočtu používala (číselné hodnoty pro další izotopy je možné nalézt v příloze). Některé z těchto reakcí byly již publikovány v [19], [25], [31-33]. Celková nejistota účinných průřezů je určena jako odmocnina ze sumy mocnin nejistoty určení intensity svazku, nejistoty určení neutronového spektra a nejistoty proložení píku gaussem v programu DEIMOS. Chyby v ose x jsou dány polovinou FWHM neutronového píku. Z námi naměřených hodnot je patrné, že ve většině případů existuje dobrá shoda mezi účinnými průřezy z experimentů v ÚJF Řež a v TSL Uppsala. Oba použité zdroje se liší, můžeme tedy tvrdit, že vliv systematických chyb máme pod kontrolou. Zároveň je patrné, že v případech kdy existuje v databázi EXFOR řada spolehlivě naměřených účinných průřezů, existuje dobrá shoda mezi nimi a našimi měřeními. Tato shoda je důkazem, že i poprvé námi změřené účinné průřezy odpovídají skutečnosti. - 19 -
2.3.1 Reakce na přírodním indiu 1.6 1.4 1.2 1.8.6.4.2 nat In(n,xn) 114m In EXFOR TALYS 1.4. Uppsala28 Řež29 8 13 18 23 28 33 38 43 48 53 58 63 68 73 78 83 88 93 98 a) b).9.8.7.6.5.4.3.2.1 nat In(n,xn)In 113m In TALYS 1.4. Uppsala21 5 1 15 2 25 3 35 4 45 5 55 6 65 7 75 8 85 9 95 1.3.27.24.21.18.15.12.9 nat In(n,xn) 111 In TALYS 1.4. Řež29 Uppsala28 Uppsala21.12.1.8.6.4 nat In(n,xn) 11 In TALYS 1.4. Řež29 Uppsala21.6.3.2 17 27 37 47 57 67 77 87 97 27 32 37 42 47 52 57 62 67 72 77 82 87 92 97 c) d).4.35.3 TALYS 1.4. Uppsala21 nat In(n,xn) 19 In Uppsala28.14.12 nat In(n,xn) 18 In TALYS 1.4. Uppsala28.25.2.15.1.1.8.6.4.5.2 37 42 47 52 57 62 67 72 77 82 87 92 97 e) f) 5 55 6 65 7 75 8 85 9 95 1 Graf 1.: a)-f) Účinné průřezy (n,xn) reakcí na přírodním indiu - 2 -
Tab.1.: Numerické hodnoty účinných průřezů reakcí na přírodním indiu reakce (n,xn) (n,xn) (n,xn) (n,xn) (n,xn) (n,xn) izotop nat In 114m In 113m In 111 In 11 In 19 In 18 In T 1/2 49,51(1) d 1,6582(6) h 2,847(5) d 4,9(1) h 4,2(1) h 58,(12) m E γ [kev] 19,29(3) 391,69(15) 245,395(2) 657,7622(21) 23,5(2) 632,97(2) intenzita [%] 15,56(15) 64,2 94 98,3(2) 74 1(4) E n [MeV] účinný průřez [barn] 3,4(8),36(6) ---,49(7) --- --- --- 35,9(8),3(4) ---,33(5),8(12) --- --- 47,(6) --- ---,23(4) --- --- --- 59,(4) ---,19(3) ---,92(17) --- --- 66,4(4) ---,16(4),13(19),116(18),1(23) --- 72,8(4) ---,169(29),94(14),88(13),33(5) --- 89,3(7) ---,158(26),91(13),55(8) --- --- 94,(7),1(3) ---,73(12) ---,35(5),119(22) 2.3.2 Reakce na bismutu 2.4 2.1 1.8 1.5 1.2.9.6.3 29 Bi(n,3n) 27 Bi EXFOR TALYS 1.4 Řež29 IRDFF 14 19 24 29 34 39 44 49 54 59 a) b) 2 1.8 1.6 1.4 1.2 1.8.6.4.2 29 Bi(n,4n) 26 Bi EXFOR TALYS 1.4. EAF21 Řež29 Uppsala28 Uppsala21 24 29 34 39 44 49 54 59 1.2 1.1 1.9.8.7.6.5.4.3.2.1 c) 29 Bi(n,5n) 25 Bi EXFOR TALYS 1.4. Řež29 Uppsala28 Uppsala21 32 37 42 47 52 57 62 67 72 77 82 87 92 97 EAF21 d).8 29 Bi(n,6n) 24 Bi.7 EXFOR TALYS 1.4. Uppsala28 Uppsala21.6 EAF21.5.4.3.2.1 4 45 5 55 6 65 7 75 8 85 9 95 1-21 -
