Univerzita Karlova v Praze Matematicko-fyzikální fakulta DIPLOMOVÁ PRÁCE. Vladimír Henzl

Transkript

1 Univerzita Karlova v Praze Matematicko-fyzikální fakulta DIPLOMOVÁ PRÁCE Vladimír Henzl Experimentální studium transmutace aktinidů a štěpných produktů Ústav částicové a jaderné fyziky Vedoucí diplomové práce : RNDr. Andrej Kugler, Csc. Studijní program : jaderná a částicová fyzika 1

2 Poděkování: Na tomto místě bych chtěl především poděkovat RNDr. Kuglerovi a RNDr. Wagnerovi, za to že mně i Daniele umožnily věnovat se společně tak zajímavé oblasti jakou transmutace pro nás bezesporu jsou. Chtěl bych jim oběma poděkovat za všechny podnětné rady a nápady, kterými činily mé úsilí rychlejším a efektivnějším. Dále bych chtěl poděkovat všem členům týmu RNDr. Adama (z oddělení jaderné spektroskopie v SÚJV Dubna) za skvělou asistenci při měření aktivovaných vzorků a za bezchybný servis ohledně všech používaných detektorů. RNDr. Adamovi musím však poděkovat zvlášť, neboť právě od něj jsem se naučil nejvíce ryze praktických spektroskopických dovedností. Nechtěl bych také zapomenout na RNDr. Fránu, bez jehož báječného programu DEIMOS i zapůjčené literatury bych byl naprosto ztracen. Ze všeho nejvíce však chci i na tomto místě poděkovat Daniele Hanušové, mé životní i profesní přítelkyni, protože jenom ona mi dává sílu pokračovat ve chvílích, kdy bych bez ní vše již dávno vzdal. Prohlašuji, že jsem svou diplomovou práci napsal samostatně a výhradně s použitím citovaných pramenů. Souhlasím se zapůjčováním práce. V Praze dne Vladimír Henzl 2

3 Obsah: 1. ADTT - urychlovačem řízené transmutační technologie 1.1. Základní princip ADTT Technické provedení ADT systémů Výhody ADT systémů 1.4. Současná situace Motivace a náplň diplomové práce. 2. Experimentální uspořádání Návrh a příprava experimentu Umístění jodových vzorků Měření intensity svazku protonů aktivačními detektory Měření intensity neutronového pole podél spalačního terče 2.2. Sestrojení spalačního terče Parametry jodových vzorků Parametry aktivačních detektorů.. 3. Průběh experimentu Ozařování Zaměření protonového svazku Průběh ozařování Měření aktivovaných vzorků Kalibrace detektorů Kaskádní a koincidenční efekty γ-γ koincidenční sumace γ-γ koincidenční ztráty Celkový koincidenční opravný faktor Kalibrace jednotlivých geometrických pozic Určení celkové efektivity detektoru ε t Určení efektivity pro peak plného pohlcení ε p Diskuse přesnosti kalibračních křivek Porovnání účinností filtrů f1 a f Zpracování experimentálních výsledků Analýza naměřených γ-spekter Opravy pro výpočet celkového měrného výtěžku N yield Výtěžky aktivačních reakcí Hliníkové aktivační detektory Čelní monitory Zlaté fólie Monitory neutronového pozadí Měděná páska pro měření asymetrie neutronového pole Asymetrie neutronového pole Výtěžky transmutačních reakcí v jodových vzorcích Charakteristika transmutačních produktů Srovnání výtěžků I pro ověření správné kalibrace měřících pozic Výsledky měření výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích

4 6. Analýza a diskuse výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích Relativní produkce transmutačních produktů podle polohy podél terče při ozařování protony s energií 2,5 GeV Relativní produkce transmutačních produktů podle energie dopadajících protonů Závěr.. 8. Dodatky. 9. Použitá literatura

5 Úvod Ačkoliv myšlenky transmutačních technologií se objevují již záhy po prvním seznámení s jadernými reakcemi v průběhu 40.let, jejich praktickému využití bránil neefektivně nízký výkon nejdůležitější součásti, urychlovače. Ještě v současné době jsou výkony nejmodernějších urychlovačů pod hranicí ekonomické využitelnosti, vzhledem však k technickému pokroku, zejména v oblasti supravodivosti, počítačů a elektroniky, se jeví dosažení potřebných výkonů v blízké budoucnosti reálné. Tím se vytvářejí vhodné motivace pro hlubší studium možných transmutačních reakcí (a jejich produktů) i konceptů a technických řešení urychlovačem řízených transmutačních systémů. Hlavním cílem této diplomové práce je experimentální studium zákonitostí transmutace 129 I v neutronovém poli spalačního terče a jejich porovnání s paralelními simulacemi D.Hanušové. Největší zřetel je kladen na identifikaci produktů transmutace a určení relativních poměrů výtěžků jednotlivých transmutačních reakcí a jejich případné změny v souvislosti se změnou energetického profilu neutronového pole ve třech pozicích vzorků 129 I podél spalačního terče. V první kapitole se věnuji obecnému konceptu urychlovačem řízených transmutačních systémů úzce spojenému s problematikou řešení otázky likvidace jaderného odpadu a konstrukce podkritických systémů. Ve druhé kapitole pak popisuji kromě teoretických úvah předcházejících sestrojení spalačního terče i jeho praktickou konstrukci a technické provedení. Třetí kapitola je dokumentem průběhu ozařování a následného proměřování aktivovaných vzorků s použitím velkých HPGe detektorů. V první části čtvrté kapitoly se snažím podrobněji rozebrat možná úskalí kalibrace blízkých geometrií s použitím příliš silných zdrojů. Ve druhé části se pak věnuji provedení kalibrace vlastních skutečně použitých měřících geometrií. Úvodem stěžejní, páté, kapitoly této práce je teoretický výklad analýzy γ-spekter aktivovaných vzorků. Ve střední části této kapitoly se zabývám sestrojením co nejrealističtějšího obrazu neutronového pole ze spekter aktivovaných hliníkových, měděných a zlatých folií umístěných kolem spalačního terče. Dále je proveden metodický rozbor měření výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích, čehož výsledky jsou uvedeny v samém závěru této kapitoly. Šestou kapitolu tvoří analýza naměřených výtěžků a jejich korespondence s výsledky simulací provedených D.Hanušovou. Zejména se zde věnuji závislosti relativních výtěžků jednotlivých transmutačních produktů na poloze vzorku podél terče a energii primárních protonů. V sedmé kapitole je pak učiněno závěrečné shrnutí všech výsledků, kterých bylo během experimentu dosaženo. 5

