Studium produkce neutronů v tříštivých reakcích a jejich využití pro transmutaci jaderného odpadu Pouze budoucnost může rozhodnout, jestli jsme vybrali právě tu jedinou správnou cestu a nalezli to nejlepší řešení našich problémů" Albert Einstein Vladimír Wagner Ústav jaderné fyziky AVČR, 250 68 Řež, E_mail: wagner@ujf.cas.cz, WWW: http://hp.ujf.cas.cz/~wagner/ Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská ČVUT Praha 1. Úvod 2. Jaderná energetika - opakování 2.1 Klasické reaktory 2.2 Množivé (rychlé) reaktory 2.3 Možnost využití urychlovačem řízených transmutorů 3. Studie produkce neutronů v tříštivých reakcích 3.1 Produkce neutronů v tříštivých reakcích 3.2 Různé sestavy terčů a blanketu 3.3 Studium rozložení neutronů a transmutací 4. Měření účinných průřezů reakcí neutronů 4.1 Neutronové zdroje 4.2 Využití metody aktivace 4.3 Doplnění databází účinných průřezů 5. Závěr Nově budovaný blok EPR v Olkilluoto
Energie základ naší civilizace Nutné 1) jak decentralizované malé zdroje 2) tak velké koncentrované zdroje Problém: nemožnost skladovat větší objemy energie (2003) Celkově Elektřina Podíl: 1) Uhlí 25,8% 40,1% 2) Ropa 35,9% 6,9% 3) Plyn 22,0% 19,4% 4) Jádro 2,4% 15,8% 5) Voda 2,4% 15,9% 6) Obnovitelné 11,4% 1,9% Růst 1,6 %/rok (o polovinu do 2030) 70 % rozvojové Uhelná elektrárna Mělník Objev parního stroje Solární elektrárna Figueruelas u Zaragozy (10 MW) Větrná elektrárna Mravenečník Vývoj obsahu množství CO 2 v atmosféře
Klasické jaderné reaktory Štěpná reakce - štěpení jádra samovolné nebo po získání energie - obvykle se dodá energie záchytem neutronu - doprovázena vznikem neutronů s energiemi v oblasti jednotek MeV ( 2-3 neutrony na štěpení) (část hned část zpožděná) Řetězová štěpná reakce: Štěpení nuklidů 235 U, 239 Pu, 233 U... záchytem neutronu 235 U + n 236 U* : 85 % - štěpení 15 % - emise fotonu Velmi vysoké hodnoty účinných průřezů záchytu neutronů pro malé energie neutronů (10-2 ev) Nutnost zpomalování neutronů - moderátor Štěpení - vznik štěpných produktů Záchyt emise fotonu rozpad beta - vznik transuranů Multiplikační faktor k - počet neutronů následující generace neutronů produkovaných na jeden neutron předchozí generace k < 1 podkritický systém k = 1 kritický systém k > 1 nadkritický systém Vnitřní zóna jaderného reaktoru osvětlena Čerenkovovým zářením
Dukovany reaktorový sál Jaderný reaktor Vnitřek reaktoru při výměně paliva Palivo: 1) přírodní uran - složen z 238 U a jen 0,72 % 235 U 2) obohacený uran - zvýšení obsahu 235 U na 3-4% (klasické reaktory i přírodní - CANDU) T 1/2 ( 238 U) = 4,51 10 9 r, T 1/2 ( 235 U) = 7,13 10 8 r většinou ve formě UO 2 Moderátor: Ovládání: Chlazení: voda, grafit Regulační, kompenzační a bezpečnostní tyče Důležitý odvod tepla (voda) Principiální schéma reaktoru
