Univerzita Karlova v Praze Matematicko-fyzikální fakulta

Univerzita Karlova v Praze Matematicko-fyzikální fakulta Diplomová práce Filip Křížek Studium tříštivých reakcí, produkce a transportu neutronů v terčích vhodných pro produkci neutronů k transmutacím Ústav částicové a jaderné fyziky Vedoucí diplomové práce: RNDr. Vladimír Wagner, CSc. Studijní program: Jaderná a subjaderná fyzika

Poděkování Na tomto místě bych rád bych poděkoval svému školiteli RNDr. Vladimíru Wagnerovi, CSc., za odborné vedení a cenné připomínky a RNDr. Andreji Kuglerovi, CSc., za příležitost pracovat v oddělení jaderné spektroskopie ÚJF AV ČR. Dále bych chtěl vyjádřit svůj dík Mgr. Antonínu Krásovi za zajímavé podněty a komentáře. Největší vděk však zasluhují moji rodiče, kteří u mě od mala podporovali zájem o poznávání okolního světa. Prohlašuji, že jsem svou diplomovou práci vypracoval samostatně a použil pouze literaturu uvedenou v přiloženém seznamu. Není mi znám závažný důvod proti užití tohoto školního díla ve smyslu 60 Zákona č. 121/2000 Sb., o právu autorském, o právech souvisejících s právem autorským a o změně některých zákonů autorský zákon). V Praze dne...... 1

Obsah 1 Krátký úvod do problematiky urychlovačem řízených transmutačních technologií 5 1.1 Vyhořelé jaderné palivo......................... 5 1.2 Urychlovačem řízené transmutační technologie............ 6 1.3 Současná situace............................ 10 1.4 Motivace a náplň diplomové práce................... 11 2 Simulace tříštivé reakce a následného transportu částic programem MCNPX 12 2.1 Průběh tříštivé reakce......................... 12 2.2 Modely tříštivé reakce......................... 13 2.3 Počítačový program MCNPX..................... 13 3 Experimentální sestava a průběh experimentu 15 3.1 Experimentální sestava......................... 15 3.2 Metoda aktivačních detektorů..................... 15 3.2.1 Aktivační reakce........................ 17 3.2.2 Umístění aktivačních detektorů v sestavě........... 19 3.3 Průběh ozařování............................ 20 3.4 Měření aktivačních detektorů..................... 20 4 Zpracování experimentálních výsledků 22 4.1 Program DEIMOS32.......................... 22 4.2 Opravy pro výpočet celkového výtěžku................ 23 4.3 Kalibrace účinnosti detektoru Ortec.................. 26 4.3.1 Efekt γ γ kaskádní koincidence............... 27 4.3.2 Určení efektivity ɛ t....................... 28 4.3.3 Určení píkové efektivity ɛ p................... 30 4.3.4 Metodická měření........................ 32 5 Výtěžky aktivačních reakcí 35 5.1 Hliníkové aktivační detektory..................... 35 5.2 Kobaltové aktivační detektory..................... 35 5.3 Zlaté aktivační detektory........................ 37 5.4 Bismutové aktivační detektory..................... 37 5.5 Diskuse průběhu získaných závislostí................. 42 6 Porovnání experimentálních výsledků se simulacemi programu MCNPX 44 6.1 Simulované geometrie.......................... 44 6.2 Srovnání výsledků simulací pro různé geometrie........... 46 6.3 Porovnání výtěžků z experimentu a ze simulací............ 48 7 Závěr 51 2

A Dodatek A Výpočet výtěžku izotopu A pomocí analýzy spektra záření gama, které doprovází rozpad jeho dceřiných jader B a C 52 A.1 Odvození časové závislosti počtu jader izotopu A.......... 52 A.2 Odvození časové závislosti počtu jader izotopu B.......... 53 A.3 Odvození časové závislosti počtu jader izotopu C.......... 55 B Dodatek B 58 B.1 Tabulky výtěžků aktivačních reakcí.................. 58 B.2 Aktivita draslíku 40 K v přirozeném pozadí.............. 60 C Dodatek C Výsledky simulací 61 3

Název práce: Studium tříštivých reakcí, produkce a transportu neutronů v terčích vhodných pro produkci neutronů k transmutacím Autor: Filip Křížek Katedra ústav): Ústav částicové a jaderné fyziky MFF UK Vedoucí diplomové práce: RNDr. Vladimír Wagner, CSc., OJS ÚJF AV ČR e-mail vedoucího: wagner@ujf.cas.cz Abstrakt: Tato diplomová práce čerpá tématicky z oblasti výzkumu urychlovačem řízených transmutačních technologií ADTT). Zabývá se zpracováním části experimentu, který proběhl na urychlovači Nuklotron v SÚJV Dubna v prosinci 2001. V tomto experimentu byla svazkem protonů o energii 1,5 GeV ozařována sestava, kterou tvořil tlustý olověný terč a blanket z uranových prutů. Pomocí metody aktivačních detektorů jsme zjišt ovali, jak vypadá tvar energetického spektra neutronů v radiálním a v podélném směru vzhledem k ose terče. Jako aktivačních detektorů bylo použito sendvičů ze zlatých, bismutových, hliníkových a kobaltových fólií. Neutronový tok v nich vyvolával jaderné reakce typu n, γ), n, xn), n, pxn) apod. Výtěžky těchto reakcí jsme určovali analýzou gama spekter ozářených fólií. Výsledky byly porovnány s počítačovými simulacemi programu MCNPX, který je založen na matematické metodě Monte Carlo. Klíčová slova: ADTT, tříštivé reakce, metoda aktivačních detektorů, bench mark testy, MCNPX. Title: The study of spallation reactions, neutron production and transport in the targets that are suitable for neutron production in transmutations Author: Filip Křížek Department: Institute of Particle and Nuclear Physics Supervisor: RNDr. Vladimír Wagner, CSc., OJS ÚJF AV ČR Supervisor s e-mail address: wagner@ujf.cas.cz Abstract: The subject of this diploma thesis is related to the research field of the Accelerator Driven Transmutation Technologies ADTT). The work deals with one part of an experiment, which was carried out on the JINR Dubna accelerator Nuclotron in December 2001. The experiment consisted of exposing a thick lead target and an uranium rod blanket to the 1,5 GeV proton beam from the accelerator. The Activation Detector Method was used to determine the shape of a neutron energetic distribution in radial and tangential directions to the target axis. The activation detectors had a form of sandwiches made from gold, bismuth, aluminium and cobalt foils. The neutron flux induced the nuclear reactions n, γ), n, xn), n, pxn) etc. on them. The yields of these reactions were obtained from the gamma spectra analysis of irradiated foils. The results were compared with Monte Carlo based simulations made with the MCNPX code. Key words: ADTT, spallation reactions, the Activation Detector Method, bench mark tests, MCNPX. 4