6 1. ADTT Urychlovačem řízené transmutační technologie Tak jako se celosvětově více či méně rychle šíří technologický a hospodářský pokrok, vzrůstá neustále energetická náročnost soudobé společnosti. Vzhledem k omezeným zdrojům fosilních paliv a stále ještě nedostatečné ekonomické efektivitě a množství alternativních obnovitelných zdrojů je výroba elektrické energie v jaderných elektrárnách civilizační nutností. Avšak průvodním jevem všech v současnosti provozovaných jaderných reaktorů je, bohužel, produkce radioaktivního odpadu. Navíc i tuny zbraňového plutonia z demontovaných jaderných hlavic světových supervelmocí rozšiřují již nyní značný radioaktivní inventář, který se tak stává danajským darem všem příštím generacím. Donedávna jediným reálně uvažovaným způsobem, jak naložit s odpadem, jehož nezanedbatelná část zůstává nebezpečná po tisíce let, bylo jeho trvalé hlubinné uložení. Pro tento účel již bylo vyvinuto mnoho velice sofistikovaných metod a bezpečnostních prvků, které by měly být schopné zabránit průniku radioaktivity do životního prostředí. Protože však politické a sociální zajištění místa trvalého uložení ve výhledu tisíců let je zpochybnitelné, stává se problém dlouho žijícího jaderného odpadu pro část společnosti nepřijatelným. Důsledkem je odpor vůči jinak efektivní a užitečné technologii výroby potřebné elektrické energie, totiž technologii jaderných elektráren. Je proto přirozeným důsledkem, že je snaha vyvinout takové technologie, které by dokázaly současný radioaktivní inventář alespoň z části zredukovat, nebo které by dokonce byly schopné v procesu jaderného štěpení vzniku dlouho žijících izotopů zabránit. Mezi v současnosti takovými nejintenzivněji se rozvíjejícími technologiemi je oblast urychlovačem řízených transmutačních technologií (Accelerator Driven Transmutation Technologies, ADTT) Základní princip ADTT Již z názvu je patrné, že vůdčím principem je urychlovačem řízená transmutace, tedy cílená přeměna složení jádra izotopu uvažovaného prvku. Dokázali-li bychom totiž změnit počet neutronů v daném jádře, změnili bychom jeho fyzikální vlastnosti, jakými jsou třeba poločas rozpadu, aktivita apod. V případě změny počtu protonů v jádře dojde navíc i ke změně vlastností chemických, neboť tak vytváříme zcela jiný prvek. K možné transmutaci všech dlouho žijících isotopů obsažených ve vyhořelém palivu na cokoliv jiného s kratším poločasem rozpadu vede přímočará úvaha. Zřejmě nejvhodnějším nástrojem k transmutaci se jeví jaderné reakce, resp. jaderné reakce takové, při nichž by došlo ke změně počtu nukleonů v jádře. Z ekonomicko-praktických důvodů je zřejmě nejvhodnější k těmto jaderným reakcím použít neutronů, neboť na rozdíl od protonů při vniknutí do jádra nemusí překonávat odpudivou Coulombickou bariéru a proto už i při jejich nízkých energiích jsou účinné průřezy pro transmutační reakce poměrně vysoké. Nevýhodou je nemožnost produkovat neutrony o libovolně definovaných energiích, vytvářet neutronové centrované svazky apod., protože jedinými v úvahu připadajícími zdroji neutronů mohou být pouze jaderné štěpení či jaderné reakce vyvolané nabitými částicemi z urychlovače. Typické intensity toku termálních neutronů v klasických reaktorech dosahují hodnot řádu n.cm -2.s -1. Podle [1] je však k efektivní transmutaci dlouho žijících složek jaderného odpadu v případě termálních neutronů potřeba neutronových toků řádově n.cm -2.s -1. Takto silných toků by mohlo být za jistých okolností dosaženo s použitím výkonného urychlovače, který by svazkem protonů ozařoval tlustý terč z vhodného materiálu. Při interakci protonu o vysoké energii s jádrem terče totiž dochází k tříštivým reakcím [2] (tzv. spalace, odtud spalační terč ), ve kterých se produkuje velké množství částic a jaderných 6

7 fragmentů, z nichž část získá takovou energii, že je schopna vyvolat další tříštivé reakce. Velký podíl z takto vzniklých částic tvoří právě neutrony, které, na rozdíl od většiny ostatních produktů spalace, navíc relativně snadno procházejí materiálem terče a vytvářejí kolem něj silné neutronové pole. Vlastnosti neutronového pole kolem terče závisejí převážně na energii primárních protonů a na materiálu z kterého je terč vyroben. Množství v terči produkovaných neutronů je lineární funkcí Z a hustoty materiálu terče [3]. Pro co nejvyšší intensitu neutronového pole jsou proto nejvhodnější materiály složené z prvků dolní části periodické tabulky. Při uvážení i dalších důležitých fyzikálních vlastností terče (např. tepelná vodivost a kapacita, bod tavení atd. ), se jeví, že mezi nejvhodnější kandidáty patří Ta, W, Pb, Bi a U [2,4,5]. Kromě materiálu terče a energie primárních protonů ovlivňuje celkovou intensitu a profil pole vyletujících neutronů i samotná geometrie terče. Ta musí respektovat ponejvíce hloubkou průniku a rozvoj svazku v terči s ohledem na co nejefektivnější výtěžek neutronů. Typickým tvarem terče tak může být válec o délce zhruba 50 cm a průměru kolem 10 cm. Pro konkrétní praktická uspořádání se však tyto rozměry liší. Okolí terče je pak využito k umístění materiálu určenému k transmutaci. Mezi transmutovaný materiál a těleso terče je možné umístit i vrstvu moderátoru, to v případě konceptů vycházejících z představy o využití spíše tepelného neutronového spektra [6,7]. Bez moderátoru kolem terče je k transmutaci využíváno rychlé neutronové spektrum, s nímž počítá mimo jiné např. [8] Technické provedení ADT systémů V praxi lze principiální výhody urychlovačem řízeného neutronového zdroje, kterým spalační terč popsaný výše bezesporu je, použít mnoha rozličnými způsoby. Jedním z nejvíce diskutovaných konceptů je transmutační systém, který by kromě redukce současného radioaktivního odpadu z klasického vyhořelého jaderného paliva, byl schopen produkovat ještě navíc i elektrickou energii. Této energie by při vhodné technické realizaci mohlo být tolik, že by stačila nejen k pohánění řídícího urychlovače, ale též by i významná část mohla být dodávána do komerční sítě. Takové zařízení je běžně označováno jako energy amplifier. Schématický nákres je na obr.1.1. Základem je opět spalační terč, obklopený transmutační oblastí, z které je chladícím mediem odváděno teplo. To se pak přes tepelný výměník převádí do sekundárního okruhu napojeného na klasický parogenerátor. Z ekonomického hlediska je tedy zásadním problémem takového systému jak zajistit, aby získané energie bylo více, než energie dodané formou napájení urychlovače. V tomto momentu se právě ukazuje přínos použití spalačního terče. Hlavním produktem tříštivých reakcí jsou neutrony vyletující z terče. Podle použitého materiálu, konstrukce terče a energie Obr.1.1. Schématický nákres možného provedení transmutačního systému. primárních protonů připadá na jeden proton zhruba takovýchto neutronů [2]. Pokud by těchto neutronů bylo použito ke štěpení např. 233 U, jejich množství by se ještě 7

8 zvýšilo o neutrony produkované při štěpení. Při vhodném uspořádání a provedení [1,9] by k udržení řetězové reakce stačila pouze část těchto neutronů a zbytek by mohl být použit k množení právě třeba 233 U z 232 Th a transmutaci problematických izotopů pocházejících z vyhořelého paliva založeného na štěpení 235 U. Realizovat takové uspořádání je možné obalením terče blanketem štěpitelného materiálu. Mezi blanket a terč je možné vložit ještě moderátor (např. parafín nebo D 2 O), v případě že je štěpný materiál štěpitelný spíše tepelnými neutrony. Také samotný blanket lze obalit dalším moderátorem, zpomalujícím neutrony pocházející ze štěpení. Kolem takto upraveného neutronového zdroje by protékalo chladící medium, které by se dalo kromě odvodu tepla použít též jako nosné médium uvažovaných izotopů určených k transmutaci. Tyto izotopy, mezi něž patří hlavně minoritní aktinidy a transurany (např. 237 Np, 241 Am, 242m Am, 243 Am, Cm, Pu) a některé štěpné produkty ( 79 Se, 90 Sr, 99 Tc, 126 Sn, 129 I, 137 Cs), by musely být v chladivu rozpuštěny. Z toho důvodu se zatím jeví jako jedna z nejvhodnějších forma roztavených solí. Aby nedocházelo k sekundární transmutaci již jednou transmutovaných izotopů, je potřeba zajistit kontinuální separaci již transmutovaných složek z použitého nosného média. V případě prvků, které se nacházejí ve formě více izotopů je vhodné v některých případech uvažovat i o separaci izotopické. Samozřejmě že při detailnějším studiu návrhů jednotlivých transmutačních systémů je třeba počítat s mnoha faktory ovlivňujícími výslednou efektivitu celého systému. Mezi nejvýznamnější patří efektivita urychlovače převádějícího elektrickou energii na proud protonů, efektivita konverze odvedeného tepla zpět na elektrickou energii, průměrný počet neutronů vzniklých při štěpení použitého materiálu atd. V obsáhlejších pracích [1,9] je ukázáno, že ekonomicky zajímavé efektivity by přesto mohlo být dosaženo Výhody ADT systémů Koncept ADT systému, jehož hrubý obraz byl nastíněn v předcházející kapitole má několik zásadních výhod, které jej činí po všech stránkách velice atraktivním. Protože řetězová reakce v systému je způsobována neutrony jejichž produkce je řízena urychlovačem, je možné aby se i při zachování funkčnosti celý systém neustále nacházel v podkritickém stavu s k<1. Tím je riziko havárie černobylského typu odstraněno. Z ekologického pohledu je přínos ADT systému velice významný, neboť například celosvětové množství 239 Pu s poločasem rozpadu let může být takto spáleno během několika dekád [10]. Navíc vznikající radioaktivní odpad může být z velké části opět recyklován a zařazen znovu do transmutačního procesu. Podle některých studií [8] jsou náklady spojené s vývojem a výstavbou podobného zařízení nižší než náklady na trvalé uložení ekvivalentního množství odpadu. Navíc je nutné započítat příjmy z prodeje produkované energie, které by tak celý projekt posunuly do černých čísel. Z celosvětového pohledu je případné použití 232 Th jako nového energetického zdroje významným navýšením celkových přírodních energetických rezerv, které by dokázaly lidstvo zabezpečit na mnoho set let [9] Současná situace Komerční realizaci podobných systému však zatím brání ještě mnoho nevyřešených technických otázek. Některé z nich jsou spojeny s výkonem urychlovače, který by měl dosahovat řádově 100 ma [1] a operovat na rádiových frekvencích, jiné s vývojem konstrukčních materiálů, které by dokázali odolat korosivnímu prostředí roztavených solí. 8