Rychlé (množivé) reaktory Nemoderované neutrony menší pravděpodobnost reakcí větší intenzita neutronů větší počet štěpení nutnost vysokého obohacení uranu 20-50 % 235 U (ekvivalentně 239 Pu) Produkce 239 Pu: 238 U + n 239 U(β-) + γ 239 Ne (β-) 239 Pu produkce paliva Z 239 Pu více neutronů (3 na jedno štěpení) produkce více plutonia než se spotřebuje (plodivá zóna) Efektivnější využití paliva menší citlivost na složení paliva, spalování transuranů Vysoké obohacení vysoká produkce tepla nutnost výkonného chlazení roztavený sodík (teplota 550 o C), roztavené olovo Doba života generace rychlých neutronů velmi krátká větší role zpožděných neutronů při regulaci Letos dokončovaný rychlý reaktor v Kalpakkamu S výkonem 500 MW (Indie) Výstavba rychlého reaktoru BN800 (Rusko) BN600 Beloyarská jaderná elektrárna v Rusku
Jaderný odpad - vyhořelé palivo klasický reaktor Složení: 96 % uran (~1% 235 U) 1 % transurany 3 % štěpné produkty (stabilní, krátkodobé, dlouhodobé) Některé dlouhodobé radioaktivní štěpné produkty: 99 Tc (2,1 10 5 let), 129 I (1,57 10 7 let), 135 Cs (2,3 10 6 let) Dlouhodobé transurany: 237 Np (2,3 10 6 let), 239 Pu (2,3 10 6 let), 240 Pu (6,6 10 3 let), 244 Pu (7,6 10 7 let), 243 Am (7,95 10 3 let) Roční produkce jaderného odpadu ve Francii (75% energie): Vysoce aktivní (1000 Mbq/g) : 100 m 3 Středně aktivní (1 Mbq/g) : 10000 m 3 Přechodné uložení - důležitý odvod tepla při počáteční fázi (vodní bazény) Přepracování vyhořelého paliva Zpracování a uložení jaderného odpadu Vnitřek reaktoru Přepracování vyhořelého paliva Sellafield Zpracování vyhořelého paliva
Specifický reaktor založený na tekutých solích (jeden z typů IV. generace Fluorové soli s lithiem nebo beryliem slouží k chlazení i jako nosič paliva uranu nebo thoria Výhody: 1) Vysoká pracovní teplota 2) Pracuje s rychlými i tepelnými neutrony 3) Umožňuje průběžnou separaci izotopů 4) Možnost spalování široké škály transuranů zmenšení objemu odpadu 5) Umožňuje čistě thoriový cyklus Nevýhody nejodlišnější, technicky náročný, nižší ekonomika Na jeho vývoji se intenzivně podílí Česká republika Testovací reaktor s 50. a 60. let, ORNL USA, 2,5 MW, pracovní teplota 882 o C Simulace chování solného kanálu vlevo s přírodním lithiem a vpravo s lithiem 7 Testování chování solí v kanále umísťovaném v reaktoru LR-0 v řeži
Jak transmutovat nuklidy V jaderných reakcích vznikají jaderné reakce je mohou přeměňovat: Různé typy reakcí: Reakce neutronů s jádry Reakce protonů s jádry Fotojaderné reakce Reakce s jinými částicemi a jádry Velmi výhodné reakce s neutrony 1) Dosažení vysoké efektivity transmutace (vysoké pravděpodobnosti reakce s neutronem) nutnost velmi intenzivního pole neutronů 10 16 neutronů cm -2 s -1 (klasický reaktor 10 14 neutronů cm -2 s -1 ) 2) Vysoká závislost pravděpodobnosti reakce na energii neutronů nutnost širokého energetického rozsahu neutronů Efektivní zkracování doby přeměny radioaktivních nuklidů: (σ účinný průřez reakce Φ tok neutronů) alchymistická dílna
