Univerzita Karlova v Praze Matematicko-fyzikální fakulta. spektroskopie. Katedra chemické fyziky a optiky

Podobné dokumenty
PRAKTIKUM III. Oddělení fyzikálních praktik při Kabinetu výuky obecné fyziky MFF UK. Pracoval: Jan Polášek stud. skup. 11 dne

VLNOVÁ OPTIKA. Mgr. Jan Ptáčník - GJVJ - Fyzika - Optika - 3. ročník

Společná laboratoř optiky. Skupina nelineární a kvantové optiky. Představení vypisovaných témat. bakalářských prací. prosinec 2011

Lasery optické rezonátory

7 FYZIKÁLNÍ OPTIKA. Interference Ohyb Polarizace. Co je to ohyb? 27.2 Ohyb

Speciální spektrometrické metody. Zpracování signálu ve spektroskopii

4.2.3 ŠÍŘE FREKVENČNÍHO PÁSMA CHOROVÉHO ELEMENTU A DISTRIBUČNÍ FUNKCE VLNOVÝCH NORMÁL

Spektrální charakterizace mřížkového spektrografu

Charakteristiky laseru vytvářejícího světelné impulsy o délce několika pikosekund

Spektrometrické metody. Reflexní a fotoakustická spektroskopie

Fotoelektronová spektroskopie Instrumentace. Katedra materiálů TU Liberec

FYZIKÁLNÍ PRAKTIKUM FJFI ČVUT V PRAZE. Mikrovlny

Světlo jako elektromagnetické záření

Charakteristiky optického záření

FYZIKÁLNÍ PRAKTIKUM FJFI ČVUT V PRAZE

Optika pro mikroskopii materiálů I

Metody nelineární optiky v Ramanově spektroskopii

Základy Mössbauerovy spektroskopie. Libor Machala

Charakteristiky optoelektronických součástek

magnetizace M(t) potom, co těsně po rychlé změně získal vzorek magnetizaci M 0. T 1, (2)

3. Vlastnosti skla za normální teploty (mechanické, tepelné, optické, chemické, elektrické).

Mikroskop atomárních sil: základní popis instrumentace

OPVK CZ.1.07/2.2.00/

Mikrovlny. K. Kopecká*, J. Vondráček**, T. Pokorný***, O. Skowronek****, O. Jelínek*****

Karel Lemr. web: Karel Lemr Fotonové páry 1 / 26

Rovinná monochromatická vlna v homogenním, neabsorbujícím, jednoosém anizotropním prostředí

Název a číslo materiálu VY_32_INOVACE_ICT_FYZIKA_OPTIKA

Fyzika II, FMMI. 1. Elektrostatické pole

Modulace vlnoplochy. SLM vytváří prostorově modulovaný koherentní optický signál

Balmerova série. F. Grepl 1, M. Benc 2, J. Stuchlý 3 Gymnázium Havlíčkův Brod 1, Gymnázium Mnichovo Hradiště 2, Gymnázium Šumperk 3

Základním praktikum z laserové techniky

Neživá příroda I. Optické vlastnosti minerálů

Úloha 3: Mřížkový spektrometr

Elektronová mikroskopie SEM, TEM, AFM

Optoelektronika. elektro-optické převodníky - LED, laserové diody, LCD. Elektronické součástky pro FAV (KET/ESCA)

Proč elektronový mikroskop?

Akustooptický modulátor s postupnou a stojatou akustickou vlnou

Zdroje optického záření

Polarizace čtvrtvlnovou destičkou

FYZIKA II. Marek Procházka 1. Přednáška

2 Nd:YAG laser buzený laserovou diodou

Metody využívající rentgenové záření. Rentgenografie, RTG prášková difrakce

Optické spektroskopie 1 LS 2014/15

FYZIKÁLNÍ PRAKTIKUM FJFI ČVUT V PRAZE

INVESTICE DO ROZVOJE VZDĚLÁVÁNÍ. Příklady použití tenkých vrstev Jaromír Křepelka

Fluorescence (luminiscence)

Graf I - Závislost magnetické indukce na proudu protékajícím magnetem. naměřené hodnoty kvadratické proložení. B [m T ] I[A]

Mikrovlny. 1 Úvod. 2 Použité vybavení

M I K R O S K O P I E

Modulace a šum signálu

Metody využívající rentgenové záření. Rentgenovo záření. Vznik rentgenova záření. Metody využívající RTG záření

Akustooptický modulátor s postupnou a stojatou akustickou vlnou

Jiří Brus. (Verze ) (neupravená a neúplná)

Úvod do moderní fyziky. lekce 3 stavba a struktura atomu

České vysoké učení technické v Praze Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská OKRUHY. ke státním zkouškám DOKTORSKÉ STUDIUM

- Rayleighův rozptyl turbidimetrie, nefelometrie - Ramanův rozptyl. - fluorescence - fosforescence

Emise vyvolaná působením fotonů nebo částic

MODERNÍ METODY CHEMICKÉ FYZIKY I lasery a jejich použití v chemické fyzice Přednáška 5

Základním praktikum z optiky

Řešení: Nejdříve musíme určit sílu, kterou působí kladka proti směru pohybu padajícího vědra a napíná tak lano. Moment síly otáčení kladky je:

Digitální učební materiál

= , = (1) (2)

1. Ze zadané hustoty krystalu fluoridu lithného určete vzdálenost d hlavních atomových rovin.

Spektrometr pro měření Ramanovy optické aktivity: proč a jak. Optická sestava a využití motorizovaných jednotek.

Femtosekundová laserová laboratoř na MFF UK

FYZIKÁLNÍ PRAKTIKUM FJFI ČVUT V PRAZE

Lom světla na kapce, lom 1., 2. a 3. řádu Lom světla na kapce, jenž je reprezentována kulovou plochou rozhraní, je složitý mechanismus rozptylu dopada

Mikroskopie se vzorkovací sondou. Pavel Matějka

POPIS VYNÁLEZU K AUTORSKÉMU OSVĚDČENÍ. (Bl) (И) ČESKOSLOVENSKA SOCIALISTICKÁ REPUBLIKA ( 1S ) (SI) Int Cl* G 21 G 4/08

Zeemanův jev. 1 Úvod (1)

c) vysvětlení jednotlivých veličin ve vztahu pro okamžitou výchylku, jejich jednotky

Měření šířky zakázaného pásu polovodičů

T. Jungwirth, V. Novák, E. Rozkotová, T. Janda, J. Wunderlich, K. Olejník, D. Butkovičová, J. Zemen, F. Trojánek, P. Malý

Jméno a příjmení. Ročník. Měřeno dne Příprava Opravy Učitel Hodnocení. Charakteristiky optoelektronických součástek

V nejnižším energetickém stavu valenční elektrony úplně obsazují všechny hladiny ve valenčním pásu, nemohou zprostředkovat vedení proudu.

VÝUKOVÝ SOFTWARE PRO ANALÝZU A VIZUALIZACI INTERFERENČNÍCH JEVŮ

DOUTNAVÝ VÝBOJ. Další technologie využívající doutnavý výboj

Vybrané spektroskopické metody

Viková, M. : MIKROSKOPIE II Mikroskopie II M. Viková

Rovinná harmonická elektromagnetická vlna

Struktura a vlastnosti kovů I.

Zadání. Pracovní úkol. Pomůcky

1 Zadání. 2 Úvod. Název a číslo úlohy 9 - Nelineární jevy v ultrarychlé optice. Měření provedli Jan Fait, Marek Vlk Vypracoval

Mikroskopie rastrující sondy

Techniky mikroskopie povrchů

Spektrální charakteristiky

Postupné, rovinné, monochromatické vlny v lineárním izotropním nemagnetickém prostředí

Měření vlnové délky spektrálních čar rtuťové výbojky pomocí optické mřížky

Laboratorní úloha č. 7 Difrakce na mikro-objektech

Fyzika II. Marek Procházka Vlnová optika II

Vznik a šíření elektromagnetických vln

λ hc Optoelektronické součástky Fotorezistor, Laserová dioda

Luminiscence. emise světla látkou, která je způsobená: světlem (fotoluminiscence) fluorescence, fosforescence. chemicky (chemiluminiscence)

VYSOKÉ UČENÍ TECHNICKÉ V BRNĚ FAKULTA ELEKTROTECHNIKY A KOMUNIKAČNÍCH TECHNOLOGIÍ ÚSTAV RADIOELEKTRONIKY. OPTICKÝ SPOJ LR-830/1550 Technický popis

Ultrazvuková defektoskopie. Vypracoval Jan Janský

Jméno a příjmení. Ročník. Měřeno dne. Marek Teuchner Příprava Opravy Učitel Hodnocení. 1 c p. = (ε r

Teorie rentgenové difrakce

2. Zdroje a detektory světla

CHARAKTERIZACE MATERIÁLU POMOCÍ DIFRAKČNÍ METODY DEBYEOVA-SCHERREROVA NA ZPĚTNÝ ODRAZ

Metodický návod: 5. Zvyšování vnějšího napětí na 3 V. Dochází k dalšímu zakřivování hladin a rozšiřování hradlové vrstvy.

Transkript:

Univerzita Karlova v Praze Matematicko-fyzikální fakulta BAKALÁŘSKÁ PRÁCE Jiří Kuchařík Prostorově a časově rozlišená laserová spektroskopie Katedra chemické fyziky a optiky Vedoucí bakalářské práce: Studijní program: Studijní obor: doc. RNDr. Petr Němec, Ph.D. Fyzika obecná fyzika Praha 2013

Rád bych poděkoval vedoucímu této práce doc. RNDr. Petru Němcovi, Ph.D. za poskytnutí odborné literatury, konzultace, cenné připomínky a čas strávený čtením této práce. Dále bych chtěl poděkovat Mgr. Tomáši Jandovi za pomoc při měření a cenné rady ke zpracování výsledků měření a RNDr. Martinu Kozákovi za pomoc při měření.