9 Také vývoj technologie efektivní chemické a izotopické separace není ještě dokončen. Stále pokračuje studium vlastností neutronového zdroje spojené s volbou materiálu terče, jeho geometrie a energie primárních protonů. Studium jednotlivých oblastí obsažených v rámci celého konceptu urychlovačem řízených transmutačních systémů je vedeno v několika rovinách. V první jsou experimentálně testovány jednotlivé praktické komponenty, materiály, uspořádaní a nastavení[5,11]. V druhé rovině jde studium teoretické, založené převážně na počítačových simulacích [13,14]. Jejich výhodou je jistě pružnost s jakou mohou reagovat na okamžité podněty či koncepční návrhy a možnost studovat chování ADT systému jako komplexního celku. Nevýhodou počítačových simulací jsou vstupní data, jimiž jsou různé fyzikální modely a účinné průřezy uvažovaných jaderných reakcích probíhajících uvnitř systému. Protože však velké množství potřebných údajů není ještě experimentálně s uspokojivou přesností naměřeno, jsou jednotlivé modely odkázány na vlastní predikce, které se mohou tak výrazně lišit podle použitého modelu [3]. Z tohoto důvodu je vyvíjena snaha doplnit již existující, avšak nedostatečnou, databázi experimentálních a evaluovaných údajů [14] o nová a přesnější data. Tím byl motivován i experiment, jehož provedení a analýza tvoří nejvýznamnější část této práce. Navazuje tak na sérii experimentů skupiny dr. Kuglera a dr.wagnera provedených v letech v SÚJV Dubna, experimentálně studujících produkci neutronových polí kolem tlustých terčů ozařovaných vysoko energetickými protony [15]. Zároveň však posouvá toto studium do nových oblastí, kdy je studován i vliv profilu produkovaného neutronového pole na výtěžky produktů transmutace vybraného štěpného produktu umístěného v tomto poli Motivace a náplň diplomové práce Náplní této práce bylo sestavení a provedení experimentu umožňujícího studium výtěžků transmutačních produktů radioaktivního jódu (podobného svým izotopickým složením jódu z klasického vyhořelého jaderného paliva) v rychlém neutronovém poli spalačního terče. Při jaderném štěpení totiž jako jedny z produktů vznikají radioaktivní izotopy jódu. Největším problémem je izotop 129 I, neboť jeho poločas rozpadu je 1, let, nejdelší poločas rozpadu má z ostatních izotopů jódu 126 I, který však činí pouhých 13,11 dní. Velice brzy po odstranění vyhořelého článku z aktivní zóny reaktoru tak zůstávají pouze dva jódové izotopy, radioaktivní 129 I a stabilní 127 I v poměru zhruba 75-80/25-20% ve prospěch 129 I podle typu reaktoru a délky kampaně [16]. Oba izotopy se chemicky vážou naprosto stejně. Nebezpečnost 129 I jako dlouho žijícího radioaktivního izotopu je ještě o to větší, že jód je biogenním prvkem, který je tak snadno vstřebáván živými organismy. V lidském těle je jeho největší koncentrace ve štítné žláze a proto příjem jódu nadměrně obohaceného o radioaktivní izotop 129 I způsobuje rakovinu tohoto orgánu. Proto je zřejmá motivace množství 129 I redukovat za pomoci transmutačních technologií Jak již bylo řečeno výše, je nedostatek experimentálních údajů hlavní příčinou nesouladu používaných počítačových modelů. V případě izotopu 129 I je situace zvláště neuspokojivá. V databázi experimentálních dat EXFOR, o které sami její tvůrci soudí, že je pro reakce neutronů do energie 20 MeV kompletní [17] lze nalézt jen několik prací zabývajících se měřením účinného průřezu reakcí neutronů s tímto izotopem. Práce [18-23] pojednávají o měření účinných průřezů pro reakce 129 I(n,γ) 130 I. V [23-25] lze sice nalézt i účinné průřezy pro reakce typu (n,2n), pouze však pro pouhých 6 energií v intervalu MeV. Existuje ještě pár prací, v nichž byly měřeny transmutační výtěžky při přímém ozáření radioaktivního jódu svazkem protonů nebo v poli neutronů spalačního terče s moderátorem, např. [10], tím však výčet experimentálních zkušeností s transmutačními reakcemi s 129 I prakticky končí. Z tohoto hlediska je každé další experimentální studium transmutace 129 I velkým přínosem a rozšířením dosavadních skromných znalostí. 9

10 2. Experimentální uspořádání 2.1. Návrh a příprava experimentu Při návrhu experimentu a simulacích v průběhu přípravy experimentu se vycházelo z jednoduché modelové představy spalačního terče jako olověného válce o délce 50 cm, průměru 10 cm a rozměrech měřených vzorků 2,0x2,0 cm, jejichž středy by tak byly umístěny v polohách 1,0 cm, 3,0 cm, 5,0 cm,, 49,0 cm od začátku terče. Simulace D.Hanušové (podrobněji viz [26]) počítaly s energiemi incidentních protonů E p =885, 1500 a 3000 MeV, neboť v té době ještě nebyla známa přesná energie protonů, které bude možno využít v reálném experimentu. Bylo však již známo, že ozařování budou dvě, kdy energie protonů jednoho z nich bude zhruba poloviční. Účelem těchto simulací bylo získat rámcovou představu o vlastnostech neutronového pole a charakteru jeho změn podél terče a jeho změn v souvislosti s energií interagujících protonů, aby na jejich základě bylo možné rozhodnout o umístění jodových vzorků do co možná fyzikálně nejzajímavějších pozic. V grafu 2.1. je zachycen růst střední energie neutronů podél terče (při spodním cut off parametru E=1 MeV). Z grafu dále vyplývá, že tato střední energie příliš nezávisí na energii incidentních protonů, maximální rozdíl středních energií by podle těchto simulací měl být v oblasti 40 cm od počátku terče, a to v řádu zhruba 5 MeV. Graf 2.1. Střední energie vyletujících neutronů podél spalačního terče (výsledky simulace) 60 střední energie (MeV) E(p)=885 MeV E(p)=1500 MeV E(p)=3000 MeV pozice (cm) 50 Dalším výchozím bodem pro naše úvahy byla intenzita neutronového pole podél terče. Nasimulovaná neutronová spektra byla skonvoluována s excitačními funkcemi σ = σ(e) pro Graf 2.2. Relativní výtěžek 128 I podél spalačního terče reakci 129 I(n,2n) 128 I, tedy s typickým (výsledky simulace) dominantním kanálem v procesech očekávaných interakcí rychlých neutronů 1,0 Vyt(885) s jodovými vzorky. Z grafu 2.2. je vidět, že maximálních výtěžků z dané reakce lze 0,8 Vyt(1500) dosáhnout kolem 10.cm, přičemž s rostoucí energií dopadajících protonů se toto Vyt(3000) 0,6 maximum pozvolna posouvá dále do větší 0,4 vzdálenosti od čela terče. Zřejmé je také to, že absolutní hodnoty výtěžků v dané 0,2 oblasti podél terče jsou přibližně přímo úměrné energii incidentních protonů. relativní výtěžek 0, pozice (cm) 10