1 Krátký úvod do problematiky urychlovačem řízených transmutačních technologií 1.1 Vyhořelé jaderné palivo Otázka budoucího osudu vyhořelého jaderného paliva je jedním z hlavních a nejpalčivějších problémů, které trápí současnou energetiku. Dnes se nám v zásadě nabízejí dvě alternativy, jak s ním naložit: bud je umístíme do tzv. konečného úložiště, nebo o něco dražší varianta přepracování. Do doby, než se Česká republika rozhodne, jakou z těchto cest se vydá, bude svoje vyhořelé palivové kazety umist ovat v meziskladech po dobu 40 50 let. Konečné úložiště by mělo zajistit, aby se radioaktivní izotopy 1 obsažené ve vyhořelém palivu nedostaly po dobu několika desítek tisíc let do biosféry. Podle projektů viz [21]) by tomu měl zabránit systém hned několika bariér jak přírodních, tak technických. Pro úložiště je nutné zajistit geologicky vhodnou lokalitu, např. nesmí se nacházet v seismicky aktivní oblasti a nesmí do něj prosakovat spodní voda. Proto se uvažuje o vytvoření konečných úložišt v žule, soli nebo v jílech. Další požadavky jsou kladeny na těsnost a korozivní odolnost skladovacích kontejnerů. Přepracování je o něco výhodnější způsob naložení s vyhořelým palivovým článkem. Palivo vyjmuté z reaktoru stále ještě obsahuje přibližně 95 % uranu 238, 1 % štěpitelného uranu 235 a 1 % štěpitelného plutonia 239. Tyto suroviny lze znovu využít. Pouze 3 % připadají na štěpné fragmenty a transurany. Ty v současnosti považujeme za odpad, a proto po vitrifikaci, tj. zatavení do skla, končí v meziskladech. Zde budou tak dlouho, dokud se pro ně nevybuduje konečné úložiště. Nejdůležitější z nich, jak je udává [2], jsou uvedeny v tabulce 1.1. Štěpný T 1/2 Hmotnost Transuran T 1/2 Hmotnost fragment [roky] [kg] [roky] [kg] 79 Se 65000 0, 17 237 Np 2, 1 10 6 14, 5 85 Kr 10, 7 0, 39 241 Am 423 16, 6 90 Sr 28, 8 13, 4 242m Am 141 0, 022 93 Zr 1, 5 10 6 23 243 Am 7400 2, 99 99 Tc 2, 1 10 5 25 243 Cm 28, 5 0, 011 107 Pd 6, 5 10 6 7, 3 244 Cm 18, 1 0, 58 126 Sn 1 10 5 0, 96 129 I 1, 6 10 7 5, 8 135 Cs 3 10 6 9, 4 137 Cs 30 32 151 Sm 90 0, 4 Tabulka 1.1: Roční produkce štěpných fragmentů a transuranů v lehkovodním reaktoru s výkonem 3000 MW. 1 Řada z těchto izotopů je navíc i vysoce toxická, např. izotopy plutonia. 5

Izotopy z tabulky 1.1 se rozpadají většinou jen velmi pomalu. Jejich únik do biosféry tak pro nás představuje po dlouhou dobu potencionální riziko. Bylo by proto výhodné přeměnit co největší část dlouhožijících izotopů obsažených ve vyhořelém jaderném palivu na jiné izotopy, které jsou bud stabilní, a nebo mají alespoň významně kratší poločas rozpadu. Jak to však provést? Rádi bychom se zde zmínili o jedné v současnosti intenzivně studované technologii, která využívá ke zkrácení doby života dlouhožijících izotopů silné toky neutronů. Její základní myšlenka je poměrně jednoduchá. Pokud sledovaný radioaktivní izotop, s přirozeným poločasem rozpadu T 1/2 a účinným průřezem pro záchyt neutronu σ, umístíme do neutronového toku o velikosti Φ, bude vlivem neutronové absorpce a transmutace ubývat jeho množství rychleji, než kdyby se rozpadal jen volně. Rychlost přeměny na jiný nuklid můžeme vyjádřit pomocí efektivního poločasu transmutace T1/2 ef, pro který platí T ef 1/2 = T 1/2 Φσ. 1.1) 1 + T 1/2 ln 2 Detailní odvození výše uvedeného vztahu lze nalézt v [2]. Po neutronové absorpci vznikne izotop, který má odlišné fyzikální vlastnosti než původní jádro. Změní se tedy i poločas jeho přeměny. Většinou se musí záchyt neutronu, doprovázený beta rozpadem nebo štěpením, několikrát za sebou opakovat, než se jádro dostane do stabilní oblasti. Nutno dodat, že vztah 1.1) je přesný pouze pro tzv. monoenergetické přiblížení, kdy všechny neutrony mají pouze jednu energii. Ve skutečnosti je situace o něco složitější, protože jak neutronový tok tak účinný průřez jsou funkcemi energie. V grafu na obrázku 1.1 je vidět, jak efektivní poločas transmutace některých izotopů z tabulky 1.1 závisí na velikosti toku tepelných neutronů. Problémem je, že izotopy z tabulky 1.1 mají pouze malý účinný průřez pro záchyt tepelného neutronu 2. Pokud má být transmutace dostatečně efektivní, musíme získat velmi intenzivní neutronové toky, a to v řádech až 10 16 n s 1 cm 2, viz [2]. A právě takto silné toky by měly být schopny vytvářet urychlovačem řízené transmutační technologie. 1.2 Urychlovačem řízené transmutační technologie Pod hlavičku urychlovačem řízených transmutačních technologií ADTT Accelerator Driven Transmutation Technologies) zahrnujeme soubor čtyř programů: Urychlovačem řízená transmutace odpadů ATW Accelerator Transmutation of Waste) by mohla výrazným způsobem zkrátit dobu, po kterou je nutno vyhořelé jaderné palivo skladovat, než jeho aktivita klesne na úroveň přirozeného pozadí. Střízlivé odhady hovoří pouze o 30 50 letech. Tento projekt je rozpracováván zejména v americkém Los Alamos. Do nedávna jej vedl C. D. Bowman. Počítá se s použitím lineárního urychlovače s proudem až 250 ma a energií protonů 1,6 GeV. 2 V reaktorech je velmi silný neutronový tok až 10 14 n s 1 cm 2 ). Ten přeměňuje izotopy s velkým účinným průřezem pro záchyt neutronu na izotopy, které mají účinný průřez menší. 6

Obrázek 1.1: Efektivní poločasy transmutace v různě silných neutronových tocích, převzato z [2]. Urychlovačem řízená produkce energie ADEP Accelerator Driven Energy Production nebo CERNský projekt Energy Amplifier) má šanci stát se v budoucnu novým zdrojem elektrické energie založeným na štěpení uranu 233. Ten bychom získávali z thoria 232 sérií reakcí n + 232 Th 233 Th + γ, 233 Th 233 Pa + e + ν, 233 Pa 233 U + e + ν. Jedná se v podstatě o neutronový záchyt na jádře thoria 232, po kterém následují dva beta rozpady, nejprve na protaktinium 233, a poté na uran 233. Co se týče množství výskytu v zemské kůře, zaujímá thorium mezi prvky 40. místo v pořadí. Jeho celosvětové zásoby jsou odhadovány na 3, 7 10 12 kg. Jsou tedy asi třikrát větší než u uranu, viz [2]. Thorium je energeticky velice vydatné palivo. Ve dvanácti gramech 232 Th se ukrývá stejné množství energie jako ve třiceti tunách uhlí. Tento projekt je rozvíjen v CERNu a jeho duchovním otcem je C. Rubbia. Proud protonů o velikosti 5 6 ma by měl dodávat cyklotron. Urychlovačem řízená přeměna plutonia ABC Accelerator Based Conversion) má ambice bezpečně odstranit rozsáhlé zásoby 239 Pu z demontovaných jaderných hlavic. Urychlovačem řízená produkce tritia APT Accelerator Production of Tritium) může probíhat ve vhodném materiálu reakcemi typu n, 3 H) pomocí silných neutronových polí, viz [3]. 7