Prohlašuji, že jsem tuto bakalářskou práci vypracoval(a) samostatně a výhradně s použitím citovaných pramenů, literatury a dalších odborných zdrojů. Beru na vědomí, že se na moji práci vztahují práva a povinnosti vyplývající ze zákona č. 121/2000 Sb., autorského zákona v platném znění, zejména skutečnost, že Univerzita Karlova v Praze má právo na uzavření licenční smlouvy o užití této práce jako školního díla podle 60 odst. 1 autorského zákona. V... dne... Podpis autora

Název práce: Prostorově a časově rozlišená laserová spektroskopie Autor: Jiří Kuchařík Katedra: Katedra chemické fyziky a optiky Vedoucí bakalářské práce: doc. RNDr. Petr Němec, Ph.D., Katedra chemické fyziky a optiky Abstrakt: Rychlost je jednou z nejdůležitějších charakteristik většiny elektronických a optoelektronických součástek. Ultrarychlá laserová spektroskopie tedy představuje velmi efektivní nástroj ke studiu materiálů vhodných k jejich výrobě. Pro získání podrobnější informace je však také nutné dosažení vysokého prostorového rozlišení. V této bakalářské práci se zabýváme několika experimentálními přístupy, které umožňují dosažení vysokého prostorového rozlišení v časově rozlišených experimentech. Konkrétně popisujeme experimentální uspořádání využívající mikroskopických objektivů a také zmiňujeme využití metody přechodné mřížky. Dále uvádíme výsledky našeho měření časové délky ultrakrátkých laserových pulzů generovaných pulzním laserem Mai Tai HP a jejich prodloužení průchodem mikroskopickými objektivy. Klíčová slova: prostorové rozlišení, ultrarychlá laserové spektroskopie, metoda přechodné mřížky, GRENOUILLE, disperze grupových rychlostí Title: Spatially- and time-resolved laser spectroscopy Author: Jiří Kuchařík Department: Department of Chemical Physics and Optics Supervisor: doc. RNDr. Petr Němec, Ph.D., Department of Chemical Physics and Optics Abstract: Speed is one of the most important characteristics of the majority of electronic and optoelectronic components. Ultrafast laser spectroscopy is therefore a very effective tool for studying the properties of materials suitable for their production. However, for more detailed information it is also necessary to achieve a high spatial resolution. In this bachelor thesis we deal with several experimental approaches which allow us to achieve a high spatial resolution in time-resolved experiments. In particular, we describe experimental setups using microscope objectives and we also mention the use of transient grating technique. Furthermore, we present the results of our measurement of a time length of ultrashort laser pulses which are generated by the pulse laser Mai Tai HP and their expansion due to propagation through microscope objectives. Keywords: spatial resolution, ultrafast laser spectroscopy, transient grating technique, GRENOUILLE, group velocity dispersion

Obsah Úvod 2 1 Experimentální metody prostorově a časově rozlišené laserové spektroskopie 4 1.1 Uspořádání využívající posuvu vzorku............... 4 1.2 Uspořádání využívající posuvu svazků................ 7 1.2.1 Uspořádání využívající fokusace laserových svazků ze dvou stran.............................. 7 1.2.2 Uspořádání využívající fokusace laserových svazků z jedné strany............................. 12 1.3 Uspořádání využívající přechodné mřížky.............. 21 2 Měření vlastností ultrakrátkých laserových pulzů 25 2.1 Experimentální uspořádání...................... 25 2.2 Výsledky měření........................... 26 Závěr 31 Seznam použité literatury 32 Seznam tabulek 33 Seznam použitých zkratek 34 1

Úvod Neustálý rozvoj laserových technologií vede ke zdokonalování metod, které umožňují zobrazování rychlých dynamických dějů v mikroskopických strukturách. Hlavní podnět k rozvoji metod ultrarychlé optické mikroskopie představuje především studium vlastností magnetických struktur [1]. Obzvláště efektivní je pak jejich využití v případě feromagnetických látek vykazujících magnetooptickou aktivitu. Prostorově a časově rozlišené zkoumání dynamických dějů v těchto materiálech, jejichž charakteristické relaxační časy a periody oscilací se nacházejí v pikosekundové časové oblasti a jejichž šířky doménových stěn a vlnové délky spinových vln se pohybují v řádech nanometrů, však představuje obtížný úkol pro každou mikroskopickou metodu [1]. Z aplikačního hlediska jsou pak tyto materiály perspektivní pro další rozvoj výpočetní techniky (např. zařízení se zvýšenou hustotou zápisu dat, pamět typu MRAM, spintronika apod.). Není tedy překvapivé, že se vyvinula celá řada experimentálních technik, které zkoumají vlastnosti těchto materiálů prostřednictvím jejich prostorově rozlišeného zobrazování. Tyto metody můžeme rozdělit do dvou skupin a to na metody zobrazující pole a metody zobrazující magnetizaci [2]. První skupinu reprezentuje zejména mikroskopie magnetické síly (MFM - magnetic force microscope), při níž se výsledný obraz získává na základě interakce mezi ferromagnetickým hrotem mikroskopu a polem vzorku. Přitom lze dosáhnout prostorového rozlišení lepšího než 10 nm [2]. Podstatně větší počet experimentálních technik však zahrnují metody zobrazující přímo uspořádání magnetizace ve vzorku. Sem mimo jiné patří i výše zmíněné optické metody založené na Kerrově, resp. Faradayově jevu. S využitím optických objektivů s vysokou numerickou aperturou se podařilo dosáhnout prostorového rozlišení blízkého 100 nm [2]. Mnohem lepší rozlišení lze však získat, využijí-li se prostředky rentgenové spektroskopie [2]. Jako příklad takové techniky můžeme uvést fotoemisní elektronovou mikroskopii (PEEM - photoemission electron microscopy), v jejímž rámci se prostřednictvím elektronové optiky znázorňují fotoemitované elektrony [2]. Další třídu pak představují metody elektronové mikroskopie, kdy dochází k interakci mezi dopadajícím paprskem elektronů a ferromagnetickým materiálem. Stěžejní roli zde pak hraje tzv. řádkovací elektronová mikroskopie s polarizační analýzou (SEMPA - scanning electron microscopy with polarization analysis), při níž je přes povrch vzorku posouván fokusovaný paprsek vysokoenergetických primárních elektronů a výsledný obraz se pak získá detekováním emitovaných sekundárních elektronů, k čemuž se využívá analyzátor spinové polarizace [2]. Tato metoda poskytuje několik jedinečných výhod, umožňuje totiž přímo určit vektorový profil magnetizace, je citlivá pouze na několik nejsvrchnějších atomových vrstev a na škálách, které odpovídají 1000 atomům železa [2]. Příbuznou technikou je pak tzv. SPLEEM, která využívá nízkoenergetické elektrony [2]. Dále též existují metody, které umožňují získání informací o magnetických jevech na atomární úrovni. Patří sem např. spinově polarizovaný řádkovací tunelový mikroskop (SP-STM - spin-polarized scanning electron microscope), jenž zobrazuje na základě spinově závislé pravděpodobnosti protunelování elektronu mezi magnetickým vzorkem a hrotem mikroskopu, který slouží jako zdroj spinově 2

polarizovaných elektronů [2]. Další možnost pak představuje balistická elektronová magnetická mikroskopie (BEMM - ballistic electron magnetic microscopy, při které se hrot řádkovacího tunelového mikroskopu použije k lokální injekci proudu do tenkých ferromagnetických filmů, jež jsou vzájemně odděleny tenkou vrstvou neferromagnetického kovu [2]. Magnetický kontrast pak vzniká díky spinově závislému rozptylu elektronů procházejících ferromagnetickými filmy [2]. Důležitou roli však hraje také znázorňování dynamických dějů v magnetických materiálech, a to na všech časových škálách. Zejména pak rychlá časová oblast je důležitá kvůli potenciálnímu využití těchto látek ve výpočetní technice. Při jejím studiu hlavní roli hrají optické metody, které díky pulzním laserům umožňují zkoumání těchto dějů na femtosekundových škálách. Tyto metody bývají nejčastěji založeny na běžně používané dvojpulzní metodě excitace a sondování. Při ní je původní laserový pulz rozdělen na silný excitační pulz a slabý sondovací pulz. Vlastnosti excitačního pulzu se obvykle volí tak, aby ve vzorku vyvolal reálné excitace. Detektorem se následně měří intenzita časově zpožděného sondovacího pulzu. Tuto metodu je též možné efektivně modifikovat pro polarizačně citlivá měření. V tomto případě se dráhy obou svazků doplní o vhodné polarizační prvky tak, aby bylo dosaženo požadované polarizace. Vhodným způsobem se posléze detekují změny polarizačního stavu sondovacího pulzu. Z výše uvedeného tedy můžeme nahlédnout, že velmi efektivní by pro studium magnetických materiálů bylo skloubení prostorově a časově rozlišených přístupů. V rámci této bakalářské práce se zaměříme na takovéto metody spadající do oblasti ultrarychlé laserové spektroskopie. V první, rešeršní části pojednáme o možných experimentálních realizacích prostorově rozlišené metody excitace a sondování. Ve druhé části poté popíšeme a shrneme výsledky jednoho z úvodních experimentů směřujících k tomuto cíli v Laboratoři optospintroniky na Katedře chemické fyziky a optiky MFF UK. 3

1. Experimentální metody prostorově a časově rozlišené laserové spektroskopie Prostorově rozlišená metoda excitace a sondování se v současné experimentální praxi realizuje zejména ve třech možných uspořádáních. Pro všechny je charakteristické využití mikroskopických objektivů, které jednotlivé laserové svazky fokusují na povrch vzorku do stopy o řádové velikosti několika mikrometrů. První z nich k dosažení prostorového rozlišení dále využívá posuvu vzorku pomocí piezoelektrických převodníků [3]. Další dvě za tímto účelem využívají posuvu jednotlivých laserových pulzů, což může být realizováno např. zařazením otáčivého zrcadla. Uspořádání se od sebe mohou lišit také svojí geometrií. V jednom případě dopadají laserové pulzy na vzorek z opačných stran [4], ve druhém případě ze stejné strany [6]. Použití silných mikroskopických objektivů však přináší problém v podobě ztráty časového rozlišení v důsledku disperze grupových rychlostí. Proto je vždy v daném uspořádání nezbytné dosažení určitého kompromisu. V následujících podkapitolách se zaměříme na možné experimentální realizace v předchozím odstavci uvedených prostorově a časově rozlišených metod. Pro ilustraci uvedeme některé dosažené výsledky a pokusíme se nastínit možnosti dalších aplikací. 1.1 Uspořádání využívající posuvu vzorku Nejdříve se zaměříme na metodu využívající posuvu vzorku. Příklad experimentálního uspořádání, používaného ke studiu ultrarychlé dynamiky magnetizace, schematicky znázorňuje obr. 1.1 [3]. Fyzikální podstata uváděného uspořádání spočívá v magnetooptickém Kerrově jevu. Jako zdroj laserových pulzů o energii 80 nj s časovou délkou trvání 55 fs a vlnovou délkou 780 nm se zde využívá titansafírový laser s opakovací frekvencí 11 MHz. Generované pulzy následně vstupují do nelineárního krystalu β-bab 2 O 4, čímž následně dochází ke generaci druhé harmonické. Vzorek je pak excitován pulzem o původní vlnové délce, zatímco pulzy o vlnové délce 390 nm se využijí k jeho sondování. K nastavení vzájemného časového zpoždění t obou pulzů pak slouží zpožd ovací dráha s celkovým rozsahem 1,2 m a rozlišením 50 nm. Oba pulzy se následně kolineárně fokusují na vzorek prostřednictvím mikroskopického objektivu. Vzorek je umístěn na podstavci ovládaném piezoelektrickými převodníky, které umožňují změnu polohy vzorku ve všech třech osách s celkovým délkovým rozsahem 320 µm a rozlišením 1 nm. Časové rozlišení tohoto uspořádání určuje časová délka použitých sondovacích pulzů. Ty zde však procházejí množstvím optických prvků, což má, zejména v případě mikroskopického objektivu, za následek zvýšení časové délky pulzu v důsledku disperze grupových rychlostí. Pro potlačení tohoto jevu jsou zde využity kombinace prvků, které vyvolávají negativní disperzi grupových rychlostí. V případě excitačního pulzu se jedná o dvojici zrcadel s chirpem, v případě sondovacího pulzu o dvojici optických hranolů. 4