11 Umístění jódových vzorků S ohledem na výše diskutované výsledky přípravných simulací bylo rozhodnuto, že při prvním ozařování budou použity 3 vzorky 129 I a v druhém ozařování, kdy energie incidentních protonů bude zhruba poloviční, bude v okolí terče umístěn 4., poslední, vzorek 129 I, a to následovně: 1-I-129 (označení pro 1.vzorek 129 I) bude umístěn nad 9.cm spalačního terče, neboť zde se dají očekávat největší výtěžky naprodukovaných izotopů a navíc střední energie neutronů v této pozici je zhruba 14 MeV, což odpovídá hodnotám pro něž jediné jsou v databázi EXFOR registrovány vůbec nějaké experimentální výsledky měření σ (n,xn) =σ (n,xn) (E) pro případ radioaktivního izotopu jódu 129 I (viz kap.1.5.) 2-I-129 bude umístěn nad 37.cm spalačního terče, neboť zde očekáváme výraznější rozdíl středních energií vyletujících neutronů při ozařování protony dvou různých energií lišících se zhruba faktorem 2. 3-I-129 bude umístěn nad 47.cm spalačního terče, neboť podle výsledků simulací jsou zde střední energie vyletujících neutronů nejvyšší a dají se proto očekávat relativně nejvyšší výtěžky izotopů produkovaných ve vysoko prahových reakcích typu 129 I(n,6n) 124 I apod. 4-I-129 bude umístěn nad 37.cm spalačního terče při druhém ozařování, kdy incidentní protony budou mít zhruba poloviční energii oproti ozařování prvému. Záměrem je prozkoumat rozdíly ve tvaru neutronového spektra ve stejném místě terče dané pouze různou energií incidentních protonů Měření intensity svazku protonů aktivačními detektory Použití aktivačních folií je velmi dobře známou metodou pro měření toku vysoko energetických částic, protonů i neutronů [27,28]. Zvláště reakce 27 Al(p,3pn) 24 Na je velmi vhodná pro měření toku protonů svazku o vysoké energii, neboť poločas rozpadu výsledného produktu má optimální hodnotu T 1/2 =14,96 hodin, a charakteristické γ-spektrum pouze s dvěma linkami 1368,5 a 2754 kev. Avšak podle [10] a dalších mohou nastat problémy s další možnou reakcí vedoucí na stejný výsledný produkt, totiž 27 Al(n,α) 24 Na. Tato konkurenční reakce má významnější účinné průřezy již pro energie neutronů kolem 10 MeV. To je poměrně běžná energie neutronů vznikajících ve spalačním terči při vypařování a vylétávajících směrem dozadu, proti svazku. Proto byl-li by hliníkový monitor svazku protonů umístěn těsně před terčem, výtěžek 24 Na by byl značně nadhodnocen a neodpovídal by skutečnému toku neutronů. Z těchto důvodů bylo rozhodnuto, že monitor svazku musí být umístěn v jisté minimální vzdálenosti od terče (neb tok zpětně vyletujících neutronů klesá se vzdáleností jako r 2 ) Měření intensity neutronového pole podél spalačního terče Stejně tak jako pro měření intensity toku protonového svazku, je metoda aktivačních detektorů vhodná ke sledování relativních změn v intensitě a struktuře neutronového pole podél terče. Pro přesné měření intensity neutronového pole je proto podél terče rozmístěno množství aktivačních folií. Jejich rozměr byl stanoven na 2,0x2,0 cm, neboť tak nejlépe korespondují s velikostí jodových vzorků. Pro přesnější obraz možné asymetrie neutronového pole (jíž může způsobit např. nepřesné směrování svazku protonů do středu terče) je vhodné umístit druhou sadu totožných aktivačních folií i v oblasti 90 stupňů (po obvodu terče) od sady první. 11

12 Protože se díky absenci moderátoru očekává výrazný příspěvek vysoko energetických neutronů, je nutné brát zřetel na vhodný výběr materiálu pro výrobu aktivačních detektorů. Příkladem takového materiálu je např. zlato, které je monoisotopické. Proto je možné výtěžky všech (n,xn) reakcí považovat za nezávislé, tedy vznikající pouze jedinou reakcí. Navíc všechny izotopy zlata s A= mají pro γ-spektroskopická měření velice vhodné poločasy rozpadu v kombinaci s rozpadovými schématy, jejichž linky jsou tak dobře měřitelné. Aktivace jediné zlaté folie tak umožňuje studium palety mnoha reakcí s velmi rozdílnými prahy, a tím i studium podrobné struktury neutronového pole v oblasti vysokých energií (řádově MeV). Nevýhodou těchto aktivovaných folií jsou však poměrně složitá spektra vznikající složitou kombinací dílčích spekter mnoha izotopů konkurujících produkci izotopů zlatých. Také nepříliš dobře známé účinné průřezy některých vysoko prahových reakcí je nutné nahrazovat výsledky simulací zatížených těžko ohodnotitelnou chybou. Přesto zlaté folie umožňují alespoň přesné unikátní srovnání relativních výtěžků mnoha rozdílných reakcí. Oproti tomu jsou spektra hliníkových folií velice jednoduchá a přehledná. Jedinou dobře měřitelnou aktivační reakcí je již zmiňovaná 27 Al(n,α) 24 Na. Právě díky jednoduchosti výsledných spekter a vysoké intensitě γ-přechodů doprovázejících rozpad 24 Na na 24 Mg mohou výsledky z hliníkových folií být velice přesné a sloužit za jakýsi referenční ukazatel tvaru neutronového spektra. V přesných porovnáních výtěžků 24 Na se mohou odrazit i velice jemné rozdíly třeba v kalibraci použitých detektorů, či použitých měřících pozic. Vhodným doplňkem do sady aktivačních detektorů našeho experimentu jsou měděné folie. Její dvouizotopické složení je svým charakterem blízké dvouizotopickému složení jodových vzorků a umožňuje paralelní studium výtěžků produktů čistě prahových reakcí ( 61 Cu), stejně tak jako produktů vznikajících v kombinaci reakcí prahových a bezprahových ( 64 Cu). Pro získání co možná nejkompletnější informace o neutronovém poli budou proto pokud možno všechny aktivační detektory složeny z těchto tří materiálů 2.2. Sestrojení spalačního terče V okamžiku praktické přípravy experimentu a fyzické kompletace terče již bylo známo, že při prvním ozařování budou mít incidentní protony energii E p =2,5 GeV a při druhém ozařování energii E p =1,3 GeV. Jádrem spalačního terče bylo 14 olověných kotoučů různých tlouštěk ale stejného průměru 9,6 cm, poskládaných za sebou na dřevěném roštu. Tloušťky jednotlivých kotoučů jsou uvedeny v tab.2.1., schématický nákres spalačního terče je na obr Tab.2.1. Výšky Pb kotoučů č.pb kotouče Výška [cm] č.pb kotouče Výška [cm] č.pb kotouče Výška [cm] 1 4,05 6 4, ,33 2 4,16 7 4,49 A 0,48 3 4,10 8 4,54 B 0,48 4 4,42 9 4,57 BB 0,20 5 4, ,48 Dřevěný rošt byl tvaru dutého kvádru o vnitřních rozměrech 150x500x72mm. Tloušťka dřevěných stěn byla zhruba 30 mm. Na vnitřním dně roštu byly upevněny dvě příčky rovnoběžně s podélnou osou, do nichž bylo možno zasadit olověné kotouče tak, aby jejich poloha byla i při manipulaci s celým terčem stabilní. Jádro terče bylo sestaveno z těsně za sebou řazených Pb kotoučů, spolu se čtyřmi vloženými soustavami aktivačních a trackových detektorů (o přesném složení aktivačních 12