.6.5.4.3.2 29 Bi(n,7n) 23 Bi EXFOR TALYS 1.4. Uppsala28 Uppsala21.45.4.35.3.25.2.15 29 Bi(n,8n) 22 Bi EXFOR TALYS 1.4. Uppsala28 Uppsala21.1.1.5 5 55 6 65 7 75 8 85 9 95 1 e) f) 6 63 66 69 72 75 78 81 84 87 9 93 96 99 Graf 11.: a)-f) Účinné průřezy (n,xn) reakcí na bismutu (data z databáze EXFOR pro energie větší jak 3 MeV [34]) Tab.2.: Numerické hodnoty účinných průřezů reakcí na bismutu 29 Bi reakce (n,3n) (n,4n) (n,5n) (n,6n) (n,7n) (n,8n) izotop 27 Bi 26 Bi 25 Bi 24 Bi 23 Bi 22 Bi T 1/2 31,55(5) l 6,243(3) d 15,31(4) d 11,22(1) h 11,76(5) h 1,72(5) h E γ [kev] 569,72(2) 83,1(5) 1764,36(4) 899,15(3) 82,3(3) 96,67(5) intenzita [%] 97,74(3) 99 32,5 (6) 98(8) 3 99 E n [MeV] účinný průřez [barn] 3,4(8),99(19),98(14) --- --- --- --- 35,9(8),48(11) 1,16(16),36(6) --- --- --- 47,(6) ---,25(3),81(13),124(18) --- --- 59,(4) ---,174(25),3(5),39(6),17(3) --- 66,4(4) ---,142(2),19(3),177(25),33(5),33(5) 72,8(4) ---,135(19),151(28),12(18),22(4),154(22) 89,3(7) ---,11(15),14(18),92(14),13(16),123(18) 94,(7) ---,17(11),152(25),93(13),18(15),17(17) - 22 -
3. Studium produkce neutronů ve spalačních reakcích Následující experimenty proběhly pod záštitou spolupráce E&T-Raw (Energy and Transmutation of Radioactive Waste), zaměřené na výzkum v oblasti urychlovačem řízených transmutačních systémů [35]. Pro výzkum transmutace aktinidů v oblasti spalačních reakcí jsou zapotřebí intenzivní vysokoenergetické svazky urychlených částic (protonů, deuteronů). Tyto svazky částic urychlených na stovky MeV lze získat pomocí urychlovačů částic v SÚJV Dubna. 3.1 Experiment na fázotronu Fázotron v Dželepovově laboratoři jaderných problémů byl uveden do provozu v roce 1984. Kromě výzkumu v oblasti jaderné fyziky je používán pro účely protonové radioterapie. Poskytuje vysokoenergetické svazky protonů s energií 66 MeV (Obr.2a). Obr. 2.: a) Fázotron v SÚJV Dubna, b) Olověný terč a sada vzorků pro ozařování Experiment, na jehož vyhodnocování jsem se podílela, proběhl 12. února 211 s energií protonů 66 MeV. Byl použit masivní olověný terč (8 cm v průměru) složený z několika sekcí. Obr 3.: Schématické zobrazení umístění vzorků na olověném terči - 23 -