Princip ADTT byl navržen již v padesátých letech 20. století. Využívá kombinace urychlovačové a reaktorové techniky. Tehdejší urychlovače však nedosahovaly potřebných výkonů ani stability provozu. Proto zájem o tuto oblast fyziky na několik desítek let opadl. Teprve díky nedávnému pokroku ve vývoji urychlovačů se pomalu otevírá možnost myšlenku projektů z padesátých let realizovat. Nyní zde popíšeme, jak vypadá jedna z navrhovaných variant zařízení, v němž by docházelo k přeměně dlouhožijících izotopů na krátkožijící a nebo ještě lépe na stabilní. Jeho schématický nákres je na obr. 1.2. Obrázek 1.2: Schéma jedné varianty transmutačního systému, převzato z [16]. Úkolem urychlovače je vytvoření svazku protonů o energii cca 1 GeV a proudu až několika stovek ma. Tento svazek necháme procházet terčem z těžkého kovu 3, kde bude iniciovat tzv. tříštivé spalační) reakce. V nich se produkuje veliké množství neutronů s různými energiemi. Každý proton jich vytvoří v průměru zhruba 10 až 20. Terč je obklopen tzv. blanketem, viz obr. 1.3. Jedná se v podstatě o reaktorový systém, který je trvale v podkritickém stavu. To značně zvyšuje bezpečnost provozu, protože nemůže dojít k nekontrolovatelné řetězové štěpné reakci. Podkritičnost ADTT systémů je jednou z jejich hlavních výhod ve srovnání s klasickými reaktory. Neutronová bilance v blanketu je závislá na proudu v urychlovači. V případě, že jej vypneme, štěpné reakce se rychle zastaví. 3 Těžké kovy z konce periodické tabulky jako např. Ta, W, Pb nebo Bi jsou podle [19] výhodné pro výrobu spalačního terče hned z několika důvodů. Mají veliký počet neutronů a protonů v jádře, dobrou tepelnou vodivost, vysokou hustotu atd. 8

Obrázek 1.3: Schéma blanketu. V blanketu dochází k vlastní transmutaci dlouhožijících izotopů na krátkodobé nebo stabilní. Děje se tak opakovanou sérií neutronových záchytů a beta přeměn. U transuranů může proběhnout po absorpci neutronu jaderné štěpení. V nejčastěji uvažovaných schématech probíhá v blanketu kromě této transmutace ještě štěpení uranu 233 a jeho produkce z thoria 232. V takovém případě má blanket tři základní části: Vrstva nejblíže terči obsahuje těžkou vodu. Jejím úkolem je zmoderovat energetické spektrum neutronů přicházejících z terče. Mohou v ní být rozpuštěny některé izotopy, u nichž jsou k transmutaci potřebné neutrony s vyššími energiemi. Ve střední části blanketu proudí roztavené soli LiF a BaF 2 ), ve kterých jsou rozpuštěny izotopy, jež chceme transmutovat, viz tabulka 1.1, a také štěpitelný uran 233. Interakcí s neutronovým polem dochází k jejich přeměně. Přitom se uvolňuje teplo, které se předává přes výměník sekundárnímu okruhu. Teplota fluoridových solí na výstupu z blanketu je vysoká, cca 700 C. Proto má konverze tepelné energie v elektrickou dobrou účinnost. Elektřina se pak vyrábí standardními parogenerátory. Ve vnější části dochází k produkci uranu 233 z thoria 232. Thorium je tam rozpuštěno v těžké vodě, která zároveň slouží i jako moderátor a reflektor. Na okruh fluoridových solí musí navazovat efektivní chemicko-izotopická separace. Jejím úkolem je oddělovat dlouhožijící izotopy od krátkodobých a stabilních, které se posílají do konečného úložiště. Jejich aktivita poklesne na úroveň přirozeného radioaktivního pozadí v časovém horizontu několika desítek let. Dlouhožijící izotopy se navracejí zpět do blanketu. 9

Oproti reaktorům mají ADTT systémy ještě další výhody, např. vzhledem k tomu, že pracují při normálních tlacích, není u nich potřeba použít vysokotlaké nádoby. Tím se snižuje jejich cena a zároveň mají i vyšší bezpečnost provozu. 1.3 Současná situace Snahou je, aby takto navržený systém byl schopen vyrábět elektrickou energii za ceny, které by mohly konkurovat klasickým zdrojům, jako je třeba spalování fosilních paliv nebo štěpení uranu v atomových elektrárnách, viz [2]. V optimistickém scénáři by urychlovač spotřeboval asi 20 % vyrobené elektrické energie a zbytek by mohl dodávat do sítě. Důležitým předpokladem úspěšnosti projektu ADTT je však dořešení některých technických otázek. Řada z nich je spojena s urychlovačovou technikou. Současné urychlovače stále ještě nemají dostatečný výkon ani stabilitu provozu. Není uspokojivě zodpovězena otázka, jak bude protonový svazek vyveden z vakua v urychlovačové trubici do terče. Ve vývoji ADTT systémů je také celá řada úkolů pro materiálový výzkum, který musí vytvořit slitiny dostatečně odolné vůči poškození neutrony a vůči korozivním účinkům fluoridových solí. Neustále se studují vlastnosti neutronového zdroje. Pro spalační terč je nutné zvolit vhodný materiál, geometrii a energii primárních protonů, kterými jej budeme ostřelovat. Při návrhu jeho optimální podoby jsou užitečným pomocníkem počítačové programy, které simulují průběh tříštivých reakcí a následný transport neutronů v materiálu. Jsou založeny na matematické metodě Monte Carlo. Při výpočtech využívají různé fyzikální modely tříštivých reakcí a knihovny účinných průřezů pro interakce neutronů s jádry. Přesnost těchto programů však zatím daleko zaostává za spolehlivostí programů simulujících nízkoenergetické neutronové pole v klasickém reaktoru. Proto se v současnosti několik skupin fyziků po celém světě zabývá prováděním tzv.,,bench mark testů. Experimentálně zkoumají produkci neutronů v tlustých terčích a získané výsledky porovnávají s počítačovými simulacemi. Snaží se tak testovat modely reakcí a platnosti knihoven účinných průřezů. Zajímavých výsledků v tomto směru dosáhla skupina francouzských vědců z Laboratoire National SATURNE, kterým jejich aparatura umožňuje měřit úhlovou závislost tvaru energetického spektra neutronů produkovaných ve spalačním terči, viz [17]. Tradiční zemí, která věnuje hodně pozornosti otázkám spojeným s transmutačními technologiemi, je Rusko. Vědci z Dubny přikročili od experimentů s jednoduchými tlustými terči ke studiu vlastností složitějších sestav. Spalační terč je v nich obklopen blanketem z uranových prutů, viz [14, 15]. Studuje se produkce tepla v sestavě, koeficient jejího energetického zesílení, neutronová multiplikace, účinné průřezy izotopů z radioaktivního odpadu pro interakce s neutrony a protony, tvar energetického spektra produkovaných neutronů apod. Doplňováním knihoven účinných průřezů pro interakce vysokoenergetických neutronů se systematicky zabývá také např. skupina vědců v CERNu sdružená do kolaborace n-tof. Japonský výzkumný ústav pro atomovou energii JAERI Japan Atomic Energy Research Institute) řeší dlouhodobý výzkumný a vývojový program OMEGA Op- 10

tion Making Extra Gains from Actinides and Fission Products). V jeho rámci se vědci zabývají separací a transmutací transuranů a dlouhodobých štěpných produktů. Snaží se řešit otevřené problémy spojené s vývojem efektivní chemickoizotopické separace. Tento projekt počítá i s návrhem jaderné elektrárny na bázi urychlovače. Dva hlavní projekty, ve kterých se provádí výzkum ADTT systémů, tj. projekty v Los Alamos a v CERNu, jsme zmiňovali už v odstavci 1.2, proto je na tomto místě již jen připomínáme. 1.4 Motivace a náplň diplomové práce V SÚJV Dubna Spojené ústavy jaderných výzkumů) se uskutečnila již celá řada experimentů, při nichž se protonovým svazkem z urychlovače ozařovaly tlusté terče ze středně těžkých a těžkých prvků i složitější sestavy, viz např. [11, 13, 14, 15]. Jejich úkolem bylo studovat jaderné procesy, ke kterým v terčích dochází, doplňovat knihovny účinných průřezů pro transurany a štěpné produkty, sledovat průběh transmutace radioaktivních vzorků, měřit produkci tepla apod. Jednou ze skupin, které provádějí takové experimenty je mezinárodní seskupení,,energie a transmutace. V jeho rámci se dr. A. Kugler a dr. V. Wagner z ÚJF AV ČR zaměřili na studium neutronového pole v okolí spalačního terče. Získaná experimentální data umožňují testovat předpovědi počítačových programů, které simulují produkci a transport vysokoenergetických neutronů v látce. Tato diplomová práce se věnuje zpracování experimentu, který proběhl v SÚJV Dubna v prosinci roku 2001. Jejím cílem je studovat produkci neutronů ve vybraných místech experimentální sestavy, složené z tlustého olověného terče a blanketu z přírodního uranu, a výsledky porovnat s počítačovými simulacemi programu MCNPX. 11