13 Obr.2.1. Schéma spalačního terče detektorů viz Parametry aktivačních detektorů ). Šířka těchto monitorovacích soustav (dále jen vnitřní monitory, ozn.: MS1-4) byla 3,2 mm. Řazení Pb kotoučů: - ve směru letu protonů svazku : 1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,A,B,BB Řazení vnitřních monitorů: - MS1 mezi přední stěnou roštu a kotoučem 1 - MS2 mezi kotouči 4 a 5 - MS3 mezi kotouči 8 a 9 - MS4 mezi kotoučem BB a zadní stěnou roštu Objem jádra spalačního terče tedy tvoří válec o délce 50 cm a průměru 9,6 cm, jehož přední a zadní stěnu tvoří vnitřní monitory MS1 a MS2 (tedy nikoliv pouze samotné olověné kotouče). Na jádru spalačního terče je posazen jednoduchý hliníkový stojan se dvěma příčkami. Jedna z příček ( boční příčka ) je uchycena tak, aby vedla rovnoběžně po levé straně (směrem po svazku) podél terče ve vzdálenosti 3 mm. Druhá příčka ( horní příčka ) je na stojanu uchycena tak, aby spočívala přímo nad jádrem terče ve vzdálenosti 2 mm. Tyto příčky slouží k uložení aktivačních folií monitorujících neutronové pole (horní sendviče S) a jeho případnou podélnou asymetrii ( boční sendviče BS). Přesnější představu o konstrukci terče a stojanu s aktivačními detektory lze získat z obr.2.2. Boční příčka prodloužená ve směru proti svazku slouží jako rukojeť pro snadné sejmutí stojanu po ozáření, resp. pro výměnu stojanů mezi ozařováními, kdy je třeba rychle a kompletně vyměnit celý soubor aktivačních detektorů. Na konci tohoto držáku je navíc upevněna soustava čelních monitorů, ve vzdálenosti 30 cm od začátku terče. Vnitřní monitory byly přivázány k horní příčce prvního stojanu, aby spolu s ním mohly být snadno a rychle odstraněny. Z radiačně-bezpečnostních důvodů nebylo možné pro druhé Obr.2.2. Fotografie skompletovaného spalačního terče. (Z fotografie je dobře patrná konstrukce stojanů s již upevněnými aktivačními detektory a čelními monitory. V olověném terči jsou vidět čtyři již zasunuté vnitřní monitory. Duralové úchyty po stranách dřevěného roštu slouží k transportu celého terče.) 13

14 Obr.2.3. Fotografie dokončeného spalačního terče s již umístěným stojanem. (Na obrázku je dobře patrné umístění měděné pásky k měření asymetrie svazku. Na podložce s upevněnými čelními monitory je vidět kudy se očekával průchod svazku; nad a pod podložkou s kruhovým otvorem přečnívají pouzdra s postranními čelními monitory sloužícími k měření přesnosti zaměření svazku a doprovodného haló) ozařování vložit do jádra terče novou sadu vnitřních monitorů a vzniklé mezery mezi olověnými kotouči byly pro tento případ ponechány prázdné. Přes druhou polovinu kotouče č.3 byla příčně přeložena měděná páska o šířce 2 cm a délce 24 cm obepínající kotouč v rozsahu 270º (obr.2.3). Tato páska byla také přivázána k horní příčce prvního stojanu a tudíž byla použita pouze při prvním ozařování. Páska sloužila k měření asymetrie svazku Parametry jodových vzorků Obr.2.4. Nákres jodového vzorku (pohled z boku) Tab.2.2: Parametry jodových vzorků Všechny čtyři použité jodové vzorky byly vyrobeny v Institute of Physics and Power Engeneering v Obninsku, Rusko. Technologická konstrukce všech vzorků byla shodná, kdy radioaktivní izotop 129 I s příměsí stabilního izotopu 127 I byl ve formě NaI hermeticky uzavřen v hliníkovém pouzdře ve tvaru jakéhosi kalíšku (viz obr.2.4). Hmotnost samotného Al pouzdra byla u všech vzorků zhruba 70g. Základní parametry jednotlivých vzorků jsou uvedeny v tab.2.2. vzorek Obsah 129 I Obsah 127 I Poměr 129 I/ 127 I [g] [g] [%] 1-I-129 0,425 0, / 15 2-I-129 0,425 0, / 15 3-I-129 0,887 0, / 13 4-I-129 0,772 0, / 13 Protože radioaktivní jód byl odebrán ze vzduchových filtrů závodu na přepracování jaderného paliva v Majaku, je možné považovat izotopické složení našich vzorků za velmi blízké izotopickému složení jodu ve standardním vyhořelém palivu z konvenčních jaderných elektráren [16]. Podrobnější diskuse k vlivu izotopického složení jódu na průběh možné transmutace lze nalézt v [26] Parametry aktivačních detektorů Aktivačními detektory byly v našem případě téměř výhradně tenké vícevrstevné folie z hliníku, mědi, olova a zlata. Principem uspořádání aktivačních folií bylo jejich složení do tenkých sendvičů (kdy jednotlivé folie stejných plošných rozměrů avšak z různého materiálu byly skládány na sebe), balených do označených papírových pouzder. 14

15 Čelní monitory: - hlavní účel: měření toku dopadajících protonů ; - umístění: 30 cm před terčem, uchyceny na rukojeti hliníkového stojanu; - typické složení (ve směru po svazku): Al 1, Al 2, Al 3, Cu 1,Cu 2, Pb, Au, Al 4 - typické rozměry: Au a Al 4 1,6x2,0 cm; ostatní folie 6,0x6,0 cm; - průměrná hmotnost: 0,05 g.cm -2 - označení: M1 pro E p =2,5 GeV; M2 pro E p =1,3 GeV Vnitřní monitory: - hlavní účel: sledování vývoje intensity protonového svazku a neutronového pole uvnitř terče, na jeho čele a na jeho konci - umístění: na přední straně 1.Pb kotouče, mezi 3.a 4.; 8. a 9. kotoučem, na zadní stěně kotouče BB - typické složení (ve směru po svazku): Al 1, Cu 1, Au, Pb (pouze u MS4), Al 2 - typické rozměry : 2,0x2,0 cm, Al 1 a Pb u MS4 6,0x6,0 cm - průměrná hmotnost: 0,4 0,6 g; Al 1 2,0 g; Pb 3,6 g - označení: MS1 MS4 Monitory pozadí: - hlavní účel: monitoring neutronového pozadí, tedy pole neutronů odražených od okolního materiálu nesouvisejícího s terčem; - umístění: na stole se spalačním terčem ve vzdálenosti 35 cm od osy terče - složení: Al 1, Cu 1, Al 2, Pb, Au, Cu 2, Al 3 ; - typické rozměry : všechny folie 2,0x2,0cm - průměrná hmotnost: 0,4g 0,6g - označení: PS1,2 pro E p =2,5 GeV, PS2,3 pro E p =1,3 GeV Sendviče: - hlavní účel: měření intensity neutronového pole produkovaného dopadajícími protony ve spalačním terči ; - umístění: na horní příčce hliníkového stojanu, tedy přímo seshora 2 mm nad olověným jádrem terče; - typické složení (ve směru od terče): Al 1, Cu 1, Al 2, Pb, Au, Cu 2, Al 3 ; - typické rozměry: všechny folie 2,0x2,0 cm - průměrná hmotnost: 0,4 0,6 g - označení: S1 S25 pro E p =2,5 GeV, S26 S50 pro E p =1,3 GeV Boční sendviče: - hlavní účel: měření (a)symetrie neutronového pole produkovaného incidentními protony ve spalačním terči ; - umístění: na levé boční příčce hliníkového stojanu, tedy přímo 3 mm po levé straně olověného jádra terče; - typické složení (ve směru od terče): Al 1, Cu 1 *, Al 2, Pb*, Au*, Cu 2 *, Al 3 ; (*=tyto folie byly pouze v pozicích 1, 9, 19, 29, 39, 49 cm) - typické rozměry: Au folie v BS1,5,10,15,20 a 25 2,0x1,6 cm; ostatní folie 2,0x2,0 cm; - průměrná hmotnost: 0,4 0,6 g - označení: BS1 BS25 pro E p =2,5 GeV, BS26 BS50 pro E p =1,3 GeV Měděná páska: - hlavní účel: změřit (a)symetrii neutronového pole v rozsahu cca 270 ; - umístění: po obvodu zadní poloviny Pb kotouče č.3 - složení (ve směru od terče): Cu - rozměry: 24,0x2,0 cm - průměrná hmotnost: 0,7g - označení: páska1 páska12 15