Obr. 1.1: Schematické uspořádání femtosekundového laserového skenovacího Kerrova mikroskopu, který k dosažení prostorového rozlišení využívá posuvu vzorku pomocí piezoelektrických převodníků. [3] Změny polarizačního stavu sondovacího pulzu jsou detekovány pomocí techniky dvojité modulace [3]. Sondovací pulz je nejdříve p-polarizován pomocí Glanova hranolu. Po odrazu od vzorku je jeho polarizace modulována na frekvenci 50 khz pomocí fotoelastického modulátoru (PEM - photoelastic modulator). Takto modifikovaný pulz následně prochází Rochonovým hranolem a posléze je detekován GaP fotodiodou. Výstupní napětí detektoru se skládá ze tří signálů o různých frekvencích, kterými jsou stejnosměrné napětí úměrné reflektivitě vzorku, první harmonický signál na modulační frekvenci úměrný Kerrově elipticitě ϵ K a druhý harmonický signál na dvojnásobku modulační frekvence úměrný Kerrově rotaci θ K. Na příslušných frekvencích poté lock-in zesilovač extrahuje signály odpovídající Kerrově elipticitě a Kerrově rotaci. Změny těchto signálů, vyvolané absorpcí excitačního pulzu, následně umožňují popsat průběh dynamických dějů ve vzorku. Kvůli výraznému zlepšení poměru signálu a šumu je v dráze excitačního pulzu umístěn optický přerušovač pracující na frekvenci 80 Hz [3]. Na ní posléze 5

další lock-in zesilovač, připojený na výstup prvního, extrahuje příslušné změny ϵ K a θ K. Této techniky lze využít i při časově rozlišených měření reflektivity, v tomto případě se místo fotoelastického modulátoru použije další přerušovač (chopper 2 na obr. 1.1), který přerušuje sondovací svazek na frekvenci 2 khz. Obr. 1.2: (a) Dynamika změny Kerrovy rotace θ K multivrstvy Fe/Gd při demagnetizačním procesu. V závislosti, proložené konvolucí Gaussovského profilu laserového svazku a exponenciální funkce, je vyznačen pokles relativní velikosti signálu z 90% na 10% během 230 fs. (b) Jednorozměrná prostorová závislost změny Kerrovy rotace θ K v okolí ostré hrany strukturované multivrstvy Co/Pt. K poklesu relativní velikosti signálu z 90% na 10% dochází na vzdálenosti 230 nm. (c) Dvojrozměrná závislost změny Kerrovy rotace θ K tečky Co/Pt o průměru 200 nm získaná při časovém zpoždění, které odpovídá maximální demagnetizaci. [3] Důležitými parametry, charakterizujícími tato uspořádání, jsou dosažené časové a prostorové rozlišení. Pro jejich určení se v případě popisovaného skenovacího Kerrova mikroskopu uskutečnila testovací měření, jež byla provedena v geometrii odpovídající polárnímu magnetooptickému Kerrovu jevu. Časové rozlišení bylo odhadnuto na základě měření ultrarychlého demagnetizačního procesu v multivsrtvě Fe/Gd nanesené na křemíkovém substrátu a pokryté 2 nm hliníkovou vrstvou kvůli ochraně před oxidací, přičemž tloušt ky vrstev Fe a Gd byly zvoleny tak, aby umožnily optotermickou excitaci precese spinu [3]. Následně byla proměřena časová závislost změny Kerrovy rotace θ K. Zahrnutím výše zmíněných prvků do optických drah obou pulzů se podařilo značně omezit vliv disperze grupových rychlostí, čímž byl na základě naměřené závislosti demagnetizační čas určen jako 230 fs, jak můžeme vidět na obr. 1.2(a) [3]. Je zajímavé si všimnout, že tato hodnota představuje horní mez pro časové rozlišení. Za předpokladu, že použitý vzorek reaguje na excitační pulz do 150 fs, je dosažené časové rozlišení menší, než 200 fs. Další možnost, jak zlepšit dosažené časové rozlišení, spočívá ve využití reflexního objektivu, který by umožnil další omezení vlivu disperze grupových rychlostí [3]. 6

Obr. 1.3: Prostoročasově znázorněný demagnetizační proces v eliptické multivrstevnaté Co/Pt tečce s hlavní polosou délky 2 µm a vedlejší polosou délky 1 µm. [3] Při určení prostorového rozlišení se jako vzorek použila strukturovaná multivrstva Co/Pt pokrytá krycí platinovou vrstvou tloušt ky 1 nm připravená tak, aby vykazovala silnou příčnou magnetickou anizotropii. Následně byla v jednom směru v okolí ostré hrany strukturovaného vzorku proměřena prostorová závislost změny Kerrovy rotace θ K (viz obr. 1.2(b)), přičemž zvolené časové zpoždění mezi oběma pulzy odpovídalo největší demagnetizaci ve vzorku. Nafitování získané závislosti konvolucí Gaussovského profilu svazku a Heavysideovy funkce odpovídající topografickému profilu hrany posléze odhalilo dosažené prostorové rozlišení 210 nm v plné šířce poloviny maxima Gaussovského profilu [3]. Obr. 1.2(c) pak demonstruje tuto závislost proměřenou ve dvou směrech pro případ Co/Pt tečky o průměru 200 nm. Kombinování prostorově a časově rozlišených měření umožňuje stanovit dynamický průběh uvažovaných prostorových závislostí. Takový prostoročasový průběh demagnetizačního procesu v mikroskopické Co/Pt tečce je znázorněn na obr. 1.3. Dosažené prostorové rozlišení by však mohlo být dále zlepšeno použitím imerzního objektivu s vysokou numerickou aperturou 1,4 [3]. 1.2 Uspořádání využívající posuvu svazků 1.2.1 Uspořádání využívající fokusace laserových svazků ze dvou stran Dále se budeme zabývat metodami, které vysokého prostorového rozlišení dosahují změnami ve směrech šíření laserových pulzů a jejich následnou fokusaci prostřednictvím mikroskopických objektivů. V této kapitole se zaměříme na situaci, kdy jednotlivé pulzy dopadají na vzorek z opačných stran, zatímco v kapitole následující na experimentální aparatury využívající dopadu ze stejné strany. Typický příklad uspořádání využívajícího fokusace ze dvou stran, jež bylo ve [4] použito ke studiu ambipolární difúze fotoexcitovaných nosičů náboje v objemovém polovodiči GaAs, schematicky znázorňuje obr. 1.4. Odtud vidíme, že tato konfigurace odpovídá transmisní geometrii. Jako zdroj ultrakrátkých laserových pulzů s vlnovou délkou 800 nm a délkou trvání 100 fs zde posloužil titan-safírový laser s opakovací frekvencí 80 MHz. Vygenerované pulzy byly následně rozděleny děličem svazku. Intenzivnější z takto vzniklých pulzů byl nejprve přiveden do optického parametrického oscilátoru (OPO - optical parametric oscillator), z něhož 7

Obr. 1.4: Schéma experimentálního uspořádání použitého ke studiu ambipolární difúze fotoexcitovaných nositelů náboje, které využívá fokusování laserových pulzů z opačných stran. [4] následně vystupoval pulz s vlnovou délkou 1500 nm. Z něj se posléze pomocí generace druhé harmonické v nelineárním krystalu β-bab 2 O 4 (BBO v obr. 1.4) získal excitační pulz s vlnovou délkou 750 nm a délkou trvání 100 fs. Ten se pak mikroskopickým objektivem fokusoval na vzorek do stopy o velikosti 1,6 µm (plné šířky v polovině maxima - FWHM). Druhý, méně intenzivní pulz získaný děličem svazku se následně použil k sondování excitovaného vzorku. Po průchodu zpožd ovací drahou byl taktéž fokusován objektivem na vzorek, avšak z opačné strany, než pulz excitační. Velikost stopy pulzu v tomto případě činila 1,2 µm (FWHM). Ilustrujme si experimentální možnosti popisovaného uspořádání na základě některých dosažených výsledků při studiu ambipolární difúze fotoexcitovaných nosičů náboje ve 400 nm vrstvě GaAs uložené na skleněném substrátu [4]. Prostorový a časový průběh koncentrace nositelů náboje byl stanoven měřením normované diferenční transmise T/T 0 = [T N T 0 ]/T 0, kde T 0 značí transmisi neexcitovaného vzorku změřenou sondovacím pulzem a T N transmisi vzorku po excitaci. Koncentrace nosičů je pak již přímo úměrná měřené veličině T/T 0 [4]. Obr. 1.5 uvádí prostorové průběhy normované diferenční transmise pro různá časová zpoždění mezi excitačním a sondovacím pulzem. Za časový počátek byl zvolen okamžik, kdy se v čase nejvíce překrývají oba pulzy, počátek soustavy souřadnic x,y byl definován jako bod, kde se překrývají středy stop obou pulzů. Obr. 1.5: Prostorové průběhy normované diferenční transmise naměřené s časovým zpožděním 0, 10, 20 a 30 ps. Teplota vzorku při měření: 10 K. [4] 8

Obr. 1.6: (a) Závislost normované diferenční transmise podél osy x jako funkce zpoždění sondovacího pulzu. (b) Prostorové profily z (a) pro několik časových zpoždění. (c) Závislost kvadrátu plné šířky v polovině maxima na časovém zpoždění. Tyto hodnoty byly získány fitováním Gaussovských profilů (plné čáry v (b)). Plná čára představuje lineární fit. [4] Můžeme si všimnout, že pro nulové zpoždění odpovídá naměřený Gaussovský profil stopám obou pulzů. V pozdějších časech zůstává naměřený profil stále Gaussovský, nicméně vlivem difúze dochází k jeho rozplývání, což souhlasí s teoretickým modelem [4]. Dále vidíme, že vzorek nevykazuje difúzní anizotropii. Pro další kvantitativní studium difúze ve zkoumaném vzorku bylo provedeno měření normované diferenční transmise podél x-ové osy pro různá časová zpoždění. Získaný prostoročasový profil uvádí obr. 1.6(a). Pro některá časová zpoždění je Gaussovský profil naměřených závislostí demonstrován na obr. 1.6(b). Graf na obr. 1.6(c) následně znázorňuje závislost kvadrátu plné šířky v polovině maxima naměřených Gaussovských profilů na časovém zpoždění sondovacího pulzu. Odtud autoři experimentu pomocí lineárního fitu určili velikost koeficientu ambipolární difúze jako 170 cm 2 s 1 [4]. Všechna tato měření byla provedena při teplotě vzorku 10 K. Podobné experimentální uspořádání použil Ogasawara a kol. ke studiu ultrarychlého fotoindukovaného převrácení magnetizace ve vzorku TbFeCo filmu [5]. Schematicky tuto použitou konfiguraci znázorňuje obr. 1.7. Oproti předchozímu případu (viz obr. 1.4) si můžeme všimnout několika odlišností. Zatímco ve dříve uváděném uspořádání se měřilo v transmisní geometrii, zde byla implementována reflexní geometrie. Další rozdíl zde spočívá v umístění polarizačních prvků do optické dráhy sondovacího pulzu, což umožnilo efektivní studium změn jeho polarizace. Fyzikální opodstatnění spočívá ve skutečnosti, že studovaný vzorek vykazoval magnetooptický polární Kerrův jev [5]. Jako světelný zdroj zde posloužil titan-safírový laser pracující v režimu synchronizace módů s opakovací frekvencí 1 khz, přičemž časová délka generovaných pulzů činila 130 fs. Excitační pulz s vlnovou délkou 800 nm byl následně foku- 9