2 Simulace tříštivé reakce a následného transportu částic programem MCNPX Při vývoji urychlovačem řízených transmutačních technologií hrají klíčovou roli počítačové programy, které simulují průběh tříštivé reakce a následný transport a interakce sekundárních částic v různých materiálech. Po matematické stránce jsou založeny na metodě Monte Carlo. Pro všechny možné aplikace ADTT systémů je důležité, aby tyto programy co nejpřesněji modelovaly procesy probíhající ve spalačním terči a blanketu a aby nám dávaly správné předpovědi fyzikálních veličin, které se týkají produkce neutronů, transmutace různých izotopů, vývinu tepla, radiačního poškození materiálu apod. Dříve, než se budeme zabývat programem MCNPX, si něco v krátkosti řekněme o průběhu tříštivé reakce. Podrobněji se této problematice věnují např. publikace [4, 10]. 2.1 Průběh tříštivé reakce První fáze tříštivé reakce se nazývá vnitrojaderná kaskáda. Je iniciována vysoce energetickou částicí, která pronikne do jádra a tam pružnými srážkami předává svoji energii okolním nukleonům. Ty pak následně mohou vyvolávat další srážky, čímž postupně dochází k distribuci energie mezi všechny nukleony jádra. Rozsah a forma vnitrojaderné kaskády závisí na počtu nukleonů v jádře a na energii nalétávající částice 4. V této fázi tříštivé reakce převažuje emise částic ve směru primárního projektilu. Jejich energie je většinou veliká, a proto mohou vyvolávat další tříštivé reakce v okolním terčovém materiálu. Na konci vnitrojaderné kaskády je jádro vysoce excitované. Říkáme, že se nachází v tzv. předrovnovážném stavu. Energie ještě není zcela rovnoměrně rozprostřena mezi všechny nukleony. V důsledku těchto fluktuací může docházet k tzv. předrovnovážným emisím částic. Stále se objevuje tendence preferovat při emisi dopředné úhly. Energie vysílaných částic však není už tak vysoká jako při vnitrojaderné kaskádě. Předrovnovážný stav plynule přechází do poslední fáze tříštivé reakce, kterou je rovnovážný rozpad. Energie se už rovnoměrně rozdělila mezi všechny nukleony jádra a probíhá jeho postupná deexcitace. Nejdříve se tak děje tzv. vypařováním neutronů a lehčích fragmentů deuteronů, tritonů a alfa částic). Když už jádro nemá dostatek energie na to, aby mohlo dále vypařovat, deexcituje se sériemi gama a beta přechodů. Při rovnovážném rozpadu jsou částice emitovány izotropně a jejich energie je v průměru menší, než kdyby vznikly při vnitrojaderné kaskádě nebo předrovnovážné emisi. 4 Jestliže má nalétávající částice energii v rozmezí 0,02 2 GeV, je její vlnová délka srovnatelná se vzdálenostmi mezi protony a neutrony v jádře. Srážkové procesy se odehrávají na úrovni nukleonů a můžeme tedy hovořit o tzv. nukleonové kaskádě. Pokud zvýšíme energii projektilu do oblasti 2 10 GeV, dochází při nukleon-nukleonových interakcích k překročení prahu pro produkci částic. Hojně vznikají zejména piony, mezony s klidovou hmotou cca 135 MeV. Ve srážkách se ale mohou vyprodukovat i těžší hadrony např. kaony nebo hyperony). Takto vzniklé částice se pak spolu s nukleony dále účastní vnitrojaderné kaskády a my hovoříme o tzv. hadronové kaskádě. 12

Nutno dodat, že mezi jednotlivými fázemi tříštivé reakce, jak jsme je zde nastínili, není ostrá hranice a mohou se navzájem prolínat. 2.2 Modely tříštivé reakce Proběhla již celá řada experimentů, jejichž účelem bylo zkoumat různá stádia tříštivé reakce. Na základě analýzy získaných dat a s využitím nejrůznějších teoretických předpokladů byly následně sestaveny matematické modely schopné popsat procesy, ke kterým v průběhu tříštivé reakce dochází. Vnitrojaderná kaskáda se simuluje pomocí tzv. INC modelů Intranuclear Cascade). Interakce mezi dopadající částicí a nukleony se bere jako sled binárních srážek. Tyto modely většinou umožňují popsat jak nukleonovou, tak hadronovou kaskádu. Předrovnovážný stav jádra se nejčastěji popisuje pomocí excitonového modelu. Excitonem se rozumí bud nukleon vybuzený do stavu nad Fermiho hladinou, anebo neobsazený jednočásticový stav pod Fermiho hladinou, tzv. díra. Vyrovnávání energie v jádře se děje pomocí dvoučásticových interakcí. Předrovnovážné modely umožňují popsat emisi částic i fragmentů. Rovnovážný rozpad jádra je popsán vypařovacími modely na základě statistických přístupů. Pravděpodobnost, že se jádro rozpadne do určitého kanálu, je závislá na hustotě stavů v koncovém kanále a na pravděpodobnosti průchodu potenciálovou bariérou. Energie částic, které se produkují v ADTT systémech, se pohybují v poměrně širokém rozmezí. Abychom byli schopni popsat širokou paletu jevů, ke kterým v tříštivých reakcích a následném transportu částic dochází, musely být výše zmíněné modely sdruženy do komplexnějších simulačních programů. K popisu transportu vysokoenergetických částic nad 150 MeV) se dobře hodí počítačové programy používající INC modely. Účinné průřezy pro interakce si tyto programy generují samy. K simulaci transportu a interakcí částic s energií do cca 150 MeV je lépe použít programy založené na knihovnách evaluovaných účinných průřezů. 2.3 Počítačový program MCNPX Program MCNPX viz [9, 12, 20]) v sobě spojuje dva starší programy LAHET Los Alamos High Energy Transport Code) a MCNP Monte Carlo N-Particle Transport Code). Při výpočtech se opírá o knihovny evaluovaných účinných průřezů do 150 MeV a pro vyšší energie o LAHETovské modely vnitrojaderných kaskád. Počítačový program LAHET viz [18]) byl vyvinut v Los Alamos k návrhu spalačních terčů. Je schopen popsat interakce a transport nukleonů, pionů, mionů a antinukleonů. Do nedávna se používala jeho kombinace s programem MCNP, ve které LAHET simuloval interakce a transport částic s energiemi nad 20 MeV a pod touto energií se tyto procesy popisovaly pomocí MCNP viz [8]), který při výpočtech využívá ENDF/B-VI evaluované knihovny účinných průřezů do 20 MeV. LAHETovský model vnitrojaderné kaskády je poměrně přesný pro energie nad 13