16 3. Průběh experimentu Samotný experiment proběhl dne v ranních a dopoledních hodinách. Následné měření aktivovaných vzorků pak pokračovalo ještě zhruba dva měsíce poté, když poslední zlaté vzorky byly proměřovány ke konci srpna roku Ozařování Ozařování bylo provedeno na velkém synchrofázotronu v areálu SÚJV Dubna, Rusko, s protonovým svazkem o energiích 2,5 a 1,3 GeV Zaměření protonového svazku Po umístění roštu s terčem na ozařovací podstavec bylo třeba co nejpřesněji zaměřit střed svazku tak, aby při ozařování zasahoval střed čelní roviny prvního olověného kotouče terče, a aby směr svazku byl rovnoběžný s podélnou osou terče. K prvnímu přibližnému nastavení terče sloužily značky a pokyny obsluhy urychlovače. Pro přesnější zaměření byl poté na čelní stěnu terče připevněn negativ polaroidové fotografie s vyznačeným středem, který byl vzápětí ozářen jediným protonovým spillem (viz graf 3.1.a.). Podle tvaru expozice snímku byla poloha terče upravena a na čelní stěnu byl znovu umístěn nový polaroidový negativ s vyznačeným středem. Ten byl také ozářen jedním protonovým spillem. Ze tvaru expozice druhého snímku bylo usouzeno, že podle možností je terč nastaven ve správné poloze, tak aby svazek probíhal středem terče ve směru rovnoběžném s jeho podélnou osou Průběh ozařování byl terč při prvním ozařování bombardován svazkem protonů o energii E p =2,5 GeV. Samotné ozařování začalo v 5:32:43 ráno a skončilo přesně v 7:34:20 téhož rána. Průběh ozařování dokumentuje graf 3.1.a., na kterém každý bod reprezentuje jeden protonový spill. Graf 3.1.a. Průběh ozařování protony o energii 2,5 GeV 8,0E+10 Intensita (proton/spill) 7,0E+10 6,0E+10 5,0E+10 4,0E+10 3,0E+10 2,0E zaměřovací spill 2. zaměřovací spill 1,0E+10 0,0E+00 4:00 4:30 5:00 5:30 6:00 6:30 7:00 7:30 8:00 Čas (hod) 16

17 Po skončení prvého ozařování byl z terče sejmut stojan s první sadou aktivačních detektorů. Místo něj byl instalován nový stojan s ještě neaktivovanými detektory, tentokrát však již bez vnitřních monitorů a měděné pásky (viz 2.2. Sestrojení spalačního terče ). Při druhém ozařování byl terč bombardován protony o energii E p =1,3 GeV. Ozařování bylo započato v 9:09:41, ale díky technickým komplikacím bylo v 9:34:05 přerušeno. Po jejich odstranění v 9:47:25 začala druhá fáze, přerušená opět kvůli technickým komplikacím v čase 10:44:07. V 11:27:41 začala poslední třetí část ozařování, která trvala až do 12:26:13. Průběh celého ozařování protony o energii 1,3 GeV je zachycen v grafu 3.1.b.. Graf 3.1.b. Průběh ozařování protony o energii 1,3 GeV 1,2E+11 1,0E+11 Intensita (protony/spill) 8,0E+10 6,0E+10 4,0E+10 2,0E+10 0,0E+00 9:00 10:00 11:00 12:00 Čas (hod) 13:00 Pro účely výpočtu opravných koeficientů potřebných ke správnému určení specifických aktivit produkovaných izotopů (popsáno v kap.5.1.) byla obě ozařování rozdělena do několika etap ve snaze reflektovat změnu okamžité intenzity protonového svazku. Dělení ozařování do jednotlivých etap a jejich základní parametry jsou zapsány do tab.3.1. Tab.3.1. Základní parametry průběhu ozařování Začátek ozařování Ozařování protony s E p =2,5 GeV Délka Zbytkový ozařování Čas t irr [s] t rest [s] Konec ozařování Celkový protonový tok Dávkový faktor w irr 1.etapa 5:32:43 6:54: , , etapa 6:55:08 7:34: , , , ,00000 Ozařování protony s E p =1,3 GeV Začátek ozařování Konec ozařování Délka ozařování t irr [s] Zbytkový Čas t rest [s] Celkový protonový tok Dávkový faktor w irr 1.etapa 9:09:41 9:34: , , etapa 9:47:25 9:54: , , etapa 9:54:29 10:44: , , etapa 11:27:41 12:26: , , , ,00000 Pro účely zmiňovaných korekcí byly zavedeny veličiny zbytkový čas t rest, který je dobou mezi koncem ozařovací etapy a koncem celého ozařování, a dávkový faktor w irr vyjadřující podíl dávky protonů v dané etapě v celkové protonové dávce během celého ozařování. 17

18 Ačkoliv podle sdělení operátorů urychlovače je měření absolutní intensity protonového svazku proudovým integrátorem poměrně nepřesné, odhadovaná chyba kolem 30%, určení relativní intensity svazku v průběhu jednoho ozařování je velice přesné s chybou okolo 1% Měření aktivovaných vzorků Po převozu aktivovaných vzorků z areálu synchrofázotronu (LJAP) na oddělení jaderné spektroskopie (v areálu JASNAP) bylo započato proměřování jednotlivých vzorků. K tomu účelu byly k dispozici tři HPGe (High Purity GErmanium) γ-spektrometry označené čísly 2, 3 a 5, pro jednoznačnější a snadnější identifikaci pak nazývané ortec (det5), canberra (det2) a jakushev (det3), který byl starším typem detektoru firmy Ortec. Detektory ortec a canberra byly uloženy v horizontální poloze obklopeny masivním olověným stíněním. Z tohoto důvodu byl pro měření vzorků před hlavou detektoru umístěn plastový rošt, do jehož drážek (vzdálených od sebe 1 cm) bylo možné zasouvat příčku s připevněným vzorkem na přední straně (směrem k detektoru). Pozice do níž byla příčka se vzorkem zasunuta byla volena co nejblíže k detektoru s ohledem však na jeho mrtvou dobu, aby naměřená aktivita vzorku byla co nejvyšší, pokud možno za co nejkratší dobu měření. Drážky plastového detektoru tak přesně definovali geometrickou pozici vzorku. Jednotlivé pozice byly označeny písmeny a, b, c, d s tím, že geometrie typu a je nejblíže k detektoru (přibližně 2-3 mm od čela detektoru) a geometrie d nejdále. Schématické znázornění geometrických pozic v plastovém roštu ve vztahu k detektoru je znázorněn na obr.3.1. Obr.3.1. označení měřících geometrických pozic Vzhledem k vysoké aktivitě (zvláště hliníkového pouzdra) jodových vzorků byly při jejich měření použity spektroskopické filtry f1 a f2 o kruhovém průměru 6,5 cm ve složení: f1 = (1mm Cu) + (2mm Cd) f2 = (1mm Al) + (1mm Cu) + (2mm Cd). Tyto filtry byly upevněny na přední straně příčky, zatímco jodové vzorky pak na zadní straně (oproti ostatním vzorkům bez filtru, upevněných na přední straně). Označení jednotlivých měřících geometrických pozic podle detektoru bylo can/a, can/b, ort/a, ort/b apod., v případě použití filtrů pak např. can/f1a, can/f2a, ort/f1b apod. Detektor jakushev byl na rozdíl od ostatních detektorů umístěn ve vertikální poloze bez jakéhokoliv okolního stínění. Bylo proto možné pokládat proměřované vzorky přímo na hlavu detektoru. Z tohoto důvodu nebyly na jakushevu proměřovány žádné jodové vzorky, neboť jejich přílišná blízkost a vysoká aktivita by způsobily neúnosně vysokou mrtvou dobu detektoru a bez přítomnosti stínění by jakákoliv pracovní aktivita v jejich okolí nebyla ze zdravotního hlediska žádoucí. Na detektoru jakushev byla proto jediná měřící geometrická pozice, označená jak/a. 18