Obr. 1.7: Schéma experimentálního uspořádání pro časově rozlišenou magnetooptickou Kerrovu mikroskopii. P1, P2: polarizátory. HWP: půlvlnná fázová destička. QWP1, QWP2: čtvrtvlnné destičky. VL: rozvibrovaná čočka. F: spektrální filtr. LD: laserová dioda. Vložený obrázek: Schematické znázornění časového průběhu experimentu. Magnetizace byla inicializována ohříváním vzorku osvětlením laserovou diodou za přítomnosti magnetického pole před každým dopadem excitačního pulzu. [5] sován objektivovou čočkou 50x s numerickou aperturou 0,45 na povrch vzorku do stopy o velikosti 1,3 µm plné šířky v polovině maxima [5]. Sondovací pulz o vlnové délce 400 nm se získal pomocí generace druhé harmonické z původního pulzu. Pro potlačení zhoršení kvality detekovaného signálu v důsledku interference koherentního sondovacího pulzu byla jedna z čoček (označená VL v obr. 1.7) rozvibrována kolmo na směr šíření pulzu pomocí zvukového reproduktoru. Kdyby se k tomuto účelu použil obyčejný rotační či multimodový vláknový optický difuzor, došlo by ke zhoršení přesnosti měření v důsledku prodloužení délky trvání sondovacích pulzů a snížení jejich intenzity [5]. Na vzorek se tento pulz fokusoval mikroskopickým imerzním objektivem 100x s vysokou numerickou aperturou 1,3. S ohledem na skutečnost, že zkoumaný vzorek při vlnové délce 400 nm vykazuje spíše Kerrovu elipticitu než Kerrovu rotaci, byly do optické dráhy sondovacího pulzu umístěny dvě čtvrtvlnné destičky (viz obr. 1.7). Samotná fokusace pulzů a taktéž poloha vzorku byly aktivně ovládány prostřednictvím piezoelektrických převodníků. Popisované uspořádání posloužilo ke studiu optického převrácení magnetizace využívajícího dipól-dipólové interakce a/nebo výměnné interakce s přilehlými magnetickými doménami [5]. Jinak řečeno, dojde-li dopadem excitačního pulzu ke zničení části magnetizace v doméně, ostatní domény začnou generovat magnetické pole za účelem nahrazení této domény. Před každým měřením tedy bylo nezbytně nutné obnovení původního stavu magnetizace ve vzorku. K tomuto účelu se zde použila laserová pulzní dioda generující pulzy o energii 0,5 µj s průměrem stopy 3,8 µm, která ozařovala vzorek, na nějž bylo přiloženo vnější magnetické pole o velikosti 170 Oe. V popsaném experimentálním uspořádání bylo dosaženo časového rozlišení 200 fs a prostorového rozlišení 200 nm. Uved me si nyní některé výsledky dosažené při těchto měřeních za pokojové teploty na vzorku amorfního TbFeCo [5]. Tato slitina je ferrimagnetikem typu N, 10

Obr. 1.8: (a) Časový průběh převrácení magnetizace vyvolané absorpcí femtosekundového laserového pulzu. Na vzorek bylo přiloženo vnější magnetické pole 170 Oe opačné orientace vůči původní magnetizaci ve vzorku. Obr. vložený vpravo dole: prostorový profil stopy excitačního pulzu. (b) Časové závislosti naměřené pro body A: R < 250 nm, B: R 350 nm, C: R 600 nm, kde R označuje vzdálenost bodu měření od středu stopy excitačního pulzu. (c) Schematické znázornění dynamiky magnetizace. [5] v níž podmřížkové magnetizace vzácných zemin a přechodných kovů míří proti sobě a při tzv. kompenzační teplotě se navzájem vyruší. V uvažovaném případě se zkoumal tenký film ze slitiny o složení Tb 0,45 Fe 0,46 Co 0,09 tloušt ky 35 nm, pokrytý 5 nm krycí vrstvou AlN, nanesený na skleněném substrátu, jehož snadná osa magnetizace byla kolmá k povrchu substrátu a jeho kompenzační teplota se pohybovala okolo hodnoty 300 K, Curieova pak okolo 450 K. Prostoro-časový průběh fotoindukovaného převrácení magnetizace znázorňuje obr. 1.8(a). Na vzorek se při samotném měření přiložilo vnější magnetické pole 170 Oe opačné orientace vůči původní magnetizaci ve vzorku. Pro popisné účely je zde časový počátek zvolen v okolí bodu nárůstu signálu. Vidíme, že k fotoindukované demagnetizaci dochází během 1 ps po excitaci vzorku, během následujících 100 ps potom nepozorujeme žádnou výraznou změnu. Následně dochází k reverzi magnetizace v oblasti o poloměru 500 nm, kde je intenzita excitačního pulzu největší [5]. Na obr. 1.8(b) jsou pak znázorněny časové průběhy pro tři různé body: A označuje bod v okolí středu stopy excitačního pulzu (R < 250 nm), B bod z hranice revertované oblasti (R 350 nm) a C bod mimo revertovanou oblast (R 600 nm), kde R značí vzdálenost bodu měření od středu stopy excitačního 11

Obr. 1.9: Průběh změn ve struktuře magnetické domény po ozáření hranice domény bez přiloženého vnějšího pole. Z původně kruhové domény s opačnou magnetizací dochází vlivem dipól-dipólové interakce během 10 ns k odštěpení menších magnetických domén. [5] pulzu. Vidíme, že během prvních 200 ps v bodě C dochází k částečnému obnovení magnetizace, zatímco v bodě B pozorujeme reverzi magnetizace s časovou konstantou 2 ns. To indikuje, že po částečném obnovení magnetizace dochází k její rotaci. Rozdíl mezi křivkami v bodech A a B vzniká v důsledku působení efektivního pole vyvolaného dipól-dipólovou interakcí s přilehlými magnetickými doménami, která po absorpci excitačního pulzu způsobí u okrajů revertované oblasti vznik magnetického pole antiparalelního vzhledem k původní orientaci magnetizace. Tento proces schematicky znázorňuje obr. 1.8(c). Dosažené vysoké prostorové rozlišení umožňuje znázornit vliv dipól-dipólové interakce na příkladu dynamiky magnetizace na hranici domény. Probíhající změny ve struktuře domény po osvětlení excitačním pulzem bez přiloženého vnějšího magnetického pole znázorňuje obr. 1.9. Efektivní pole generované každou doménou prostřednictvím dipól-dipólové interakce má opačnou orientaci, což vede během 10 ns po ozáření vede ke vzniku malých magnetických domén s rozdílnou magnetizací. 1.2.2 Uspořádání využívající fokusace laserových svazků z jedné strany V tomto oddíle se budeme zabývat druhou z metod, které pro dosažení vysokého prostorového rozlišení využívají změnu směru šíření laserových pulzů a jejich následnou fokusaci mikroskopickými objektivy. Oproti předchozí kapitole se tedy zaměříme na schémata, kde excitační a sondovací pulz dopadají na vzorek z téže strany. Z principiálního hlediska typický příklad takového experimentálního uspořádání schematicky znázorňuje obr. 1.10. Konkrétně tato konfigurace byla ve [6] použita ke studiu anizotropního šíření spinu v polovodičových kvantových jámách ZnSe/BeTe [6]. Jako zdroj ultrakrátkých pulzů zde posloužil titan-safírový laser s opakovací frekvencí 76 MHz, jenž generoval pulzy délky 130 fs. Generované pulzy se následně děličem svazku rozdělily na pulzy excitační a sondovací, jejichž vzájemné časové zpoždění se měnilo pomocí optické zpožd ovací dráhy. Oba pulzy byly pro účely experimentu vyladěny pomocí různých spektrálních filtrů: excitační pulz na energii 2,750 ev, sondovací na 2,740 ev a jejich spektrální šířka na 3 mev, 12

Obr. 1.10: Schematické uspořádání pro skenovací mikroskopii při měřeních využívajících fotoindukovaného kruhového dichroismu. BS: dělič svazku, PEM: fotoelastický modulátor, GT: Glan-Thompsonův polarizátor, QWP: čtvrtvlnná destička. [6] čímž se zamezilo vzájemnému překryvu jejich spekter [6]. Oba pulzy byly následně rozšířeny tak, aby dosahovaly 5 mm v průměru, a po průchodu příslušnými drahami fokusovány na povrch vzorku do stopy o průměru 3 µm pomocí asférické optické čočky s ohniskovou vzdáleností 10 mm. Vzorek se během měření nacházel uprostřed mezi dvojicí neodymových magnetů, jejichž pole o velikosti 0,2 T bylo orientováno rovnoběžně s povrchem vzorku (tzv. Voigtova konfigurace). Základním optickým jevem, který toto uspořádání využívá, je fotoindukovaný kruhový dichroismus (PCD - photoinduced circular dichroism). Z tohoto důvodu se do optických drah obou pulzů umístily vhodné polarizační prvky. Bod dopadu sondovacího pulzu, jenž byl po průchodu Glan-Thompsonovým polarizátorem a čtvrtvlnnou destičkou pravotočivě kruhově polarizován, zůstal během měření v uvažovaném uspořádání stejný. Bod dopadu excitačního pulzu se během měření měnil otáčením pohyblivého zrcadla. Tento pulz byl taktéž kruhově polarizován, jeho točivost se poté modulovala na 50 khz fotoelastickým modulátorem [6]. Ke změření PCD signálu jako změny intenzity odraženého sondovacího pulzu posloužil lock-in detektor. Před detekcí však světlo ještě procházelo monochromátorem, který odfiltrovával nežádoucí odražené světlo z excitačního pulzu. Pro ilustraci si nyní uved me některé výsledky dosažené v [6], kde studovaný vzorek představovalo 12 period struktur asymetricky tvořených několika polovodičovými kvantovými jámami ZnSe a BeTe. Časové průběhy PCD signálů naměřených pro různé polohy stopy excitačního pulzu znázorňuje obr. 1.11(a). Poloha stopy sondovacího pulzu na povrchu vzorku byla během tohoto měření pevně fixována. Naměřené závislosti jsou normovány vzhledem k prvnímu maximu, který se objevuje okolo zpoždění 0,05 ns. Tlumené oscilující průběhy lze přisoudit precesi spinu fotoindukovaných elektronů podél přiloženého magnetického pole (osa y v uvažovaných souřadnicích, rovnoběžná s osou [1 10]) a jeho rozfázování [6]. Dále si všimněme, že se profily naměřené pro různé polohy stopy excitačního pulzu zřetelně odlišují. Proto byly k dalšímu studiu této anizotropie byly pořízeny dvourozměrné prostorové profily měřeného PCD signálu pro různá časová zpoždě- 13