150 MeV, kde se dají použít poloklasické aproximace. Pod 150 MeV jsou ale jaderné reakce závislé na různých detailech jaderné struktury a na kvantových rozptylových efektech. Z těchto důvodů byly evaluované knihovny účinných průřezů rozšířeny až do 150 MeV. Evaluované knihovny účinných průřezů do 150 MeV viz [9, 12]), z nichž čerpá MCNPX, vycházejí jednak z dostupného experimentálního materiálu a jednak z předpovědí počítačového programu GNASH. Ten při výpočtu účinných průřezů jaderných reakcí používá pro modelování rovnovážného rozpadu Hauserovu-Feshbachovu teorii a pro předrovnovážný rozpad excitonový model. Pružný rozptyl a přímé reakce jsou spočteny z optického modelu. U lehkých sekundárních částic generuje program GNASH kromě účinného průřezu pro jejich produkci ještě úhlovou závislost tvaru energetického spektra. U těžkých fragmentů a gama fotonů se předpokládá, že budou emitovány více méně izotropně. Proto se u nich počítá účinný průřez produkce a energetické rozdělení. 14

3 Experimentální sestava a průběh experimentu 3.1 Experimentální sestava Mezinárodní skupina,,energie a transmutace vybudovala pro studium transmutace v poli neutronů z tříštivých reakcí sestavu složenou z olověného terče a blanketu z uranových prutů, viz obr. 3.1. V různých místech této sestavy se dají umist ovat různé typy detektorů a vzorků určených pro transmutace. Její nejdůležitější částí je olověný terč, který má průměr 84 mm a délku 500 mm. Je rozdělen na několik segmentů, což umožňuje získat informace o neutronovém poli i v jeho nitru. Uranový blanket obklopující olověný terč se skládá ze čtyř částí, viz obr. 3.2. Každá obsahuje 30 stejných prutů z přírodního uranu hermeticky uzavřených do hliníkového pouzdra. Pruty mají průměr 3,6 cm, délku 10,4 cm a hmotnost 1,72 kg. Jsou uchyceny v ocelové matrici, která určuje jejich přesnou geometrickou polohu. Blanket ze štěpného materiálu zesiluje neutronový tok produkovaný ve spalačním terči. Okolo blanketu se nacházelo neutronové stínění zhotovené z kadmia a polyetylenu dopovaného bórem. Jeho úkolem bylo zajistit radiační ochranu pracoviště, zmoderovat a následně absorbovat neutrony vyletující ze sestavy. Celá experimentální aparatura má velikou hmotnost, jenom uranový blanket váží cca 206,4 kg. Kvůli snadnější manipulaci byla proto umístěna na vozíku, který jezdil po kolejnicích. Tvar energetického spektra produkovaných neutronů bylo potřeba změřit i v těžko přístupných místech experimentální sestavy. Proto jsme pro jeho stanovení použili tzv. metodu aktivačních detektorů. 3.2 Metoda aktivačních detektorů Neutrony interagují s okolní látkou převážně silnou interakcí. Síla jejich elektromagnetického a slabého působení je o několik řádů slabší a můžeme je v našem případě zanedbat. Chceme-li něco zjistit o tvaru energetického spektra neutronů, musíme se zaměřit na zkoumání jaderných reakcí, které neutrony vyvolávají v materiálu, jímž procházejí. Nejčastěji se jedná o absorpci neutronu n,γ) a prahové reakce 5 typu n,2n), n,3n) atd. Při nich mohou vzniknout izotopy, které jsou radioaktivní. Z analýzy spektra záření gama, které doprovází jejich rozpad, lze určit množství, v jakém se v průběhu ozařování v daném místě naprodukovaly, viz kapitola 4. V místech, kde chceme určit tvar energetického spektra neutronů, umist ujeme tzv. aktivační detektory. Mohou mít např. podobu sendvičů fólií z různých kovů. Často se používají hliník, zlato, kobalt, měd nebo bismut. Rozměry aktivačních detektorů musí být dostatečně malé na to, aby byly pod hranicí prostorových změn v neutronovém poli. Na druhou stranu, pokud je zhotovíme příliš malé, 5 Aby neutron vyvolal prahovou reakci na jádru, musí mít vůči němu nějakou minimální kinetickou energii. Různé reakce mají obecně jiné hodnoty svých prahových energií. 15

Obrázek 3.1: Experimentální sestava. Obrázek 3.2: Schéma olověného terče a uranového blanketu. 16

nenaprodukuje se v nich dostatečný počet radioaktivních jader. Velikost aktivačního detektoru je tedy kompromisem mezi těmito dvěma požadavky. Pro zrekonstruování struktury neutronového pole je důležité znát u sledovaných prahových reakcí závislost účinného průřezu na energii. Tvar energetického spektra pak získáme na základě řešení tzv. integrálních Fredholmových rovnic, viz [14]. Pro i-tý typ reakce má Fredholmova rovnice tvar λ i = 0 ΦE)σ i E)dE, 3.1) kde λ i je pravděpodobnost, že došlo k této reakci, σ i = σ i E) je závislost jejího účinného průřezu na energii a Φ = ΦE) je hledaná funkce, která udává, kolik neutronů mělo v daném místě energii E. Veličinu λ i spočteme jako podíl celkového množství radioaktivních jader, která se v i-tém typu reakce naprodukovala, ku počtu jader ve fólii, na kterých k této reakci dochází a jež byla vystavena účinkům působení neutronového pole. Důležité je, že pro prahové reakce není nutné ve vztahu 3.1) integrovat od nuly. Stačí, když za spodní mez integrace zvolíme prahovou energii E tresh. Víme totiž, že účinný průřez je až do E tresh nulový, viz např. obr. 3.3. Určení tvaru energetického spektra neutronů je tím přesnější, čím více výsledků z různých prahových reakcí máme k dispozici. ~þlqqêsu$h]>eduq@ >0H9@ Obrázek 3.3: Závislost účinného průřezu prahové reakce 197 Aun,2n) 196 Au na energii primárního neutronu. Výhodou této metody je, že aktivační detektory jsou jednoduché, mohou být malé a snadno se umist ují do různých poloh vůči terči. Na druhou stranu má použití aktivačních detektorů i své nevýhody. Spektra záření gama z ozářených fólií mohou být značně složitá, což znesnadňuje jejich interpretaci. Přispívají do nich totiž všechny možné přechody z různých izotopů. Množství radioaktivních jader vzniklých v průběhu ozařování se musí z naměřeného počtu impulzů v pících složitě vypočítávat, viz formule 4.6). Také určení tvaru energetického spektra neutronů je velice komplikované. 3.2.1 Aktivační reakce Použité detektory měly tvar čtverce o straně 20 mm. Byly zhotoveny jako sendviče z bismutové, zlaté, hliníkové a kobaltové fólie. Tyto prvky jsou monoizotopické, 17