Mým úkolem bylo vyhodnotit část reakčních rychlostí reakcí na prahových detektorech umístěných na povrchu terče (Au, Al, Bi, Cd, Co, Cu, Fe, I, In, Ni, Pb, Ti), které je možné následně použít pro rekonstrukci neutronového spektra (Obr. 3). Celkový tok protonů na terč byl 7,26 (25) 1 14 protonů za 8 hodin ozařování (Graf 13). Pokles v intenzitě svazku byl způsoben požadavky na ozařování jednotlivých výzkumných skupin. Rozměry a hmotnosti použitých aktivačních detektorů jsou uvedeny v následující tabulce. Pro určení počtu částic (protonů, deuteronů) se používají monitory svazku (hliníkové aktivační fólie). V případě protonového svazku se jedná o monitoring reakce 27 Al(p,3pn) 24 Na. Tato reakce je však bohužel ovlivněna parazitní neutronovou reakcí 27 Al(n,α) 24 Na. Ovlivnění je závislé na vzdálenosti hliníkové fólie od soustavy, při rozumné volbě se jedná o vliv v řádech jednotek nebo desetin procent. Monitoring svazku při deuteronových experimentech (experimenty na nuklotronu) je prováděn pomocí reakce 27 Al(d,3pn) 24 Na [11]. Tato reakce má však v databázi EXFOR pouze tři určené hodnoty v oblasti GeV energií, a to pro energie 2,33; 6 a 7,3 GeV. K získání potřebných hodnot účinných průřezů pro námi požadované energie k výpočtu počtu dopadajících částic je možné provést fit mezi daty s databáze EXFOR d například pomocí funkce σ = a b exp( c E ), Graf 12. Vyhodnocováním monitorů svazku na spalačních soustavách v SÚJV Dubna se zabývá Ing. Martin Suchopár. K určení celkové intensity svazku bohužel nemohou být použity jiné aktivační materiály kvůli chybějícím účinným průřezům nebo nevyhovujícímu poločasu rozpadu. Tab.3.: Rozměry a hmotnosti použitých aktivačních detektorů Prahový detektor Hmotnost [g] Rozměr [mm] Zlato 1,92 12 x 12 Hliník,56 11 x 1 Bismut 3,31 r = 6 Kadmium,77 13 x 12 Kobalt 2,21 11 x 12 Měď,72 1 x 11 Železo 1,2 14 x 14 Jód 1,8 r = 1 Indium,35 12 x 12 Nikl 1,6 1 x 11 Olovo 1,52 1 x 1 Titan 1, 14 x 14 Po ozařování na fázotronu byly vzorky přemístěny do laboratoře JASNAPP-2 [36], kde byly proměřeny jejich spektra gama pomocí HPGe detektorů. Před začátkem měření byly detektory kalibrovány pomocí sady standardních kalibračních zářičů: 54 Mn, 57 Co, 6 Co, 19 Cd, 133 Ba, - 24 -
137 Cs, 152 Eu, 228 Th a 241 Am, které mají několik gama linek s rozsahem od 8 do 261 kev. Vzniklá jádra byla identifikována pomocí speciálního balíčku programů [37] a byly určeny jejich reakční rychlosti (Tab. 9). Reakční rychlost byla vypočítána pomocí rychlosti vzniku radionuklidu Q (A r, Z r ) podělené celkovým počtem atomů ve vzorku N c a celkovým počtem dopadajících protonů Np (4). Reakční rychlost představuje celkový počet atomů vzniklého izotopu produkovaného na jeden atom vzorku a jednu dopadající částici za sekundu. R Q( A, Z ) Vztah mezi Q(A r, Z r ) a celkovým výtěžkem N yield (2) je následující: r r ( Ar, Z r ) = (4) N c N p m Q = Nyield (5) t kde t irr je doba ozařování, m hmotnost vzorku. Vztah mezi reakční rychlostí a neutronovým tokem určuje Fredholmova rovnice: irr E σ ( En ) ϕ ( Eprah R = E ) de (6) φ(e n ) tok neutronů [neutron.