Obr. 1.11: Časové průběhy PCD signálů polovodičových kvantových jam ZnSe/BeTe při různých polohách stopy excitačního pulzu. Souřadnice (x,y) označují polohu stopy excitačního pulzu v souřadném systému, v jehož počátku se nachází stopa sondovacího pulzu a jehož osa y je orientována podél přiloženého magnetického pole. (b)(c) Dvourozměrné prostorové profily PCD signálu v oblasti o rozměrech 6,9 x 7,8 µm získané pro časová zpoždění 0,05 ns (b) a 0,75 ns (c). Šipka B označuje orientaci přiloženého magnetického pole. Měření byla provedena při pokojové teplotě. [6] ní. Pořízené prostorové profily znázorňuje obr. 1.11(b) a (c). Počátek zvolených souřadnic zde opět odpovídá pevné poloze stopy sondovacího pulzu. Vidíme, že pro zpoždění 0,05 ns se maximální hodnota PCD signálu nachází ve zvoleném počátku a poté izotropně klesá se vzrůstající vzdáleností mezi stopami obou pulzů. Pro zpoždění 0,75 ns však pozorujeme zřetelnou anizotropii ve spinové propagaci podél x-ové osy, tj. ve směru příčném na přiložené magnetické pole [6]. Obr. 1.12: Plné a tečkované křivky znázorňují pozorované prostorové rozdělení nosičů náboje pro zpoždění 0,05 ns a 12,9 ns. Šedá křivka znázorňuje profil spinové polarizace pro zpoždění 0,05 ns, šedá oblast pak profil stopy pulzu. [6] Při popisovaných experimentech provedených v uspořádání na obr. 1.10 byla též proměřena dynamika fotogenerovaných nosičů náboje ve zkoumané struktuře. Pro účely jejího pozorování se fotoelastický modulátor (PEM) nahradil optickým přerušovačem, který moduloval intenzitu excitačního pulzu na frekvenci 370 Hz [6]. Naměřená prostorová rozdělení jsou pro časová zpoždění 0,05 ns, resp. 12,9 ns, 14

znázorněna na obr. 1.12 plnou, resp. tečkovanou čarou. Změna detekované intenzity signálu se přisuzuje různým lokálním elektronovým populacím, nebot díry generované v ZnSe vrstvách se během několika pikosekund přenesou do vrstev BeTe [6]. Rozdíl mezi plnou a tečkovanou čarou je pak způsoben difúzí elektronů a snížením jejich počtu v důsledku rekombinace s dírami v BeTe vrstvách. Obr. 1.12 taktéž znázorňuje prostorový profil laserové stopy, jejíž zjištěná FWHM činí 3 µm. Podobně jako v případě fokusování ze dvou stran i zde lze realizovat měření, jež nejsou polarizačně citlivá. Příklad takového realizovaného uspořádání, jež bylo navrženo ke studiu vlastností topologického izolátoru Bi 2 Se 3 [7], schematicky znázorňuje obr. 1.13. Odtud vidíme, že experimenty se zde realizovaly v reflexní geometrii. Jako zdroj pulzů s vlnovou délkou 800 nm se zde použil titan-safírový laser s opakovací frekvencí 80 MHz. Z původního pulzu se s využitím děliče svazku dále připravila dvojice pulzů. Intenzivnější z nich byl poté s využitím optického parametrického oscilátoru (OPO) a generace druhé harmonické v krystalu β- BaB 2 O 4 (BBO) použit k přípravě excitačního pulzu o vlnové délce 740 nm. Ten se pak skrze mikroskopický objektiv o vysoké numerické apertuře fokusoval na povrch vzorku do stopy o velikosti 2,4 µm FWHM [7]. Druhý, méně intenzivní pulz o původní nosné vlnové délce 800 nm posloužil k následnému sondování, na vzorek byl sfokusován do stopy velikosti 4,0 µm FWHM prostřednictvím téhož objektivu jako v případě excitačního pulzu. K nastavení jejich vzájemného časového zpoždění se použila optická zpožd ovací dráha, v tomto případě umístěná v dráze sondovacího pulzu. Oba pulzy byly lineárně polarizovány v navzájem kolmých směrech, poznamenejme však, že v případě polarizace ve stejném směru se pozorované výsledky nezměnily [7]. Obr. 1.13: Schéma experimentálního uspořádání použitého ke studiu vlastností topologického izolátoru Bi 2 Se 3. [7] Na rozdíl od dříve uváděného experimentu z [6], kde se při měření měnil bod dopadu excitačního pulzu, zde zůstala jeho poloha zachována. Namísto toho se zde natáčením děliče svazku, umístěným ve společné části dráhy obou pulzů, posunovala stopa pulzu sondovacího. Odražený sondovací pulz byl následně kolimován objektivem a detekován fotodiodou. Výsledky se posléze reprezentovaly normovanou diferenční reflektivitou R/R 0 = [R R 0 ]/R 0, kde R 0 značí reflektivitu vzorku změřenou sondovacím pulzem bez excitace a R reflektivitu vzorku 15

Obr. 1.14: (a) Prostorový průběh diferenční normované reflektivity pro časové zpoždění 0,4 ps. (b) Řez této závislosti x-ovou osou. Maximální hodnota toku energie ve středu stopy excitačního pulzu při tomto měření byla 56 µj/cm 2. [7] po excitaci [7]. Pro změření tohoto podílu se k modulaci intenzity excitačního pulzu použil mechanický přerušovač o frekvenci několika khz a lock-in zesilovač pracující na této frekvenci. V tomto dvojbarevném uspořádání, kdy excitační a sondovací pulz mají jinou vlnovou délku, lze docílit značného zlepšení poměru signálu a šumu použitím barevných filtrů, které zamezí nežádoucímu šíření excitačních pulzů až k detektoru. Podobně jako ve dříve uváděných případech i zde v důsledku použití mikroskopického objektivu dochází k prodloužení časové délky pulzů v důsledku disperze grupových rychlostí. K určení skutečného časového rozlišení se tedy uskutečnilo měření, v němž jako vzorek posloužil tenký krystal GaAs pěstovaný podél směru (110), přičemž se detekovala generovaná součtová frekvence obou pulzů jako funkce jejich vzájemného časového zpoždění [7]. Časová délka vzájemne korelace obou intenzit pak určuje časové rozlišení tohoto uspořádání, které činí 250 fs. Pro názornost nyní uvedeme výsledky některých experimentů provedených v tomto uspořádání, v nichž byl zkoumaným vzorkem monokrystal topologického izolátoru Bi 2 Se 3 pěstovaný modifikovanou Bridgmanovou metodou a následně pomalu ochlazovaný za konstantního teplotního gradientu 14 K/cm [7]. Na prostorovém profilu normované diferenční reflektivity na obr. 1.14 vidíme, že vzorek vykazuje izotropní vlastnosti. Počátek prostorových souřadnic zde určuje bod překryvu středů stop excitačního a sondovacího pulzu, jež zde byly vzájemně zpožděny o 0,4 ps. Vzhledem k pozorovaným izotropním profilům byla již další měření provedena pouze měněním polohy stopy sondovacího pulzu podél x-ové osy. Takto zjištěný prostoročasový průběh diferenční reflektivity uvádí obr. 1.15. Podrobný přehled výsledků měření a jejich obsáhlá diskuze je k nalezení v [7]. Zabývejme se dále experimentem z článku [8], v jehož rámci byl znázorněn precesní pohyb vektoru magnetizace ve vzorku polykrystalického Co disku vyvolaný náhlou změnou vnějšího magnetického pole. Tento vzorek o průměru 6 µm a tloušt ce 20 nm, pokrytý 2 nm vrstvou platiny, byl připraven metodou vypařování elektronového svazku uvnitř 400 nm tlusté hliníkové smyčky. Z hlediska magnetické struktury tento vzorek tvoří čtveřice domén, jejichž magnetizace je uspořádána tak, že vytváří uzavřený magnetický tok [8]. Použité experimentální uspořádání se principiálně podobá těm znázorněným na obr. 1.10 a 1.13. Jako světelný zdroj posloužil femtosekundový laser s opakovací frekvencí 76 MHz, jenž generoval pulzy s délkou trvání 100 fs a vlnovou délkou 800 nm, které 16

Obr. 1.15: Závislost normované diferenční reflektivity na vzájemném časovém zpoždění mezi excitačním a sondovacím pulzem a na poloze podél osy x. Maximální velikost toku energie v excitačním pulzu: 78 µj/cm 2. [7] byly následně rozděleny na excitační a sondovací pulz. První z nich se použil k náhlému vyvolání magnetického pole, které vybudilo zkoumaný precesní pohyb. Tento způsob využití excitačního pulzu se odlišuje od předchozích případů a budeme se jím blíže zabývat níže. Sondovací pulz byl následně frekvenčně zdvojen a prostřednictvím mikroskopického objektivu s numerickou aperturou 0,95 zachovávajícího polarizační stav procházejícího světla fokusován na vzorek. Ke změně časového zpoždění mezi oběma pulzy posloužila optická zpožd ovací dráha. V uvažovaném experimentu se lišila detekce změn jednotlivých složek vektoru magnetizace. V případě jeho kolmé komponenty měření proběhlo v geometrii příslušející polárnímu Kerrovu jevu. Časové chování příslušné složky magnetizace se pak získalo z rozboru polarizace odraženého světla. Měření rovinných složek proběhlo v geometrii příslušející příčnému Kerrovu jevu, dopadající laserové pulzy byly v tomto případě vychýleny z osy objektivu a následně byla detekována pouze intenzita odražených pulzů. V případě měření kolmé komponenty se podařilo dosáhnout prostorového rozlišení lepšího než 400 nm, v případě rovinných složek pak 800 nm [8]. Rozeberme nyní výše zmíněný způsob náhlého vyvolání magnetického pole. K tomu posloužil excitační pulz, který byl namířen na fotovodivý GaAs spínač [8]. Dopadem pulzu došlo k jeho spuštění, čímž byl v hliníkové smyčce obklopující vzorek vyvolán proudový pulz. Spouštěcí čas takto generovaného magnetického pole se při sice experimentu přesně určit nepodařilo, avšak je mnohem menší, než precesní frekvence magnetizace, čímž lze ospravedlnit tento způsob vyvolání zkoumaného precesního pohybu [8]. Rekombinační procesy probíhající ve fotovodivém spínači však vedou k pomalému útlumu tohoto pole, což má za následek posun složek vektoru magnetizace ke kladným hodnotám, který můžeme vidět na obr. 1.16(A) [8]. Obr. 1.16(A) znázorňuje časový průběh z-ové složky vektoru magnetizace po excitaci náhlým pulzem magnetického pole, změřený v oblasti disku s počáteční rovnovážnou orientací spinu podél zvolené osy x. Z naměřené závislosti vidíme, že velikost výchylky klesá s časem, což způsobují relaxační procesy magnetizace vzorku. Připomeňme též posun průběhu ke kladným hodnotám zmíněný výše. 17