tzn. že mají pouze jeden stabilní izotop. S dobrou přesností lze říci, že k jaderným reakcím dochází pouze na stabilních nuklidech 6. reakce prahová energie reakce prahová energie [MeV] [MeV] 209 Bin,4n) 206 Bi 22,6 209 Bin,5n) 205 Bi 29,6 209 Bin,6n) 204 Bi 38,1 209 Bin,7n) 203 Bi 45,2 209 Bin,8n) 202 Bi 54,0 209 Bin,9n) 201 Bi 61,4 209 Bin,10n) 200 Bi 70,8 209 Bin,11n) 199 Bi 78,4 Tabulka 3.1: Příklady prahových reakcí probíhajících na bismutu 209 Bi. Jádro bismutu 209 Bi má výrazný přebytek neutronů nad protony. Při interakci s neutronovým polem na něm může probíhat celá řada prahových reakcí. Ty nejvýznamnější z nich naleznete v tabulce 3.1. Vznikající izotopy mají poločasy rozpadu v řádu několika hodin viz tab. 5.4), což je pro naše účely optimální délka. Vzhledem k tak široké paletě reakcí, které mohou v aktivačním detektoru probíhat, jsou naměřená spektra z bismutových fólií často velice složitá. reakce prahová energie reakce prahová energie [MeV] [MeV] 197 Aun,2n) 196 Au 8,1 197 Aun,3n) 195 Au 14,8 197 Aun,4n) 194 Au 23,2 197 Aun,5n) 193 Au 30,2 197 Aun,6n) 192 Au 38,9 197 Aun,7n) 191 Au 45,7 Tabulka 3.2: Příklady prahových reakcí probíhajících na zlatě 197 Au. Reakce 197 Aun,γ) 198 Au má veliký účinný průřez pro tepelné neutrony. Některé prahové reakce na zlatě 197 Au, které lze využít při studiu energetického spektra neutronů, jsou uvedeny v tabulce 3.2. Poločasy rozpadu vznikajících izotopů lze nalézt v tabulce 5.3. reakce prahová energie reakce prahová energie [MeV] [MeV] 27 Aln,p) 27 Mg 1,9 27 Aln,α) 24 Na 5,5 Tabulka 3.3: Příklady prahových reakcí probíhajících na hliníku 27 Al. Na stabilním izotopu hliníku 27 Al by se v principu daly studovat dvě aktivační reakce 27 Aln,p) 27 Mg a 27 Aln,α) 24 Na, viz tabulka 3.3. U první z nich je však ten problém, že hořčík 27 Mg má pouze krátký poločas rozpadu cca 9 minut). Protože 6 Na některých jádrech ve fólii se mohou samozřejmě procesy typu n,xn), p,xn) apod. několikrát za sebou opakovat. Množství takovýchto případů je však zanedbatelné v porovnání s počtem reakcí probíhajících na stabilních nuklidech 197 Au, 209 Bi, 27 Al a 59 Co. Uved me příklad: v jednom gramu zlata se nachází zhruba 3 10 21 jader 197 Au. Pokud si na základě tabulek B.1 nebo B.2 vypočteme, kolik se nám naprodukovalo v gramu zlata např. jader izotopu 198 Au, dostaneme číslo v řádu 10 9. 18

měl použitý urychlovač malý proud cca 40 pa) a ozařoval poměrně dlouhou dobu cca 12 hod), saturoval se počet jader u krátcežijících izotopů na nízké hodnotě. Po ukončení ozařování bylo nutné vyčkat, až poklesne aktivita sestavy na přijatelnou hodnotu, aby se k ní mohl personál přiblížit a sejmout vzorky. Za tuto dobu se téměř všechen hořčík 27 Mg rozpadl. Informace o neutronovém poli lze tudíž získat jen z výtěžků druhé reakce. Rozpad radioaktivního sodíku 24 Na na 24 Mg má pro jadernou spektroskopii vhodný poločas T 1/2 = 14, 96 hod. reakce prahová energie reakce prahová energie [MeV] [MeV] 59 Con,2n) 58 Co 10,6 59 Con,3n) 57 Co 19,4 59 Con,4n) 56 Co 30,9 59 Con,5n) 55 Co 41,2 Tabulka 3.4: Příklady prahových reakcí probíhajících na kobaltu 59 Co. V kobaltových fóliích vystavených toku tepelných neutronů probíhá bezprahová reakce 59 Con,γ) 60 Co. Bohužel, vlivem toho, že se 60 Co používá jako standardní kalibrační zářič, staly se jeho dva přechody 1332,50 kev a 1173,24 kev součástí přirozeného radioaktivního pozadí na většině spektroskopických pracovišt. Při zpracování bude tedy nutné s tímto dodatečným efektem počítat. Cenné informace o struktuře neutronového pole lze získat z analýzy prahových reakcí na kobaltu 59 Co, viz tabulka 3.4. Vzniklé radioizotopy mají vhodné poločasy rozpadu pohybující se v rozmezí několika desítek hodin až několika málo let viz tab. 5.2). Všechny hodnoty prahových energií v tabulkách 3.1 až 3.4 jsme čerpali z [1]. 3.2.2 Umístění aktivačních detektorů v sestavě Naším úkolem bylo prostudovat podélné a radiální rozložení neutronového pole. Sendviče aktivačních detektorů proměřující podélnou závislost tvaru energetického spektra neutronů byly umístěny ve vzdálenostech 0 cm, 12,5 cm, 25 cm, 37,5 cm a 50 cm od čela terče mezi jeho segmenty, přičemž mezi jejich středem a osou terče byly 3 cm. Nákres jejich pozic v sestavě při pohledu z boku se nachází na obr. 3.4. Z odstavce 2.1 víme, že při spalaci jsou částice s největšími energiemi emitovány ve Obrázek 3.4: Pohled z boku na umístění aktivačních detektorů v experimentální sestavě. Všechny rozměry jsou udány v milimetrech. 19

směru nalétávajícího projektilu. Aktivační detektory byly proto umístěny tak, aby se nenacházely přímo v protonovém svazku, ale aby v nich přitom mohlo docházet k interakcím s tvrdým spektrem neutronů z dopředných emisí. Obrázek 3.5: Radiální rozmístění aktivačních detektorů v experimentální sestavě ve vzdálenosti 12,5 cm od čela terče. Všechny rozměry jsou udány v milimetrech. Aktivační detektory, pomocí nichž měla být určena radiální závislost tvaru energetického spektra neutronů, byly umístěny na průsvitce 12,5 cm od čela terče. Jejich středy byly vzdáleny od osy spalačního terče 3 cm, 6 cm, 8,5 cm a 13,5 cm. Na obr. 3.5 vidíme zakresleny jejich polohy z pohledu ve směru protonového svazku. Radiální závislost neutronového spektra jsme proměřovali ve vzdálenosti 12,5 cm od začátku terče z toho důvodu, protože se zde přepokládala maximální intenzita neutronového toku. 3.3 Průběh ozařování Ozařování experimentální sestavy probíhalo na urychlovači Nuklotron v Laboratoři vysokých energií SÚJV Dubna) od 17 hod 40 min 11.12. 2001 do 5 hod 50 min 12.12. 2001. Integrální protonový tok 7 za celé ozařování, tj. za dobu t irr = 43800 s, byl Ip + ) = 1, 145 ± 0, 052) 10 13 p +. Nalétávající protony měly energii 1,5 GeV. Před začátkem experimentu se provedla kontrola zaměření svazku na střed olověného terče. Profil svazku se přitom snímal na citlivé polaroidové filmy. 3.4 Měření aktivačních detektorů Po skončení ozařování byly všechny fólie převezeny z Laboratoře vysokých energií na spektroskopické pracoviště Laboratoře jaderných problémů LJAP). Nabírání gama spekter z aktivačních detektorů probíhalo od 12.12. do 15.12. 2001, přičemž kobaltové fólie se ještě dodatečně přeměřovaly od 7.1. do 17.1. 2002. 7 Údaj pochází z měření pomocí hliníkových aktivačních detektorů. 20