(mev.proton.cm 2 ) 1 ], σ(e n ) účinný průřez n n.8.7 27 Al(d,3p2n) 24 Na.6.5.4.3.2.1. 1 1 1 1 1 Energie deuteronů [MeV] Graf 12.: Účinný průřez reakce 27 Al(d,3pn) 24 Na, pro vyšší energie proložený funkcí d σ = a b exp( c E ) - 25 -
Tab. 4.: Příklad reakčních rychlostí reakcí na prahových detektorech 1 2 3 4 5 6 7 8 9 1 11 12 13 14 15 16 17 18 19 2 21 22 23 24 25 26 27 28 29 3 31 32 33 34 35 36 Reakce Eprah [MeV] T 1/2 R(dR) [1-28 ] 111 111 m Cd (n, n`γ) Cd,25 48,7 min 9,43(6) 115 115m In ( n, n`γ ) In,35 4,486 h 2,38(11) 47 47 Ti (n, p) Sc,75 3,351 d 1,56(6) 58 58 Ni (n, p) Co,9 7,8 d 13,3(22) 24 24m Pb ( n, n`γ ) Pb,95 66,9 min 2,9(15) 54 54 Fe (n, p) Mn 1,25 312,5 d 2,76(5) 46 46 Ti (n, p) Sc 3,5 83,83 d 1,44(5) 59 Co (n, p) 59 Fe 3,45 44,529 d,98(36) 65 65 Cu (n, p) Ni 3,95 2,52 h,624(31) 54 51 Fe (n, alfa) Cr 4,75 27,7 d 1,11(7) 56 56 Fe (n, p) Mn 5,4 2,578 h,823(3) 48 48 Ti (n, p) Sc 5,95 43,7 h,398(12) 27 24 Al (n, α) Na 6,75 15, h 2,27(9) 59 56 Co(n, α) Mn 6,95 2,578 h,6(27) 24 23 Pb (n, 2n) Pb 8,65 52,5 h 2,66(1) 115 115 In (n, p) Cd 8,9 53,46 h,74(6) 116 115 Cd (n, 2n) Cd 9,5 53,46 h 2,28(28) 115 114m In (n, 2n) In 9,6 49,51 d 1,5(7) 113 113 Cd (n, p) Ag 1,25 5,3 h,811(63) 65 64 Cu (n, 2n) Cu 1,45 12,7 h 2,2(17) 18 17 Cd (n, 2n) Cd 1,85 6,49 h 2,2(2) 59 58 Co (n, 2n) Co 11,5 7,8 d 5,55(22) 112 112 Cd (n, p) Ag 11,5 3,12 h 11,8(6) 58 57 Ni (n, 2n) Ni 13,45 1,52 d 2,12(14) 59 57 Co (n, 3n) Co 2,95 27,9 d 3,17(12) 63 61 Cu (n, 3n) Cu 22,5 3,48 h,584(29) 29 26 Bi(n, 4n) Bi 24,95 6,243 d 5,19(9) 54 52 Fe(n, 3n) Fe 27,45 8,275 h,15(5) 29 25 Bi(n, 5n) Bi 33,35 15,31 d 4,2(24) 59 56 Co(n, 4n) Co 36,85 78,76 d,413(23) 29 24 Bi(n, 6n) Bi 45, 11,2 h 3,33(14) 59 55 Co(n, 5n) Co 53,2 17,54 h,582(21) 29 23 Bi(n, 7n) Bi 54,75 11,76 h 2,9(9) 29 22 Bi(n, 8n) Bi 65,1 1,67 h 1,82(8) 29 21 Bi(n, 9n) Bi 77,3 18 min 1,13(12) 29 2 Bi(n, 1n) Bi 83,4 36,4 min,691(7) V Tab. 9 jsou uvedeny některé reakční rychlosti vyhodnocených reakcí seřazených podle rostoucí prahové energie. Na základě nich a pomocí tzv. oporného neutronového spektra je možné metodou efektivních účinných průřezů vypočítat reálný tvar neutronového spektra (Graf 14) [blíže o této metodě, viz 38]. - 26 -