Obr. 1.16: (A) Časový průběh z-ové složky vektoru magnetizace v bodě s počáteční orientací spinu podél zvolené x-ové osy. (B) Časová závislost y-ové komponenty vektoru magnetizace měřená ve stejném bodě jako v (A). (C) Larmorovská dráha opsaná v rovině kolmé na osu x, získaná kombinací výsledků z (A) a (B). [8] Obr. 1.16(B) znázorňuje stejnou závislost pro y-ovou komponentu na stejném místě, jako v předchozím případě. Všimněme si, že y-ová složka se z rovnováhy začíná vychylovat dříve, než z-ová, přičemž pozorovaný rozdíl fází odpovídá přibližně hodnotě π/2 [8]. Zkombinováním obou závislostí dostáváme dráhou opsanou příslušným vektorem, která se nachází na obr. 1.16(C). Vzhledem k útlumu pozorovaných oscilací vidíme, že opisovaná dráha se stáčí k počátku soustavy souřadnic. Poznamenejme, že tento závěr souhlasí s Larmorovým teorémem [8]. S dosaženým prostorovým a časovým rozlišením se též podařilo graficky znázornit prostoročasové profily z-ové komponenty vektoru magnetizace, pro některá časová zpoždění je uvádí obr. 1.17. Zde vidíme, že v čase 60 ps po excitaci je precese zřetelná při hranici a postupně se šíří do středu disku. V čase 150 ps již došlo k obrácení jejího smyslu a začíná se v něm šířit zpět ke hranicím. Pro čas 180 ps pozorujeme, že precese již dosáhla hranice a nabývá zde opět původních kladných hodnot. Na první pohled by se mohlo zdát, že se zde jedná o šíření precesní vlny. Autoři experimentu však podrobným rozborem, který je k nalezení v [8], tuto možnost vylučují. Za účelem dalšího rozboru byl sestrojen průběh velikosti z-ové složky magnetizace pro body na hranici a ve středu disku, nachází se na obr. 1.17(E). Tyto závislosti vůči sobě vykazují dvě zřetelné odchylky. V prvé řadě jsou vůči sobě posunuty o téměř konstantní fázový rozdíl. Za druhé maximální výchylka ve středu disku je o 20 % menší, než tatáž výchylka na hranici [8]. Podle autorů experimentu by možným vysvětlením prvního rozdílu mohl být Faradayův indukční zákon, druhý pak lze vysvětlit prostorovou závislostí magnetického pole generovaného smyčkou [8]. 18

Obr. 1.17: (A)-(D) Prostorové profily z-ové složky magnetizace pro různá časová zpoždění. (E) Časová závislost z-ové složky magnetizace pro bod ze středu disku (kosočtverce) a bod z jeho hranice (kroužky). [8] Dále se zmíníme o jedné experimentální realizaci skenovací Kerrovy mikroskopie, která se od předchozích příkladů odlišuje. Tento rozdíl spočívá ve skutečnosti, že se zde autoři nezaměřili na dosažení časového rozlišení a k excitaci i sondování použili kontinuální laser. Nicméně jde o pěkný příklad toho, k čemu lze využít dosažené prostorové rozlišení. Konkrétně se jedná o experimenty popsané v článku [9], které se týkaly znázornění toku spinově polarizovaných elektronů v polovodičových strukturách pod vlivem elektrických a magnetických polí a také pod vlivem mechanického pnutí. Studovanými vzorky v tomto případě byly 1 µm tlusté, křemíkem dopované vrstvy GaAs pěstované metodou MBE (molecular beam epitaxy) na substrátu GaAs [001]. Jako stálý zdroj elektronů spinově polarizovaných podél normály vzorku zde posloužil 1,58 ev diodový laser (10-25 µw), jehož světlo bylo kruhově polarizováno a soustředěno na vzorek do stopy o velikosti 4 µm [9]. Pro lock-in měření se polarizace tohoto svazku modulovala z levotočivé na pravotočivou na frekvenci 50 khz, čímž se zároveň měnil smysl orientace spinové polarizace fotoexcitovaných elektronů. Tímto excitačním svazkem byly ve vzorku generovány kromě spinově polarizované elektrony také spinově polarizované díry. V případě děr však dochází k jejich rychlé rekombinaci a relaxaci spinu, zbývající volné spinově polarizované elektrony se pak volně šíří driftováním nebo difúzí z místa jejich generace. Jejich prostorový tok byl posléze znázorněn měřením Kerrovy rotace původně lineárně polarizovaného světla sondovacího laseru. Tento paprsek nesoucí výkon 50-100 µw se získal z laditelného kontinuálního titan-safírového laseru, přičemž byl nejprve lineárně zpolarizován a následně sfokusován na vzorek do stopy o ve- 19

Obr. 1.18: (a) Prostorový profil spinově polarizovaných elektronů v 1 µm tlusté GaAs vrstvě s koncentrací dopovaných křemíkových atomů 10 16 cm 3 pořízený při teplotě 4 K. Červená tečka označuje polohu a velikost stopy excitačního laserového paprsku. Ve vloženém obrázku je znázorněna závislost Kerrovy rotace na energii excitačního paprsku. (b) Prostorový profil při příčně přiloženém vnějším elektrickém poli o intenzitě 10 V/cm. (c) Normované průřezy výše znázorněných profilů pro různé velikosti přiloženého elektrického pole. Tečkovaná čára znázorňuje rozlišení 5,5 µm. [9] likosti 4 µm. Vzorky se při tomto měření umístily na studený prst kryostatu, který byl opatřen malým kryogenním svěrákem [9]. Tím se ve vzorcích umožnilo vyvolání jednoosého mechanického napětí při nízkých teplotách. Uved me si nyní některé experimentální výsledky, jež se dosáhly při těchto měřeních. Obr. 1.18(a) uvádí prostorové rozložení spinově polarizovaných elektronů ve vrstvě GaAs s hustotou dopovaných atomů 10 16 cm 3 dané pouze jejich difúzí [9]. Naměřený profil ukazuje, že generované elektrony se šíří do oblasti, která je podstatně větší než velikost laserové stopy. Dále si všimněme, že toto šíření má radiální charakter. Energie fotonů sondovacího laseru byla zvolena pod hodnotu 1,515 ev, jak znázorňuje vložený obrázek na obr. 1.18. Účelem tohoto nastavení bylo omezení narušení Fermiho moře volných elektronů [9]. Na obr. 1.18(b) vidíme, že přiložení vnějšího příčného elektrického pole vede k narušení původního radiálního charakteru šíření spinově polarizovaných elektronů, které jsou nyní unášeny podél tohoto pole. Naměřený profil pro přiložené pole intenzity 10 V/cm odhaluje eliptické tvary oblastí s konstantní spinovou polarizací. Při měřeních též bylo zjištěno, že v tomto případě tok spinově polarizovaných elektronů přesahuje vzdálenost 150 µm. Obr. 1.18(c) pak znázorňuje prostorové řezy několika takovými profily pro různé velikosti přiloženého pole. 20

Obr. 1.19: (a)-(c) Prostorové průběhy toku spinově polarizovaných elektronů v oblasti 80 80 µm při teplotě 4 K a přiloženém elektrickém poli 10 V/cm znázorňující indukovanou spinovou precesi se vzrůstajícím mechanickým jednoosým napětím ve směru [110]. (d) Průběh Kerrovy rotace jako funkce energie sondovacího svazku. Je zde demonstrován modrý posuv hrany pásu se vzrůstajícím mechanickým napětím u vzorku GaAs. (e) Průřezy naměřenými prostorovými profily. Vložený obrázek: Prostorová frekvence precesu spinu vzhledem k posuvu hrany pásu. [9] Jak je známo, spin-orbitální jevy v GaAs vedou ke spinovému rozštěpení vodivostního pásu a mohou být charakterizovány efektivními magnetickými poli [9]. Jeden takový jev, kterým je vazba mezi spinem elektronů a tenzorem napětí, ilustrují naměřené prostorové průběhy toku spinu elektronů znázorněné na obr. 1.19. Zde na (a)-(c) vidíme, že vyvolané mechanické napětí vede ke vzniku spinové precese, přičemž velikost precesní frekvence roste se zvyšující se hodnotou působícího napětí [9]. S použitým kryogenním svěrákem je takto indukovaná precese snadno kontrolovatelná, vratná a totožná v celém vzorku. Prostorové řezy naměřenými profily na obr. 1.19(e) ukazují poměrně mnoho precesních cyklů. Ukazuje se, že takto indukované precese jsou navzájem ve fázi i na velkých vzdálenostech, přičemž toto chování kontrastuje s rychlým prostorovým rozfázováním v případě použití reálných vnějších magnetických polí [9]. 1.3 Uspořádání využívající přechodné mřížky V předchozích kapitolách jsme se zabývali experimentálními uspořádáními, které k dosažení vysokého prostorového rozlišení využívají mikroskopických objektivů. Tohoto cíle je však možné dosáhnout i bez jejich použití. V tomto posledním oddíle si krátce všimneme jednoho takovéhoto přístupu. Konkrétně se zaměříme na uspořádání využívající tzv. přechodné mřížky. K excitaci vzorku se při ní 21