Tříštivé reakce jako intenzivní zdroj neutronů Reakce protonu z vysokou energií ( > 100 MeV ) s jádry Velmi intenzivní zdroj neutronů lze dosáhnout až 10 16 n/cm 2 s Přesně to potřebujeme pro efektivní transmutaci Tři etapy tříštivé reakce: 1) Vnitrojaderná kaskáda - nalétávající proton vyráží v nukleon-nukleonových srážkách nukleony z vysokou energií 2) Předrovnovážná emise - výlet nukleonů s vyšší energií z jádra ještě před nastolením tepelné rovnováhy 3) Vypařování neutronů nebo štěpení jádra jádro v tepelné rovnováze se zbavuje přebytečné energie vypařováním neutronů s energií okolo 5 MeV. Neutrony vypařují i štěpné produkty Vysokoenergetické nukleony vzniklé v etapě vnitrojaderné kaskády mohou způsobit další tříštivou reakci - hadronová sprška
Z čeho se skládá: Urychlovačem řízený jaderný transmutor 1) Urychlovač protonů - energie 100-1000 MeV 2) Terč - olovo, wolfram 3) Nádoba obsahující systém jaderného odpadu, moderátoru Nutnost separace stabilních a krátkodobých izotopů Základní vlastnosti: 1) Využívá tříštivých reakcí 2) Velmi vysoká hustota neutronů efektivní transmutace 3) Podkritický režim provozu 4) Produkce neutronů ve velmi širokém rozmezí energií Výstavba demonstrační jednotky ADTT v LANL (USA) (využití 800 MeV protonů I = 1 ma pro H+ a 100 ma pro H-) Jaderná elektrárna North Anna ve Virginii Schéma koncepce urychlovačem řízeného jaderného transmutoru
Konkrétní projekt jaderného transmutoru Urychlovač protonů: E = 100 MeV - 2 GeV I = 20-100 ma Problémy: nutnost stabilního bezporuchového provozu po velmi dlouhou dobu. Terč: wolfram? tekuté olovo? urany a transurany? Hustota neutronů: ~10 16 cm -2 s -1 (reaktor ~10 13-10 14 cm -2 s -1 ) Problémy: odvod velkého množství tepla Podkritický reaktor: Problémy: řešení průběžné separace, efektivního transportu a moderace neutronů Budování tříštivého (spalačního) zdroje neutronu v Oak Ridgi Návrh na konkrétní urychlovačem řízené transmutační zařízení Výroba energie jako v klasické jaderné elektrárně, část z ní napájí urychlovač
Výhody: Výhody a nevýhody urychlovačem řízených transmutorů 1) Podkritický systém, vnější zdroj neutronů nemůže dojít k nekontrolované řetězové reakci, při poruše se systém zastaví 2) Vysoká hustota neutronů efektivní transmutace a štěpení 3) Široký rozsah energie neutronů možnost výběru nejefektivnější oblasti pro dané nuklidy 4) Malá citlivost ke složení spalovaného odpadu 5) Likvidace radioaktivního odpadu i zdroj energie Nevýhody: 1) Nutnost průběžné jaderněchemické separace dlouhodobých nuklidů od krátkodobých a stabilních radiační riziko pro personál 2) Funguje jen velké zařízení (nemožnost postavení malého prototypu) velký důraz na modelování, předprojektové a projektové studie 3) Otázka přijatelnosti pro veřejnost - jako každé jaderné zařízení +