Počet částic v pulzu 4.E+9 3.5E+9 3.E+9 2.5E+9 2.E+9 1.5E+9 1.E+9 5.E+8.E+ 5 1 15 2 25 3 Čas od začátku ozařování [s] Tok neutronů [n/cm 2 p 1 MeV 1 ].18.16.14.12.1.8.6.4.2 1 2 3 4 5 6 7 8 9 1 11 12 13 14 15 Graf 13.: Průběh ozařování protony o energii Graf 14.: Předběžný tvar neutronového 66 MeV spektra 3.2 Experiment na nuklotronu (GAMMA 3) Experiment se sestavou GAMMA-3 proběhl v březnu 211 [39]. Tato sestava slouží ke studiu transmutace radioaktivních izotopů v intenzivním poli moderovaných neutronů. K moderaci spalačních neutronů byl použit velký grafitový blok (1,1 x 1,1 x,6 m 3, Obr. 5) složený z 25 menších grafitových cihel různých velikostí. Spalační neutrony byly produkovány dopadem deuteronového svazku o energii 2,33 GeV na olověný terč (průměr 8 cm, délka 6 cm), který byl umístěn v centru grafitového bloku. Tab. 5.: Hmotnosti použitých aktivačních detektorů A B C Materiál m [g] m [g] m [g] Hliník,698,699,616 Hořčík,462,471,48 Bismut 2,617 2,282 2,6 Kadmium 2,929 2,64 1,928 Kobalt 2,56 1,958 2, Měď 2,113 2,7 2,17 Železo 1,771 1,754 1,754 Indium,44,44,44 Nikl 2,578 2,555 2,598 Olovo 2,723 2,778 2,672 Titan 1,115 1,156 1,173 Zirkon 1,769 1,785 1,787 Obr. 5.: GAMMA 3-27 -
Obr. 6.: Schématické znázornění soustavy s umístěním aktivačních detektorů (pozice A, B, C) Do kanálů A, B, C (Obr. 6) byly vloženy grafitové válce, na kterých byly umístěny aktivační detektory. Rozměry kanálů jsou 14,6 x 29,6 cm 2 ; 8,8 x 36,3 cm 2 a 15,4 x 34,1 cm 2. Celkový tok deuteronů byl 1,88 (1) 1 13 deuteronů za 21,4 hodin ozařování (Graf 15). Aktivační detektory měly tvar kovových koleček o poloměru 6 mm, jejich hmotnosti jsou uvedeny v Tab. 1. Vypočítané reakční rychlosti pro jednotlivé pozice jsou uvedeny v Tab. 11, Tab. 12 a Tab. 13. 1.2E+1 1.E+1 Intenzita svazku [d] 8.E+9 6.E+9 4.E+9 2.E+9 Obr. 7.: Grafitový válec s naznačením umístění prahových detektorů.e+ 2 4 6 8 1 12 14 16 18 2 doba ozařování [h] Graf 15.: Průběh ozařování deuterony Tab. 6a.: Příklad reakčních rychlostí reakcí na prahových detektorech, pozice A A Reakce Eprah [MeV] T 1/2 R(dR) [1-28 ] 1 111 111 m Cd (n, n`γ) Cd,25 48,7 min 6,88(63) 2 115 115m In ( n, n`γ ) In,35 4,486 h 9,1(76) 3 47 47 Ti (n, p) Sc,75 3,351 d,523(26) 4 58 58 Ni (n, p) Co,9 7,8 d 2,82(3) 5 54 54 Fe (n, p) Mn 1,25 312,5 d 1,98(19) 6 65 65 Cu (n, p) Ni 3,95 2,52 h,443(99) - 28 -