Obrázek 3.6: HPGe spektrometr gama záření od firmy Ortec. Při měření na HPGe High Purity Germanium) spektrometru firmy Ortec, viz obr. 3.6, byly všechny vzorky umist ovány do stejné pozice. U každé fólie proběhlo nabírání spektra dvakrát až třikrát. Nejprve byly všechny aktivační detektory měřeny pouze krátkou dobu 30 min), abychom zaznamenali i krátcežijící izotopy. Posléze následovala série měření s delšími expozicemi 1 hod až 2 hod). Kvůli omezení vlivu přirozeného radioaktivního pozadí a pro zajištění vyšší radiační bezpečnosti na pracovišti bylo kolem spektrometru Ortec masivní olověné stínění. K umístění a upevnění vzorku do správné geometrické pozice vůči gama spektrometru sloužila fixační destička. Spolu se vzorkem se zasouvala do plastového roštu s drážkami, viz obr. 3.7. Tím byla pro všechna měření definována stejná geometrická pozice. Neurčitost v nastavení vzdálenosti mezi vzorkem a beryliovým okénkem spektrometru byla dána vůlí fixační destičky v roštu a byla menší než 1 mm. Ovlivnění efektivity detektoru nepřesností v určení polohy je podrobněji diskutováno v odstavci 4.3.4. Obrázek 3.7: Schéma uspořádání spektroskopických měření, převzato z [11]. 21

4 Zpracování experimentálních výsledků Pomocí aktivačních detektorů měříme lokální tvar energetického spektra neutronového pole pouze nepřímo. K jeho následné rekonstrukci musíme u vybraných radioaktivních jader znát množství, v jakém se naprodukovala v aktivačních detektorech v průběhu ozařování, viz odstavec 3.2. Následující kapitola pojednává o tom, jak lze vypočítat zastoupení daného radioizotopu ve vzorku na základě výsledků analýzy spektra záření gama, které vzorek vyzařuje. 4.1 Program DEIMOS32 Rozpady radioaktivních izotopů doprovází gama záření, které vzniká při přeskocích mezi excitovanými stavy dceřiného jádra. Energetické série takovýchto přechodů jsou pro daný rozpad jedinečné. Umožňují nám tedy určit přítomnost a zastoupení daného radioizotopu ve vzorku. Ke zpracování gama spekter ozářených fólií bylo použito programu DEIMOS32 [6, 7]. Spektrum záření ze vzorku je v něm reprezentováno histogramem s 8192 kanály. Jeho rozsah byl nastaven zhruba od 50 kev do 3500 kev. Program umožňuje ve zvoleném intervalu energií fitovat plochy píků Gaussovou křivkou, přičemž pozadí je aproximováno polynomem druhého stupně. Postupnými iteracemi se metodou nejmenších čtverců hledá těžiště píku, jeho amplituda a pološířka. Nafitované parametry označených píků, jako např. energie, pološířka, plocha a její statistická chyba, zapisuje program DEIMOS32 do výstupní tabulky. Obrázek 4.1: Fit ploch u píků 820,3 kev a 825,2 kev bismutu 203 Bi a 828,3 kev thalia 200 Tl v grafickém prostředí programu DEIMOS32. 22

4.2 Opravy pro výpočet celkového výtěžku V této části odvodíme vztah, pomocí něhož z plochy píku N det E) nafitované programem DEIMOS vypočteme celkové množství vyprodukovaného izotopu. Vzorec je poměrně dlouhý, a proto pro snadnější orientaci budeme probírat jednotlivé části, ze kterých se skládá, popořadě. Jeho obecnější podobu naleznete v [11]. Oprava na intenzitu gama přechodu I γ E), efektivitu detektoru ɛ p E) a efekty kaskádních koincidencí v rozpadovém schématu 1 I γ E)ɛ p E)COI. 4.1) Rozpady excitovaných stavů dceřiného jádra mohou probíhat různými cestami. Intenzita gama přechodu I γ E) udává pravděpodobnost, že se při rozpadu jádra vyzáří foton s energií E. Pro dva různé přeskoky má obecně jinou hodnotu, viz [5]. Efektivita detektoru ɛ p E) je pravděpodobnost, že detektor zaregistruje veškerou energii vyzářeného fotonu. Takto získaný impulz se zaznamená do píku plného pohlcení. Protože gama kvantum může být vysláno různými směry, záleží velikost ɛ p E) na vnitřní účinnosti detektoru i na vzájemné poloze detektoru a vzorku. V kapitole 4.3.3 lze nalézt vztahy 4.20) a 4.21), které popisují energetickou závislost píkové efektivity použitého detektoru, tj. ɛ p = ɛ p E). Opravný faktor COI zohledňuje efekt tzv. kaskádních koincidencí. Závisí na konkrétním tvaru rozpadového schématu. Protože jaderné stavy žijí většinou jen velmi krátce, může dojít k tomu, že současně registrujeme část a nebo celou energii u více fotonů z jedné kaskády. Proto se plocha některých píků uměle zvětšuje, zatímco u jiných je menší, než by měla ve skutečnosti být. Jak se faktor COI počítá, je v následujícím odstavci 4.3.1 vysvětleno na příkladu jednoduchého rozpadového schématu. Oprava na rozpad izotopu od konce ozařování do konce měření Množství radioaktivního izotopu ubývá s časem podle exponenciálního rozpadového zákona. Důležitými veličinami, které nám říkají, jak rychle proces přeměny probíhá, jsou poločas rozpadu T 1/2 nebo rozpadová konstanta λ. Dohromady je svazuje jednoduchý vztah λt 1/2 = ln 2. Předpokládejme, že od konce ozařování do začátku měření uběhla doba t 0 a že měření probíhalo po čas t real. Když vynásobíme počet naměřených rozpadů faktorem expλt 0 ) 1 exp λt real ), 4.2) získáme množství izotopu na konci ozařování. Výše uvedený vztah lze odvodit jednoduchou úvahou. Je-li nt) počet jader v čase t, pak rozpadový zákon zní nt) = n0) exp λt). 23

Pro nás bude n0) množství jader sledovaného izotopu na konci ozařování. Počet zaregistrovaných rozpadů v průběhu měření označme n. Je roven rozdílu množství jader na jeho začátku a na jeho konci, tedy n = nt 0 ) nt 0 + t real ). Dosadíme-li sem z rozpadového zákona, pak n = n0) exp λt 0 ) n0) exp[ λt 0 + t real )]. Odtud můžeme snadno vyjádřit, kolikrát je počet jader na konci ozařování větší než počet registrovaných rozpadů. n0) n = expλt 0 ) 1 exp λt real ). Oprava na mrtvou dobu detektoru Mrtvou dobou detektoru rozumíme čas, který je potřeba ke čtení signálu a jeho následnému zápisu do paměti, k regeneraci citlivé části detektoru apod. V jejím průběhu nejsou registrovány žádné signály z okolí. Pokud tedy měření probíhalo po čas t real, pak byl detektor účinný jen po dobu t live, přičemž t live < t real. Oprava na mrtvou dobu detektoru je dána podílem Oprava na rozpad izotopu během ozařování t real t live. 4.3) K rozpadání radioaktivního izotopu dochází samozřejmě už v průběhu ozařování. Necht ozařování trvalo po dobu t irr. Na jeho začátku nebyla ve fólii žádná jádra sledovaného izotopu a na konci jich tam bylo n0). Dále předpokládejme, že v průběhu ozařování vzniklo za jednotku času ve vzorku průměrně P těchto jader. Rozpadová konstanta měla velikost λ. Počet jader n sledovaného izotopu v ozařovaném vzorku v čase t < 0 se řídí diferenciální rovnicí dn dt = P λn. Můžeme ji řešit např. separací proměnných 0 t irr dt = n0) 0 dn P λn. První integrál je snadný a druhý vyřešíme substitucí u = P λn. Tedy platí Odtud dostáváme rovnici t irr = P λn0) P du λu. λt irr = ln P λn0), P 24