použije dvojice nekolineárních excitačních pulzů stejné vlnové délky, které se v čase a prostoru překrývají. Při vhodné volbě jejich vlastností pak ve vzorku v důsledku jejich interference vzniká prostorové rozložení excitovaných nosičů náboje odpovídající periodické prostorové modulaci intenzity, tzv. populační mřížka. V podstatě tedy vzniká difrakční mřížka s odpovídající prostorovou modulací indexu lomu, která se však v čase důsledkem difúze a deexcitace nosičů náboje rozplývá. Informaci o dynamickém vývoji pak můžeme získat na základě difrakce časově zpožděného sondovacího pulzu na této mřížce. V následujících odstavcích si všimneme dvou experimentálních realizací, které tuto základní ideu dále rozvíjejí. Věnujme se nejprve experimentu z článku [10], v jehož rámci byla kvantově mechanickou interferencí v 1 µm tlustém vzorku objemového polovodiče GaAs pěstovaného ve směru [001] vytvořena přechodná spinová proudová mřížka. Jako světelný zdroj zde posloužil titan-safírový laser s opakovací frekvencí 250 khz. Generované pulzy se následně přivedly do optického parametrického zesilovače, kde z nich byly připraveny pulzy o časové délce 150 fs a vlnové délce 1550 nm (pulz ω), které dále posloužily k přípravě pulzů vlnové délky 775 nm (pulz 2ω prostřednictvím generace druhé harmonické v nelineárním krystalu BBO. Tato dvojice pulzů byla následně přivedena na vzorek tak, aby se jednotlivé pulzy překrývaly v čase i prostoru a svíraly mezi sebou úhel 20 (viz obr. 1.20). K následnému sondování pak posloužil frekvenčně zdvojený pulz o vlnové délce 840 nm (pulz ω p ), jenž se připravil z jalové vlny optického parametrického zesilovače. Pro dosažení požadované polarizace se do drah pulzů vhodně umístily polarizační prvky, přičemž ω byl p-polarizován a zbylé dva s-polarizovány. Obr. 1.20: Schematické znázornění geometrie použité ke generaci přechodné spinově polarizované proudové mřížky kvantově mechanickou interferencí. ω značí excitační pulz o vlnové délce 1550 nm, 2ω excitační pulz o vlnové délce 775 nm, ω p sondovací pulz o vlnové délce 840 nm, s a p značí příslušné polarizace, θ = 10. [10] Kdyby excitační pulz 2ω, resp. ω, dopadal na vzorek GaAs samostatně, došlo by procesem jednofotonové, resp. dvoufotonové, absorpce ke generaci nositelů náboje. Pro případ zvolené polarizace a prostoro-časového překryvu obou pulzů však teorie předpovídá vznik dvou spinově polarizovaných proudů stejné velikosti šířících se balisticky v navzájem opačných směrech, který je důsledkem kvantově mechanické interference mezi amplitudami pravděpodobnosti pro zmíněnou jednofotonovou a dvoufotonovou absorpci [10]. V geometrii na obr. 1.20 by se elektrony spinově polarizované ve směru +z šířily ve směru +x, elektrony s opačným spinem by se pak šířily ve směru x. Poznamenejme, že tyto proudy vznikají ihned po absorpci pulzů a v každém bodě na vzorku. Po uplynutí určité doby, dané relaxací momentů, se balistickým transportem elektrony se stejným spinem 22

soustředí na určitých místech vzorku. Tím dochází k přeměně dvou spinově polarizovaných proudových mřížek na dvě spinově polarizované populační mřížky, jež se fázově liší o π. Zdůrazněme, že v tomto případě není modulována prostorová hustota elektronů, nýbrž jejich spin. Při měřeních bylo zjištěno, že tato dvojice mřížek zaniká v důsledku difúze spinu v čase 3,2 ps po jejich vzniku, vzhledem k délce použitých pulzů se však nepodařilo blíže proměřit proces jejich utváření. V porovnání s elektrony jsou díry generovány s opačně orientovanými spiny a rychlostmi, avšak jejich spin relaxuje rychle ve srovnání se spinem elektronů. Při uvažovaných měřeních tedy již neexistuje modulace populace či spinu děr [10]. Poznamenejme, že při uvažované kvantově mechanické interferenci však také dochází ke vzniku mřížek daných modulací nábojové hustoty. Jejich příspěvek k detekovanému signálu lze oddělit natáčením vzorku kolem z-ové osy a uplatněním výběrových pravidel pro dané polarizace. Tímto postupem bylo zjištěno, že tato mřížka zaniká vlivem ambipolární difúze a rekombinace v čase 17,6 ps. Podrobnější rozbor výsledků měření je k nalezení v [10]. Obr. 1.21: Schematické znázornění měření driftové rychlosti přechodné mřížky v d rovnoběžné s vlnovým vektorem mřížky q pomocí Dopplerova jevu. Na mřížku dopadá sondovací svazek E i (ω), který se při interakci s pohybující se mřížkou rozdělí na prošlý svazek stejné frekvence E t (ω) a difragovaný svazek E d (ω+ q.v d ), jehož frekvence je posunuta v důsledku Dopplerova jevu. [11] Nakonec se zmíníme o možnosti využití Dopplerova jevu při spektroskopických měřeních s přechodnou mřížkou, což umožňuje např. efektivní změření driftové rychlosti mřížky. Pro ilustraci nám poslouží experiment provedený na vzorku 9 nm široké elektrony dopované polovodičové kvantové jámy GaAs/GaAlAs [11]. Jak je známo, při interferenci dvou svazků polarizovaných v navzájem kolmých směrech zde dochází ke vzniku stojaté vlny točivosti fotonů, zatímco na rozměrech laserové stopy zůstává intenzita prostorově stejná. Dochází tedy ke generaci odpovídající elektron-děrové populace, přičemž v tomto případě výběrová pravidla zaručí, že spin děr a elektronů bude polarizován ve směrech kolmých na uvažovaný dvourozměrný elektronový plyn a modulován jako točivost fotonů. Spin děr přitom 23

relaxuje na subpikosekundových škálách, a tudíž při měřeních v časech větších, než 1 ps, se utvoří vlna spinové hustoty (SDW - spin density vawe) elektronů, která se chová jako difrakční mřížka [11]. V uvažovaném experimentu byla SDW tímto způsobem injektována do dvourozměrného elektronového plynu, na který působilo elektrické pole orientované rovnoběžně s vlnovým vektorem injektované mřížky. Dobu života mřížky, závislou na mřížkovém vlnovém vektoru q, lze poté určit měřením amplitudy difragovaného sondovacího pulzu. Pro určení posunu mřížky je ale potřeba změřit fázi difragovaného světla. Šíří-li se např. konstantní rychlostí, pak je posun fáze lineární v čase a ekvivalentně mu odpovídá dopplerovský posuv, jak ilustruje obr. 1.21 a jak je podrobněji ukázáno v [11]. Ke změření fáze byla v citovaném experimentu použita metoda heterodynní detekce, při níž se difragovaný pulz v křemíkové fotodiodě smíchá s prošlými pulzy, které se zde chovají jako lokální oscilátor. S uvedeným přístupem se podařilo dosáhnout prostorového rozlišení 1 nm. Obr. 1.22: Driftování spinu pozorované měřením dopplerovského posuvu při velikosti přiloženého elektrického pole 2 V/cm a teplotě 30 K. (a) Závislost fázového posuvu ϕ difragovaného pulzu na čase pro několik hodnot velikosti mřížkového vektoru q. (b) Spinový propagátor v reálném prostoru, popisující prostorovo-časovou evoluci spinové polarizace po injekci tvaru δ-funkce. Má tvar obálkové funkce pohybující se rychlostí v d, která moduluje stacionární SDW. [11] Pro představu si stručně uved me některé dosažené výsledky při měření dopplerovského posuvu driftující SDW pod vlivem přiloženého elektrického pole o velikosti 2 V/cm rovnoběžného s vlnovým vektorem mřížky. Na obr. 1.22 je znázorněna závislost fázového posuvu ϕ difragovaného pulzu na čase pro několik hodnot velikosti mřížkového vektoru q, změřená při teplotě 30 K. Vidíme, že pro velikosti q větší než jistá hodnota q 0 roste fázový posuv lineárně s časem. Pod touto hodnotou se však pozorované chování stává komplikovanějším. Toto lze vysvětlit existencí dvou točivých módů vzájemně opačného smyslu pro každou hodnotu mřížkového vektoru, přičemž výsledný fázový posuv je pak přirozeně popsán jako jejich vážený průměr ϕ [11]. S použitím Fourierovy transformace ϕ se podařilo prostoru znázornit spinový propagátor S z v reálném prostoru, který popisuje časovou evoluci spinové polarizace po pulzní injekci nosičů náboje se spinem orientovaným ve směru osy z v úzkém pruhu podél y-ové osy. Tento propagátor je znázorněn na obr. 1.22, kde vidíme, že má tvar obálkové funkce pohybující se driftovou rychlostí mřížky, která moduluje stacionární SDW vlnu. Podrobný přehled výsledků těchto měření však značně přesahuje rámec této práce a je, včetně detailního vysvětlení, k nalezení v [11]. 24

2. Měření vlastností ultrakrátkých laserových pulzů Ve druhé části této bakalářské práce se budeme věnovat experimentu provedenému v Laboratoři optospintroniky na Katedře chemické fyziky a optiky MFF UK, jehož cílem bylo proměření některých vlastností femtosekundových laserových pulzů generovaných titan-safírovým laserem Mai Tai HP od společnosti Spectra Physics. Nejprve uvedeme a stručně teoreticky popíšeme metodu GRE- NOUILLE použitou k měření časové délky laserových pulzů. Následně uvedeme výsledky měření časové délky generovaných pulzů a jejich spektrálního profilu. Nakonec ověříme, že při průchodu optickými objektivy dochází vlivem disperze grupových rychlostí k prodloužení jejich časové délky. 2.1 Experimentální uspořádání V současnosti existuje několik experimentálních přístupů, které umožňují měření časové délky laserových pulzů. Zde jsme se rozhodli použít metodu GRENOUILLE, která představuje jednodušší variantu známé metody FROG [12]. Její typické uspořádání schematicky znázorňuje obr. 2.1(a). Odtud vidíme, že přivedený laserový pulz nejdříve prochází válcovou čočkou, která jej úzce fokusuje ve vertikálním směru na tlustý nelineární krystal sloužící ke generaci druhé harmonické. Před dopadem na krystal však pulz ještě prochází Fresnelovým dvojhranolem, jehož vrcholový úhel se zde typicky blíží ke 180. Jeho funkce spočívá v tom, že procházející pulz rozdělí na superpozici dvou nezávislých zdrojů, které spolu následně interferují. Tím je následně v krystalu v horizontálním směru namapováno vzájemné časové zpoždění těchto dvou zdrojů (obr. 2.1(b)), čímž je dosaženo požadované autokorelace a navíc umožněno měření pro všechna časová zpoždění najednou [12]. V závislosti na úhlu dopadu lišícím se ve vertikálním směru dále v krystalu dochází ke splnění podmínky sfázování pro různé vlnové délky. V důsledku pak pro každou vyhovující dvojici úhel-vlnová délka dochází ke generaci druhé harmonické. Ve svazku vycházejícím z krystalu je poté ve vertikálním směru v závislosti na úhlu namapován spektrální profil druhé harmonické původního pulzu (obr. 2.1(c)). Tlustý nelineární krystal zde tedy funguje také jako spektrometr. Vycházející spektrálně-časově rozložený svazek se následně prostřednictvím dvojice cylindrických čoček zobrazuje na kameru. Horizontální osa detekované stopy odpovídá vzájemnému časovému zpoždění, vertikální pak vlnovým délkám [12]. Experimentální uspořádání použité v našem případě se od uváděného ukázkového příkladu liší zařazením dalšího identického Fresnelova dvojhranolu mezi první dvojhranol a nelineární krystal orientovaného tak, aby se oba hranoly vzájemně dotýkaly svými hranami přilehlými k vrcholovému úhlu. Touto modifikací se v daném uspořádání podařilo dosáhnout zlepšení kvality detekované stopy v důsledku potlačení nežádoucích interferenčních jevů. Pro úplnost dodejme, že ke generaci druhé harmonické v našem případě posloužil 2 mm tlustý BBO krystal a k detekci stop CCD kamera s rozlišením 1024x768 pixelů. 25