Co, jak, kdy, kde řešit Technologické: 1) Studie zdrojů neutronů založených na tříštivých reakcích 2) Studie okolo rychlých reaktorů 3) Studie jaderně chemických metod separace 4) Studie odvodu tepla, radiačního poškození, materiálové studie Studie tříštivých reakcí a produkce neutronů: 1) Studie účinných průřezů a produktů tříštivých reakcí na tenkých terčích 2) Studie účinných průřezů jednotlivých reakcí neutronů na tenkých terčích, hlavně pro vyšší energie vypracování co nejpřesnějších knihoven účinných průřezů a modelů tříštivých reakcí Studie produkce neutronů na tlustých terčích a jejich transportu: 1) Studie neutronového pole v různých místech kolem i uvnitř terče a v různých místech komplikovaných sestav 2) Studie transmutací radioaktivních izotopů v různých sestavách vypracování programu umožňující přesně simulovat a projektovat různé sestavy Je třeba i pro oblast vyšších energií neutronů a jejich vysoké hustoty dosáhnout přesnosti standardní pro klasické reaktory. Experimentální zařízení v Los Alamos
Tříštivý zdroj neutronů v Oak Ridge a zdroj MEGAPIE v PSI Urychlovač zdroj iontů + urychlovací systém: Tekutý terč použit z důvodu efektivního chlazení Akumulační prstenec v laboratoři v Oak Ridge Iontový zdroj - výboj Lineární urychlovač v Oak Ridge urychluje protony na 1 GeV Tekutý terč ze rtuti v Oak Ridge Tekutý terč MEGAPIE
Sestava Energie + transmutace malý transmutor Sestava: Olověný terč: průměr 8,4 cm, délka 48 cm Blanket z přírodního uranu: válečky z Al obalem, celková hmotnost 206,4 kg Stínicí box: polyethylen s 1 mm Cd na vnitřní straně Experimenty: Protonový svazek (E = 0,7; 1,0; 1,5 a 2,0 GeV), deuteronový svazek (E = 1,6; 2,52 a 4,0 GeV) - urychlovač Nuclotron v SÚJV Dubna Náš hlavní úkol: Měření prostorového rozložení neutronového pole aktivační detektory
Ozáření protony nebo deuterony z urychlovače Nuclotron (SÚJV Dubna) Data srovnat s modely
Měření neutronového pole pomocí aktivačních detektorů Reakce E thresh [MeV] Poločas rozpadu 197 Au (n,2n) 196 Au 8.1 6.183 d 197 Au (n,3n) 195 Au 14.8 186.1 d 197 Au (n,4n) 194 Au 23.2 38.02 h 197 Au (n,5n) 193 Au 30.2 17.65 h 197 Au (n,6n) 192 Au 38.9 4.94 h 197 Au (n,7n) 191 Au 45.7 3.18 h Al Au Bi Co In Ta
Yield [1/g*d] Yield [1/g*d] Hlavní úkol měření prostorového rozložení neutronů s vysokou energií (E > MeV) pomocí prahových reakcí Deuteronový svazek s energií 4 GeV! předběžná! analýza 1,0E-03 1,0E-03 1,0E-04 1,0E-04 1,0E-05 198Au 196Au 194Au 192Au 1,0E-05 198Au 196Au 194Au 192Au 1,0E-06 1,0E-06 0 10 20 30 40 50 2 4 6 8 10 12 Longitudinal distance along the target [cm] Radial distance from the target axis [cm] Systematické srovnání s MCNPX simulacemi: Přehled systematického srovnání mezi experimentálními daty a simulacemi pomocí programu MCNPX: A. Krása et al: NIM A615 (2010) 70
Neutronové zdroje Quasimonochromatický založený na reakcích 7 Li(p,n) 7 Be ÚJF AVČR Řež Protony 14-37 MeV Intenzita 10 8 cm -2 s -1 Výhoda využití dvou různých zdrojů: široký rozsah energií a přesnější ocenění systematických nejistot TSL Uppsala Protony 14-37 MeV Intenzita 10 5 cm -2 s -1