Tab. 6b.: Příklad reakčních rychlostí reakcí na prahových detektorech, pozice A A Reakce Eprah [MeV] T 1/2 R(dR) [1-28 ] 7 56 56 Fe (n, p) Mn 5,4 2,578 h 5,3(31) 8 48 48 Ti (n, p) Sc 5,95 43,7 h,113(5) 9 24 24 Mg (n, p) Na 6,15 15 h,488(38) 1 27 24 Al (n, α) Na 6,75 15 h,31(26) 11 96 95 Zr (n, 2n) Zr 8,5 63,91 d 1,81(12) 12 24 23 Pb (n, 2n) Pb 8,65 52,5 h 2,16(11) 13 116 115 Cd (n, 2n) Cd 9,5 53,46 h 26,4(8) 14 115 114m In (n, 2n) In 9,6 49,51 d 1,11(5) 15 113 113 Cd (n, p) Ag 1,25 5,3 h,292(56) 16 65 64 Cu (n, 2n) Cu 1,45 12,7 h 341(32) 17 18 17 Cd (n, 2n) Cd 1,85 6,49 h 2,86(4) 18 59 58 Co (n, 2n) Co 11,5 7,8 d 2,43(15) 19 112 112 Cd (n, p) Ag 11,5 3,12 h,313(23) 2 9 89 Zr (n, 2n) Zr 12,45 3,27 d 1,79(7) 21 58 57 Ni (n, 2n) Ni 13,45 1,52 d,139(8) 22 59 57 Co (n, 3n) Co 2,95 27,9 d,748(15) 23 91 89 Zr (n, 3n) Zr 22,45 3,27 d 1,79(23) 24 29 26 Bi(n, 4n) Bi 24,95 6,243 d 1,97(7) 25 29 24 Bi(n, 6n) Bi 45, 11,2 h,852(6) 26 29 23 Bi(n, 7n) Bi 54,75 11,76 h,795(37) 27 29 22 Bi(n, 8n) Bi 65,1 1,67 h,486(36) 28 29 21 Bi(n, 9n) Bi 77,3 18 min,369(86) 29 29 2 Bi(n, 1n) Bi 83,4 36,4 min,143(33) V Grafu 16. jsou pro ilustraci zobrazeny reakční rychlosti bismutu v různých pozicích, v Grafu 17. pak předběžný tvar neutronových spekter. 2.1E-28 produkce Bi (atom -1 deuteron -1 ) 1.51E-28 1.1E-28 5.1E-29 26Bi 24Bi 23Bi 22Bi 21Bi 2Bi 1.E-3 A B C pozice Graf 16.: Reakční rychlosti bismutu v různých pozicích - 29 -
Tab. 7.: Příklad reakčních rychlostí reakcí na prahových detektorech, pozice B B Reakce Eprah [MeV] T 1/2 R(dR) [1-28 ] 1 111 111 m Cd (n, n`γ) Cd,25 48,7 min 1,67(18) 2 115 115m In ( n, n`γ ) In,35 4,486 h 2,99(29) 3 47 47 Ti (n, p) Sc,75 3,351 d,362(18) 4 58 58 Ni (n, p) Co,9 7,8 d 1,74(23) 5 54 54 Fe (n, p) Mn 1,25 312,5 d 1,27(17) 6 54 51 Fe (n, a) Cr 4,75 27,7 d,151(37) 7 56 56 Fe (n, p) Mn 5,4 2,578 h 3,38(23) 8 48 48 Ti (n, p) Sc 5,95 43,7 h,751(44) 9 24 24 Mg (n, p) Na 6,15 15 h,24(2) 1 27 24 Al (n, α) Na 6,75 15 h,23(19) 11 96 95 Zr (n, 2n) Zr 8,5 63,91 d 1,7(12) 12 24 23 Pb (n, 2n) Pb 8,65 52,5 h,612(33) 13 116 115 Cd (n, 2n) Cd 9,5 53,46 h 9,2(31) 14 115 114m In (n, 2n) In 9,6 49,51 d 66,9(3) 15 65 64 Cu (n, 2n) Cu 1,45 12,7 h 218(21) 16 112 112 Cd (n, p) Ag 11,5 3,12 h,19(16) 17 9 89 Zr (n, 2n) Zr 12,45 3,27 d,764(36) 18 58 57 Ni (n, 2n) Ni 13,45 1,52 d,888(61) 19 29 27 Bi (n, 3n) Bi 15,4 38 l 27(5) 2 59 57 Co (n, 3n) Co 2,95 27,9 d,524(44) 21 29 26 Bi(n, 4n) Bi 24,95 6,243 d,67(11) 22 29 24 Bi(n, 6n) Bi 45, 11,2 h,337(16) 23 29 23 Bi(n, 7n) Bi 54,75 11,76 h,2,91(17) 24 29 22 Bi(n, 8n) Bi 65,1 1,67 h,154(16) Tok neutronů [n/cm 2 d 1 MeV 1 ].12.1.8.6.4.2 pozice A pozice B pozice C. 1 2 3 4 5 6 7 8 9 1 11 12 13 14 15 Graf 17.: Předběžný tvar neutronového spektra, pozice A, B a C - 3 -