19 4. Kalibrace detektorů Pro správné vyhodnocení naměřených výsledků je obzvláště důležité provedení co možná nejpřesnější kalibrace použitého přístroje. V případě germaniových polovodičových γ-spektrometrů se ke kalibraci používají bodové γ-radioaktivní zdroje o předem známé aktivitě. Z plochy peaku plného pohlcení odpovídajícího registraci signálů S daného přechodu kalibračního zdroje ku hodnotě teoreticky předpovězené ze znalosti jeho absolutní aktivity N 0 je možné určit efektivitu ε p detektoru jako funkci energie emitovaného fotonu, následně registrovaného v detektoru: (IV.1) ε p = S N 0. Efektivita detektoru je nejvíce závislá na jeho vzdálenosti od zdroje, na jeho mrtvé době a dále i na samotné geometrii zdroje a aktivní části detektoru Kaskádní a koincidenční efekty Vztah (IV.1) platí jen za ideálních okolností, kdy všechny impulsy v peaku plného pohlcení odpovídají registraci fotonu daného přechodu. V praxi tomu tak vždy být nemusí. Uvažme kalibrační zdroj s netriviálním rozpadovým schématem, např. 60 Co (viz obr.4.1.), kdy vyzářením jednoho fotonu nepřechází jádro ještě na stabilní hladinu, ale pouze na jinou krátce žijící energetickou hladinu, která po jisté době vede k dalšímu přechodu a tedy k dalšímu vyzářenému fotonu. V prvním přiblížení lze říci, že směr vyzáření obou fotonů pocházejících ze stejného jádra je na sobě vzájemně nezávislý. Proto je tedy pravděpodobnost, že se oba fotony trefí do aktivní oblasti detektoru nenulová, a roste s klesající vzdáleností emitujícího jádra od detektoru, kdy samotný detektor tak zaujímá (z pohledu rozpadajícího se jádra) stále větší prostorový úhel. Je-li pak i střední doba života nižší hladiny Obr.4.1. Rozpadové schéma 60 Co srovnatelná s rychlostí náběhu signálu na detektoru od prvního registrovaného fotonu, jsou obě γ-kvanta registrována současně a jejich energie se sčítá. Dochází tak ke γ-γ kaskádní koincidenci. Tímto efektem jsou pak falešně syceny peaky odpovídající pravým přechodům o energii rovné součtu obou dílčích přechodů a naopak počet signálů odpovídajících dílčím přechodům je nižší. Dalším možným efektem je čistě náhodná koincidence dvou registrovaných signálů, avšak podle výsledků měření je vliv těchto náhodných koincidencí v případě našich nejintenzivnějších zdrojů (ať už kalibračních nebo samotných vzorků) na hranici 1% intensity daného přechodu, tedy pod hranicí přesnosti našeho experimentu. Ve všech příštích úvahách je proto vliv čistě náhodných koincidencí zanedbán. Protože vzdálenosti některých kalibračních pozic od detektoru byly velmi malé a aktivity kalibračních zdrojů poměrně vysoké, docházelo ke značnému zkreslení výsledných spekter. Následkem bylo snížení přesnosti určení závislosti efektivity detektoru na energii detekovaného fotonu. V této kapitole jsou proto podrobněji popsány některé jevy, které toto zkreslení způsobují, a možnosti jejich alespoň částečného odstranění zavedením příslušných korekčních členů. 19

20 γ-γ koincidenční sumace Poměr plochy sumačního peaku (A=B+C) k ploše peaku odpovídajícího γ-přechodu A, který dále označíme jako koeficient nárůstu, je dán [30]: (IV.2) S(A=B+C) = I(B) I(A) a Cc ε p(b)ε p (C) C ε p (A) Obr.4.2. Kaskádní rozpadové schéma kde I je absolutní intenzita linky, a je větvící poměr, c = 1/(1+α t ), α t je celkový konverzní koeficient a ε p je efektivita pro plné pohlcení fotonu. V případě sumace vícenásobné kaskády např. A=D+E+F je nutné uvažovat i : (IV.3) S(A=D+E+F) = I(D) I(A) a ε p (D)ε p (E)ε p (F) Ec E a F c F ε p (A), což vede na celkový koeficient nárůstu plochy peaku A: (IV.4) S(A) = S(A=B+C) + S(A=D+E+F) [+S(A= ) v případě uvažování kaskád vyššího řádu] γ-γ koincidenční ztráty Stejně tak, jako díky koincidenci B+C je celková plocha peaku odpovídající lince A větší, je v důsledku stejného procesu plocha detekovaného peaku odpovídající lince B nebo C menší. Odpovídající koeficient L(B-C) zmenšení plochy peaku B je roven pravděpodobnosti že po přechodu B dojde k přechodu C (=a C ) vynásobené pravděpodobností, že dojde k vyzáření fotonu C (=c C ) krát pravděpodobnost (ε t (C)), že foton C zanechá v detektoru alespoň část své energie ΔC, která je větší než energetické rozlišení detektoru, tak aby puls o energii B+ΔC byl zaznamenán mimo peak plného pohlcení přechodu B. Proto : (IV.5a) L(B-C) = a C c C ε t (C). Obdobně lze definovat koeficient zmenšení plochy peaku pro přechod C, který následuje po přechodu B : (IV.5b) L(B-C) = I(B) I(C) a Cc C ε t (C). Předchozí úvahy lze zobecnit i pro případy kaskádních přechodů vyššího řádu. V našem případě se ukázalo, že ještě opravy vlivem čtyřnásobných kaskád je možno považovat za relevantní. Přesné znění korekčních vztahů pro vícenásobné kaskádní koincidenční ztráty podle [30] lze nalézt v Dodatku A. 20

21 Celkový koincidenční opravný faktor Po vypočtení celkové pravděpodobnosti pro koincidenční sumaci [S(A)] a pro koincidenční úbytek [L(A)], naměřený počet pulsů N p, (A) v peaku plného pohlcení γ-přechodu A může být vyjádřen [30]: (IV.6) N p(a) = N p (A)-L(A)N p (A)+S(A)N p (A)-L(A)S(A)N p (A). Tím pádem správný počet pulsů N p (A) pocházejících z přechodu A je dán : (IV.7) N p (A) = N p(a) COI, kde COI je koincidenční korekční faktor definovaný jako : (IV.8) COI = [1-L(A)][1+S(A)] Kalibrace jednotlivých geometrických pozic Ke kalibraci jednotlivých geometrických pozic všech tří detektorů byly použity standardní bodové zářiče. Vzhledem k velkému množství použitých geometrických pozic a z časových důvodů nebyl soubor užitých kalibračních zářičů pro všechny geometrické pozice jednotný. V tab.4.1 jsou uvedeny kalibrační zdroje použité pro kalibraci jednotlivých geometrických pozic. Tab.4.1 Použité kalibrační zdroje geometrická použité kalibrační zdroje Pro samotnou kalibraci byly u pozice jednotlivých izotopů použity známé Can/a 133 Ba, 57 Co, 60 Co, 137 Cs, 152 Eu, 154 Eu, 228 Th, 88 Y gama-linky považované podle [29] za Can/f2a 133 Ba, 57 Co, 60 Co, 137 Cs, 152 Eu, 154 Eu, 228 Th, 88 Y vhodné kalibrační standarty. Jejich Can/b 133 Ba, 57 Co, 60 Co, 137 Cs, 152 Eu, 154 Eu, 228 Th, 88 Y Can/f1b 133 Ba, 57 Co, 60 Co, 137 Cs, 152 Eu, 228 Th, 88 Y přehled je uveden v tab.4.2. Can/f2b 133 Ba, 57 Co, 60 Co, 137 Cs, 152 Eu, 154 Eu, 228 Th, 88 Y Veškerá kalibrační γ-spektra byla Jak 133 Ba, 57 Co, 60 Co, 137 Cs, 152 Eu, 154 Eu, 228 Th, 88 Y analyzována a vyhodnocena programem DEIMOS32. Plochy nafitova- Ort/a 133 Ba, 60 Co, 152 Eu, 154 Eu, 228 Th, 88 Y Ort/f1a 133 Ba, 60 Co, 152 Eu, 154 Eu, 228 Th, 88 Y ných peaku byly opraveny podle Ort/f2a 133 Ba, 60 Co, 137 Cs, 154 Eu, 228 Th, 88 Y (IV.7) za použití předem vypočítaných Ort/b 133 Ba, 60 Co, 152 Eu, 154 Eu, 228 Th, 88 Y COI. Konverzní koeficienty a větvící Ort/f1b 133 Ba, 60 Co, 152 Eu, 154 Eu, 228 Th, 88 Y poměry a byly vypočítány z údajů Ort/f2b 133 Ba, 60 Co, 154 Eu, 228 Th, 88 Y Ort/f1d 133 Ba, 60 Co, 152 Eu, 154 Eu, 228 Th, 88 Y rozpadových schémat kalibračních Ort/f2d 133 Ba, 60 Co, 137 Cs, 154 Eu, 228 Th, 88 Y izotopů podle [29]. Přehled všech použitých linek kalibračních standard a všech údajů potřebných k výpočtu opravných koeficientů COI je uveden v tab.b.1 Dodatku B. 21