Cross-section versus neutron spectrum [-] Number of neutrons (1/sr MeV C) Některé detaily týkající se měření a analýzy Měřené materiály: Všechna ozařování: Al, Au, Bi, Ta, In a I Některá ozařování: Y, Co, Zn, Fe, Cu, Ni a Mg ÚJF AVČR Řež: 4 měření: energie neutronů 17,5; 21,9; 30,4 a 35,9 MeV 1.2 10 15 1 10 15 8 10 14 6 10 14 4 10 14 2 10 14 E=20 MeV E=25 MeV E=32.5 MeV E=37 MeV TSL Uppsala: 0 0 10 20 30 40 Neutron energy [MeV] První série (2008): energie neutronů 22; 47 a 94 MeV Problém odečtení pozadí je důležité získat data pro řadu energií neutronů (protonů) Druhá série (2010): energie protonů 62; 70; 80 a 93 MeV Hlavní zdroje nejistot: 1) Fit Gaussovy křivky > 1 % 2) Účinnost ~ 3 % 3) Spektroskopické korekce ~1 % 4) Integrál neutronového svazku ~ 5 % (NPI), 10 % (TSL) 5) Definice neutronového spektra odečtení pozadí Neutronová spektra pro různé energie protonů (ÚJF AVČR Řež) 1 0 32.5 MeV beam Au-196 (0.19) Bi-207 (0.65) In-111 (0.89) Bi-206 (0.99) I-124 (1.0) 0 5 10 15 20 25 30 Energy [MeV] Podporováno: Příklad různého vlivu pozadí
Neutron flux [1/MeV (peak area=1)] Correction factor [-] Průběh měření a zpracování Ozařování HPGe N Yield 1,01 1,00 Analýza gama spekter 0,99 Účinný průřez 0,6 0,5 0,4 0,3 0,2 0,1 0 24.7 MeV p-beam, 2 mm Li-target 49.5 MeV p-beam, 4 mm Li-target 97.6 MeV p-beam, 8 mm Li-target 0 20 40 60 80 100 Neutron energy [MeV] Production in peak Talys1.0 0,98 0,97 0,96 0,95 0,94 0 2 4 6 8 10 12 14 16 Source - detector distance [cm] Korekce 2x2 cm emmiter Ep Et
Cross-section [barn] Cross-section [barn] Cross-section [barn] Cross-section [barn] Příklady získaných dat 3 2.5 2 1.5 EXFOR TALYS NPI experiments TSL experiments 0.8 0.7 0.6 0.5 0.4 TALYS TSL experiment 197 Au(n,6n) 192 Au 1 0.5 197 Au(n,2n) 196 Au 0.3 0.2 0.1 0 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 Neutron energy [MeV] 0.0 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 Neutron energy [MeV] 1.2 1.0 0.8 0.6 TALYS TSL experiment NPI experiment 197 Au(n,5n) 193 Au 2.5 2 1.5 TALYS EXFOR NPI experiments TSL experiments 0.4 1 181 Ta(n,2n) 180 Ta 0.2 0.5 0.0 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 Neutron energy [MeV] 0 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 Neutron energy [MeV]
Závěr 1) Jaderné elektrárny nejsou samospasitelným řešením ale mohou být výrazným příspěvkem k energetickým zdrojům. 2) Výhodou je kompaktnost, stabilita dodávek, velmi malý objem paliva, relativně levná produkce (větší cena výstavby vykoupena levným provozem). 3) Hodí se jako větší nebo velké zdroje, jejich provozování dlouhodobě ověřeno. 4) Nutnost využití i uranu 238 hromadné zavedení rychlých reaktorů (zatím reálně funguje jen BN600 v Rusku) 5) Jaderné transmutory další možnost co nejefektivnější využití jaderného paliva a hlavně redukce jaderného odpadu 6) Nutnost řady studií, které by možnost využití urychlovačem řízených transmutorů umožnily 7) Zkoumání produkce neutronů a transmutací na jednoduchých i složitějších sestavách terče a blanketu 8) Zkoumání účinných průřezů reakcí neutronů ve velmi širokém rozmezí energií Možná budoucí efektivní jaderná energetika - kombinace klasických, rychlých jaderných reaktorů a transmutorů řízených urychlovačem Jaderné elektrárny v Dukovanech, Virginii a Koebergu (JAR)
Ústav jaderné fyziky AVČR