Tab. 8.: Příklad reakčních rychlostí reakcí na prahových detektorech, pozice C C Reakce Eprah [MeV] T 1/2 R(dR)[1-28 ] 1 111 111 m Cd (n, n`γ) Cd,25 48,7 min,211(64) 2 115 115m In ( n, n`γ ) In,35 4,486 h,274(6) 3 47 47 Ti (n, p) Sc,75 3,351 d,42(32) 4 56 56 Fe (n, p) Mn 5,4 2,578 h,427(27) 5 48 48 Ti (n, p) Sc 5,95 43,7 h,111(26) 6 24 24 Mg (n, p) Na 6,15 15 h,279(31) 7 27 24 Al (n, α) Na 6,75 15 h,165(22) 8 96 95 Zr (n, 2n) Zr 8,5 63,91 d,987(23) 9 24 23 Pb (n, 2n) Pb 8,65 52,5 h,146(9) 1 116 115 Cd (n, 2n) Cd 9,5 53,46 h,518(18) 11 115 114m In (n, 2n) In 9,6 49,51 d 4,86(96) 12 65 64 Cu (n, 2n) Cu 1,45 12,7 h 3,9(22) 13 59 58 Co (n, 2n) Co 11,5 7,8 d,128(19) 14 112 112 Cd (n, p) Ag 11,5 3,12 h,276(8) 15 9 89 Zr (n, 2n) Zr 12,45 3,27 d,129(8) 16 58 57 Ni (n, 2n) Ni 13,45 1,52 d,174(46) 17 59 57 Co (n, 3n) Co 2,95 27,9 d,176(64) 18 29 26 Bi(n, 4n) Bi 24,95 3,243 d,143(7) 19 29 24 Bi(n, 6n) Bi 45, 11,2 h,762(5) 2 29 22 Bi(n, 8n) Bi 65,1 1,67 h,665(114) 3.3 Experiment na nuklotronu (KVINTA) Poslední experiment, kterého jsem se zúčastnila, proběhl v březnu 213 na sestavě KVINTA (Obr. 8a, v olověném stínění 8b). Sestava obsahuje 512 kg přírodního uranu. Terč se skládá z pěti sekcí dlouhých 114 mm. První sekce směrem k deuteronovému svazku obsahuje 54 uranových tyčí a centrální okno o průměru 8 mm. Uranové tyče mají délku 114 mm a průměr 36 mm. Další sekce obsahují 61 uranových tyčí. Celá sestava funguje jako velký uranový terč. Obr. 8.: a) KVINTA, b) KVINTA v olověném stínění umístění vzorků při ozařování - 31 -
Během experimentu byly prahové detektory zasunuty do olověného stínění (Obr. 8b). Celkem bylo během třech ozařování ozářeno 115 aktivačních detektorů ve tvaru kovových koleček o průměru 6 mm (Bi, Pb, Fe, Cu, Ni, Mg, Al, Cd, Co, Zr, In, Au, Ti, Ta). Na následujících obrázcích je znázorněna příprava vzorků na měření a HPGe detektor v laboratoři JASNAPP2. Ozařování probíhalo s energiemi deuteronů 1,3 GeV, 2 GeV a 4 GeV a trvalo 8, 13 a 12 hodin (Graf 18.). Obr 9.: a) Příprava vzorků na měření, b) HPGe detektor Integrál svazku byl,96(5).113 deuteronů, 4,1(4) 113 deuteronů a 1,861(19) 113 deuteronů pro jednotlivá ozařování (vyhodnoceno M. Suchopárem). 1.E+1 1.6E+1 1. 9.E+9 2. 1.4E+1 Počet částic v pulsu Počet částic v pulsu 8.E+9 7.E+9 6.E+9 5.E+9 4.E+9 3.E+9 1.2E+1 1.E+1 8.E+9 6.E+9 4.E+9 2.E+9 2.E+9 1.E+9.E+.E+ 1 2 3 4 5 1 Čas od začátku ozařování [min] 2 3 4 5 6 7 Čas od začátku ozařování [min] 9.E+9 1. ozařování Ed =1,3 GeV; 5.3.213 od 11:8 do 18:59 3. 8.E+9 Počet částic v pulsu 7.E+9 6.E+9 2. ozařování Ed = 2 GeV; 9.-1.3.213 od 17:35 do 7:6 5.E+9 4.E+9 3.E+9 3. ozařování Ed = 4 GeV; 14.3.213 od 1:36 do 14:3 2.E+9 1.E+9.E+ 1 2 3 4 5 6 7 8 Čas od začátku ozařování [min] Graf 18.: Průběh ozařování deuterony o energii 1,3; 2 a 4 GeV - 32-8