Obr. 2.1: (a) Schematické uspořádání metody GRENOUILLE, použité k měření časové délky ultrakrátkých laserových pulzů. (b), (c) Horní, resp. boční, pohled na uvažované uspořádání, včetně znázornění procházejících svazků. Je zde též vyznačena vhodná ohnisková vzdálenost f pro kombinaci cylindrických čoček sloužících k zobrazení stopy na detekční kameru. [12] 2.2 Výsledky měření Přistupme nyní k uvedení výsledků měření některých vlastností ultrakrátkých laserových pulzů generovaných titan-safírovým laserem Mai Tai HP od společnosti Spectra Physics. Nejprve bylo potřeba provést kalibraci časové a spektrální osy CCD kamery použité k detekci laserových stop. Pro kalibraci časové osy jsme do poloviny svazku v aparatuře vložili skleněné sklíčko tloušt ky 150 µm, čímž jsme zpozdili polovinu svazku o čas 235 fs. Toto zpoždění pak způsobí odpovídající posun stopy pulzu v časové ose. Konkrétně jsme při této kalibraci použili pulzy o vlnové délce 750 nm. Nafitováním stop pulzů Gaussovými funkcemi vedenými body, které odpovídají maximu detekované intenzity jsme zjistili, že při vložení sklíčka dojde na CCD kameře k posunu o 210 pixelů. Následně jsme tedy určili, že posun na kameře o 1 pixel odpovídá v čase posunutí o 1,1 fs. Chyba kalibrace byla na základě nepřesnosti v určení tloušt ky sklíčka a jeho indexu lomu odhadnuta na 10%. Schematicky kalibraci časové osy znázorňuje graf na obr. 2.2. Kalibrace spektrální osy byla provedena na základě posunu stopy pulzu při změně jeho vlnové délky o 10 nm. Tímto jsme určili, že posunutí o 1 pixel odpovídá změně vlnové délky o 0,05 nm. Chybu jsme v tomto případě odhadli na 5%. 26

1,4 hodnoty beze skla 1,2 235 fs hodnoty se sklem gaussovský fit 1,0 beze skla I [rel. j.] gaussovský fit 0,8 se sklem 0,6 0,4 0,2 0,0 0 200 400 600 800 1000 poloha na CCD [px] Obr. 2.2: Zna zorne nı kalibrace c asove osy CCD kamery pouz ite k detekci laserovy ch stop. Je zde uka za n posun stopy pulzu o vlnove de lce 750 nm pr i vloz enı sklı c ka o tlous t ce 150 µm. Na CCD kamer e dos lo k posunu o 210 pixelu, v c ase dos lo k posunutı o 235 fs. Obr. 2.3: Spektra lne -c asove profily stopy pulzu o vlnove de lce 750 nm (a), resp. 850 nm (c), ktere byly por ı zeny metodou GRENOUILLE. (b), resp. (d), zna zorn uje r ez c asovou osou profilu (a), resp. (c), ktery byl veden bodem s nejvys s ı intenzitou, a odpovı dajı cı fit Gaussovou funkcı. 27

Následně jsme přistoupili k měření časové délky laserových pulzů v rozsahu vlnových délek od 750 nm do 1000 nm s krokem 50 nm, k čemuž jsme použili výše popsanou metodu GRENOUILLE. Na obr. 2.3(a) uvádíme stopu pulzu změřenou pro vlnovou délku 750 nm, na obr. 2.3(c) pak stopu pro vlnovou délku 850 nm. Připomeňme, že na CCD kameru ve skutečnost nedopadá měřený pulz, ale jeho druhá harmonická, a tudíž jsou zde na spektrální ose vyneseny hodnoty vlnových délek odpovídajících právě druhé harmonické frekvenci. Na základě změřených stop jsme následně určovali časovou délku měřených pulzů. Za tímto účelem jsme nejprve ve změřených profilech nalezli bod s nejvyšší intenzitou. Hodnotami v řezu vedeným časovou osou, který tento bod obsahoval, jsme následně proložili Gaussovu funkci (viz obr. 2.3(b),(d)) a zjistili její FWHM, která odpovídá FWHM měřené autokorelace. Vydělením této autokorelace 2 byla poté získána skutečná časová délka pulzu. V souladu s kalibrací uvažujeme u vypočtených hodnot chybu 10%. Závislost časové délky pulzů na jejich vlnové délce ukazuje graf na obr. 2.4, konkrétní hodnoty poté uvádí tabulka 2.1. FWHM pulzu [fs] 500 450 400 350 300 250 200 150 100 750 800 850 900 950 1000 vlnová délka [nm] Obr. 2.4: Závislost časové délky pulzu (FWHM) na jeho vlnové délce. Dále jsme provedli měření spekter laserových pulzů pro stejné vlnové délky jako výše. Konkrétně jsme pomocí spektrometru určovali jejich FWHM a to jak ve vlnových délkách, tak i ve frekvencích. Konkrétní hodnoty spektrálních šířek jsme získali nafitováním změřených spektrálních profilů Gaussovou funkcí. Na základě těchto fitů jsme jejich chybu odhadli na 2% z vypočtené hodnoty. Příslušné závislosti na vlnové délce pulzu znázorňuje graf na obr. 2.5, přičemž bílé kroužky zde odpovídají hodnotám ve vlnových délkách (levá osa) a černé čtverečky hodnotám ve frekvencích (pravá osa). Vidíme, že s výjimkou pulzu o vlnové délce 900 nm je v rámci chyby měření dodržen trend, kdy se spektrum ve vlnových délkách rozšiřuje, zatímco v případě frekvencí se zužuje. Konkrétní hodnoty spektrálních šířek (FWHM) ve frekvencích pro dané pulzy uvádí tabulka 2.1. Pro další posouzení jsou zde též v posledním sloupci uvedeny hodnoty součinů časové délky pulzu a odpovídající spektrální šířky, přesněji jejich FWHM. Podle teorie by tento součin měl být větší nebo roven jisté konstantě, jejíž hodnota závisí na tvaru pulzu [13]. Uvážíme-li chybu měření a případnou nevhodnou 28

volbu fitovací funkce, která zcela přesně nevystihuje tvar pulzu, můžeme říci, že se v našem případě na měřených vlnových délkách s výjimkou 950 nm jedná o tzv. transform-limited pulzy, pro něž ve zmíněném součinu nastává rovnost. O pulzu s vlnovou délkou 950 nm pak můžeme předpokládat, že je čerpovaný [13]. FWHM [nm] 11,0 10,5 10,0 9,5 9,0 8,5 4,8 4,4 4,0 3,6 3,2 FWHM [THz] 8,0 750 800 850 900 950 1000 vlnová délka [nm] 2,8 Obr. 2.5: Závislost spektrální šířky pulzů (FWHM) na vlnové délce. Bílé kroužky odpovídají hodnotám spektrálních šířek ve vlnových délkách, jejichž měřítkem je levá osa grafu. Černé čtverečky pak odpovídají této veličině ve frekvencích a vztahují se tedy k pravé ose grafu. Nakonec jsme měřením ověřovali prodloužení časové délky pulzů při průchodu mikroskopickými objektivy v důsledku disperze grupových rychlostí. K dispozici jsme měli dvojici objektivů 10x (Mitutoyo, M Plan Apo NIR 10X) a 20x (Olympus, LMPLFLN20X). Změření prodloužení časové délky pulzu při průchodu jedním z nich se nepodařilo, nebot při zařazení dostupné tenké čočky, která měla opět kolimovat svazek vystupující z objektivu, došlo k výraznému zhoršení kvality detekované stopy v důsledku difrakce. Místo toho tedy bylo provedeno měření s dvojicí mikroskopických objektivů, přičemž pulz nejprve procházel objektivem λ [nm] t F W HM [fs] ν F W HM [THz] t F W HM. ν F W HM 750 140 4,4 0,62 ± 0,06 800 130 4,1 0,53 ± 0,05 850 220 3,9 0,86 ± 0,09 900 160 4,0 0,64 ± 0,07 950 440 3,4 1,50 ± 0,15 1000 210 3,0 0,63 ± 0,06 Tabulka 2.1: Shrnutí měřených vlastností ultrakrátkých laserových pulzů. Značení: λ - - vlnová délka, t F W HM - časová délka pulzu (FWHM), ν F W HM - spektrální šířka pulzu (FWHM). Poslední sloupec obsahuje součin veličin t F W HM a ν F W HM. Chyby časových délek odpovídají 10% uvedených hodnot, spektrálních šířek pak 2%. 29

Obr. 2.6: Spektra lne -c asove profily stopy pulzu o vlnove de lce 750 nm bez objektivu (a) a pr i pru chodu dvojicı mikroskopicky ch objektivu 10x a 20x (b) por ı zene metodou GRENOUILLE. 10x a po ne m zar azeny objektiv 20x hra l roli zmin ovane c oc ky. Na obr. 2.6 pro ilustraci uva dı me srovna nı stopy pulzu vlnove de lky 750 nm por ı zene bez a pr i pru chodu pr ı slus nou dvojicı objektivu. Mu z eme si zde vs imnout zr etelne ho prodlouz enı c asove de lky stopy a tı m pa dem i samotne ho pulzu. Pro dals ı posouzenı jsme stejny m postupem jako v pr ı pade uvedene m vy s e urc ili c asovou de lku pulzu (FWHM) pr i pru chodu objektivy pro dvojici vlnovy ch de lek 750 nm a 850 nm. Srovna nı te chto hodnot s hodnotami zme r eny mi bez objektivu uva dı tabulka 2.2. Odtud mu z eme vide t, z e krats ı pulz se vlivem disperze grupovy ch rychlostı prota hne vı ce, nez pulz dels ı, coz je v souladu s nas ı m oc eka va nı m. Podotkne me vs ak, z e uvedene hodnoty byly zjis te ny pro uspor a da nı vyuz ı vajı cı dvojice objektivu. Pr i pru chodu jednı m objektivem mu z eme tedy oc eka vat pr ibliz ne polovic nı prodlouz enı. λ [nm] 750 850 tbez [fs] 140 220 tobj [fs] 220 240 Tabulka 2.2: Prodlouz enı c asove de lky pulzu pr i pru chodu dvojicı objektivu (10x a 20x). Chyby c asovy ch de lek odpovı dajı 10% uvedeny ch hodnot. Znac enı : λ - vlnova de lka, tbez - c asova de lka pulzu bez pru chodu objektivy, tobj - c asova de lka pulzu pr i pru chodu objektivy. 30