ze které vyjádříme rychlost produkce radioaktivního izotopu, tj. veličinu P : P = λn0) 1 exp λt irr ). Následující podíl nám udává, kolikrát více jader sledovaného izotopu vzniklo za celou dobu ozařování t irr oproti počtu, který zbyl ve vzorku na jeho konci, P t irr n0) = λt irr 1 exp λt irr ). 4.4) Potom výraz na pravé straně bude naše oprava na rozpad izotopu během ozařování. Normování na jednotku hmotnosti vzorku a jeden svazkový proton Pro další analýzu bylo výhodné vztáhnout počet vzniklých jader izotopu na jednotku hmotnosti fólie a jeden svazkový proton: 1 mip + ), 4.5) kde m je hmotnost fólie a Ip + ) celkový tok protonů ve svazku. Necht sledovaný izotop vyzařuje fotony s energií E. Uvážíme-li všechny opravy popsané výrazy 4.1) až 4.5), pak mezi plochou píku přechodu N det E) a celkovým počtem vyprodukovaných jader izotopu, vztaženým na jeden nalétávající proton a na jednotku hmotnosti fólie, platí následující vztah: N yield = N det E) t real 1 I γ E)ɛ p E)COI t live mip + ) expλt 0 ) λt irr 1 exp λt real ) 1 exp λt irr ). 4.6) Výše uvedený vztah byl použit při analýzách většiny spekter. Pokud vyjdeme z Fredholmovy rovnice, viz 3.1), pak lze pro výtěžek odvodit následující relaci: N yield = 1 ΦE)σE)dE, 4.7) A r m u Ip + ) 0 kde A r je relativní atomová hmotnost prvku, z něhož je fólie zhotovena, a m u označuje atomovou hmotnostní jednotku m u = 1, 66 10 27 kg). Integrace součinu toku Φ = ΦE) a účinného průřezu σ = σe), který má příslušná reakce, se provádí přes energii E. Rozpady krátkodobých izotopů nebylo možné detekovat přímo. Množství, v jakém se v průběhu ozařování naprodukovaly, se ale dá určit, sledujeme-li přeměny jejich dceřiných jader. Podrobněji se tomuto tématu věnujeme v odstavci A. Výtěžek mateřského izotopu jsme pak počítali na základě vztahu A.20) nebo A.26). 25

izotop E I γ izotop E I γ izotop E I γ [kev] [%] [kev] [%] [kev] [%] 60 Co 1173,2 99,97 152 Eu 367,8 0,816 154 Eu 873,2 12,27 60 Co 1332,5 99,98 152 Eu 411,1 2,24 154 Eu 996,3 10,6 57 Co 122,1 85,60 152 Eu 778,9 12,94 154 Eu 1004,8 18,01 57 Co 136,5 10,68 152 Eu 867,4 4,25 154 Eu 1274,4 35,19 133 Ba 81,0 34,06 152 Eu 964,1 14,61 154 Eu 1596,5 1,80 133 Ba 276,4 7,16 152 Eu 1085,8 10,21 228 Th 238,6 43,5 133 Ba 302,9 18,33 152 Eu 1089,7 1,73 228 Th 241,1 4,10 133 Ba 356,0 62,05 152 Eu 1112,1 13,64 228 Th 277,4 2,30 133 Ba 383,8 8,94 152 Eu 1212,9 1,42 228 Th 300,1 3,28 88 Y 898,0 93,70 152 Eu 1299,1 1,63 228 Th 549,8 0,114 88 Y 1836,1 99,20 152 Eu 1408,0 21,01 228 Th 853,2 30,6 137 Cs 661,7 85,1 154 Eu 123,1 40,79 228 Th 727,3 6,58 152 Eu 121,8 28,37 154 Eu 247,9 6,95 228 Th 860,6 4,50 152 Eu 244,7 7,53 154 Eu 591,8 4,99 228 Th 1620,7 1,49 152 Eu 295,9 0,447 154 Eu 723,3 20,22 228 Th 2614,5 35,86 152 Eu 344,3 26,57 154 Eu 756,8 4,57 Tabulka 4.1: Kalibrační standardy. 4.3 Kalibrace účinnosti detektoru Ortec Gama spektra všech fólií byla měřena ve stejné geometrii. Kalibraci účinnosti detektoru Ortec jsme provedli pomocí standardních bodových zářičů o předem známé aktivitě. Přehled energií a absolutních intenzit linek použitých při kalibraci uvádíme v tabulce 4.1. Podrobnější údaje o těchto přechodech, jako např. jejich konverzní koeficienty a větvící poměry, lze nalézt v [5, 22, 23]. Pokud zářič vyšle M fotonů s energií E a v aktivní části detektoru se zcela pohltí energie NE) z nich, pak píkovou efektivitu detektoru ɛ p definujeme jako ɛ p E) = NE) M. 4.8) Velikost M můžeme snadno spočítat ze známé aktivity 8 zdroje k určitému datu. Jestliže od doby, kdy měl zářič aktivitu A 0, do začátku měření uběhl čas T a měření trvalo po dobu τ, pak počet fotonů emitovaných z přechodu o energii E je roven T +τ M = I γ E) T A 0 exp λt)dt = I γ E) A 0 exp λt ) {1 exp λτ)}, 4.9) λ kde I γ E) je absolutní intenzita sledovaného přechodu a λ rozpadová konstanta zářiče. Pokud je doba měření výrazně kratší než poločas rozpadu radioaktivního 8 Aktivita zdroje radioaktivního záření je definována jako počet rozpadů za sekundu. S rostoucím časem její velikost At) exponenciálně klesá, At) = A 0 exp λt), kde A 0 je aktivita v okamžiku, od nějž měříme čas t. 26

vzorku, můžeme s dobrou přesností exponenciálu exp λτ) aproximovat pouze prvními dvěma členy Taylorova rozvoje, tj. Vztah 4.9) se pak zjednoduší na exp λτ). = 1 λτ. 4.3.1 Efekt γ γ kaskádní koincidence M = I γ E)A 0 τ exp λt ). 4.10) Typické střední doby života excitovaných jaderných hladin jsou většinou nesmírně krátké řádově kratší než doba sběru náboje v detektoru), proto se při měření spekter může stát, že současně registrujeme dva a více různých fotonů z jedné kaskády, tzv. efekt γ γ kaskádní koincidence. V případě, že se v detektoru pohltí veškerá energie, kterou tato gama kvanta nesou, získáme elektrický impulz, jenž se přičte do sumačního píku. Jeho plocha, tj. počet impulzů v něm, se tak uměle zvětší. U přechodů z jedné kaskády se může také stát, že současně zaregistrujeme celou energii u jednoho fotonu a jen její část u ostatních gama kvant. Výsledný impulz je pak zaznamenán mimo pík plného pohlcení. Jeho plocha je tudíž menší, než by ve skutečnosti měla být. Naměřené počty impulzů v pících tedy musíme s ohledem na tyto efekty opravit. Základní myšlenky, podle kterých konstruujeme korekční vzorce na efekt γ γ kaskádní koincidence, probereme na příkladě jednoduchého rozpadového schématu, viz obr. 4.2. V prvním přiblížení budeme předpokládat, že směr výletu fotonů A B C Obrázek 4.2: Kaskádní rozpadové schéma. z přechodů B a C je na sobě nezávislý. V detektoru může dojít k tomu, že se sečtou jejich energie. Naměřený počet impulzů odpovídající přeskoku A se tak uměle zvětší. Plocha píku náležející čistému γ-přechodu A je úměrná součinu jeho absolutní intenzity I γ A) a efektivity pro plné pohlcení fotonu v citlivé oblasti detektoru ɛ p A). Počet impulzů v sumačním píku B+C) je naproti tomu úměrný součinu absolutní intenzity I γ B) γ-přechodu B, větvícího poměru na přechod C ac), pravděpodobnosti cc), že se při přeskoku C vyšle reálný foton, a efektivit pro plné pohlcení obou gama kvant v detektoru ɛ p B) a ɛ p C). Veličina cc) je spojena 27