22 Tab.4.2. Kalibrační standardy Izotop Energie I γ (kev) (%) 133 Ba 81,0 34, Ba 276,4 7, Ba 302,9 18, Ba 356,0 61, Ba 383,8 8,91 57 Co 122,1 85,60 57 Co 136,5 10,68 60 Co 1173,2 99,86 60 Co 1332,5 99, Cs 661,7 85,1 152 Eu 121,8 28, Eu 244,7 7, Eu 295,9 0, Eu 344,3 26, Eu 367,8 0, Eu 411,1 2,24 Izotop Energie I γ (kev) (%) 152 Eu 778,9 12, Eu 867,4 14, Eu 964,1 10, Eu 1085,8 1, Eu 1089,7 13, Eu 1112,1 1, Eu 1212,9 1, Eu 1299,1 20, Eu 1408,0 40, Eu 123,1 6, Eu 247,9 4, Eu 591,8 20, Eu 723,3 4, Eu 756,8 12, Eu 873,2 10, Eu 996,3 Izotop Energie I γ (kev) (%) 154 Eu 1004,8 18, Eu 1274,4 35, Eu 1596,5 1, Th 238,6 43,5 228 Th 241,0 4, Th 277,4 2, Th 300,1 3, Th 549,8 0, Th 583,2 30,6 228 Th 727,3 6, Th 860,6 4, Th 1620,7 1, Th 2614,5 35,86 88 Y 898,0 93,70 88 Y 1836,1 99, Určení celkové efektivity detektoru ε t Určení celkové efektivity detektoru ε t je důležité pro ohodnocení možných koincidenčních oprav [30]. Tato efektivita je součtem efektivit všech dílčích procesů vedoucích k jakékoliv registrovatelné ztrátě energie vyzářeného fotonu. V našem případě mají rozhodující vliv procesy Comptonova rozptylu (i vícenásobného), fotoefektu a tvorby e + e - párů. Tato celková efektivita ε t závisí na energii vyzářeného fotonu, na vzdálenosti zářiče od detektoru a na materiálu aktivní oblasti detektoru. Pro účely našeho experimentu lze ε t s dostačující přesností určit ze spekter 57 Co, 60 Co, 137 Cs a 88 Y, kdy příslušná γ-spektra jsou jednoduchá, tvořená pouze jedním ( 137 Cs) či dvěma snadno oddělitelnými přechody ( 88 Y). V případě 57 Co a 60 Co, kdy oba přechody si jsou energeticky velmi blízké a dá se očekávat, že změna ε t je na intervalu kev, resp kev, přibližně lineární, je výhodnější uvažovat o určení ε t pro jedinou energii 123,66 kev, resp. 1252,9 kev, odpovídající střední vážené energii vyzářeného fotonu. Celkovou efektivitu ε t pak určíme jako : (IV.9) ε t = N tot-n back N real, kde N tot je celkový počet detekovaných pulsů, N back je celkový počet pulsů pocházejících z jiných zdrojů (např. přirozené radioaktivní pozadí, šum detektoru apod.) a N real je skutečný počet fotonů o dané energii vyzářených kalibračním zdrojem, vypočítaný z aktivity zdroje známé k referenčnímu datu; veškerá N i se chápou jako hodnoty za jednotku času. Takto lze určit ε t =ε t (E) v bodech E= 123,66 kev (pro 57 Co), E=660,61 kev (pro 137 Cs), E=1252,9 kev (pro 60 Co), E=898 kev a E=1863 kev (pro 88 Y), kterými lze proložit fitovanou závislost ε t =ε t (E). Protože původní předpoklady průběhu experimentu nepočítaly s tak výraznými vlivy kaskádních efektů, nebyl ani průběh samotného kalibračního měření uzpůsoben k přesnému měření ε t. Tvar závislosti ε t je navíc dán kombinací mnoha vlivů, neboť je součtem dílčích efektivit pro různé procesy vedoucí k registraci signálu. Obecně se však dá říci, že relativní 22

23 tvar ε t bude blízký tvaru ε p. Vzhledem k absenci více experimentálních bodů ε t však není možné použít obdobný předpis jako pro ε p (IV.12a,b), ale je třeba volit závislost jednodušší. Pro geometrické pozice bez použitého filtru je průběh ε t prakticky logaritmický a proto lze v energiích kev použít: (IV.10a) ε t,fit =Aln(E)+B, kde A a B jsou fitační parametry. Pro geometrické pozice s filtry se průběh ε t blíží charakteristickému tvaru ε p, ale z procedurálního hlediska není možné pěti body proložit polynom 5. či 6. stupně, který by byl schopen popsat reálný průběh ε t. Proto jsem body prokládal polynom 3. stupně v kombinaci s lineární závislostí podle: (IV.10b) ε t,fit =C(E) 3 +D(E) 2 +F(E)+G pro E<E t,split (IV.10c) ε t,fit =H(E)+L pro E>E t,split, kde C, D, F, G, H a L jsou fitační parametry a E t,split je parametr oddělující dvě části energetické závislosti tak, aby jejich navázání bylo co nejrealističtější. V případě geometrií detektoru ortec, kdy pro určení ε t,fit chyběl experimentální bod ε t pro energii 123,66 kev (neboť 57 Co v těchto geometriích nebyl měřen), byl tento bod určen ze srovnání poměrů ε t a ε p v jednotlivých geometriích a pro jednotlivé energie. Přestože tato dodatečná extrapolace ε t vnáší do celkového určení ε t,fit pro geometrie ortec novou systematickou chybu, je jediným prostředkem jak provést fitování ε t v oblasti energií kev. Protože však z hlediska určení ε p (jak je popsáno v příští kapitole) jsou korekční členy COI (závisející na ε t ) opravami prvého řádu, mají systematické chyby vlivem extrapolací ε t (E γ =123,66 kev) v geometriích ortec význam opravných členů druhého řádu a na průběh závislosti ε p =ε p (E) mají jen malý vliv. Což ostatně dokazují i výsledky měření 24 Na a 130 I (kap ). Hodnoty fitačních parametrů ε t,fit jsou uvedeny v tab.c.1 v Dodatku C Určení efektivity pro peak plného pohlcení ε p Z ploch N p(a) nafitovaných peaků opravených podle (IV.7) na N p (A) lze efektivitu ε p (A) pro energie jednotlivých přechodů určit dle : (IV.11) ε p (A) = N p(a)-n back (A) N real, kde N back (A) je celkový počet detekovaných pulsů o energii odpovídající energii přechodu A pocházejících z pozadí. Protože však dle (IV.7) je N p (A) určena pomocí opravných koeficientů S(A), které však jsou podle (IV.3) funkčně závislé na ε p (A), je třeba rovnici (IV.11) řešit iteračně. Následně lze body ε p (A) proložit fitovanou křivku ε p =ε p (E) ve tvaru : (IV.12a) ε p1 = exp(a ln(e) 4 +b ln(e) 3 +c ln(e) 2 +d ln(e)+e) pro E<E split (IV.12b) ε p2 = exp(f ln(e) 3 +g ln(e) 2 +h ln(e)+i) pro E>E split. E split je parametr dělící spektrum na dvě části pro možnost přesnější fitace závislosti ε p =ε p (E). Tento parametr je kvůli požadavku hladkého navázání ε p1 a ε p2 různý pro jednotlivé 23

24 geometrie, ale jiný hlubší význam nemá; v našich případech se pohybuje v oblasti kev. Koeficienty a,b,c,d,e,f,g,h,i jsou fitačními parametry. Výsledné naměřené kalibrační křivky pro jednotlivé geometrie jsou zobrazeny v grafu 4.1.a) a b); v tab.4.3. jsou pak hodnoty ε p pro některé vybrané kalibrační energie. Hodnoty fitačních parametrů a E split pro jednotlivé geometrie jsou uvedeny v tab.c.2 v Dodatku C. Graf 4.1.a Kalibrační křivky detektoru Canberra a Jakushev 0,0 4,0 4,5 5,0 5,5 6,0 6,5 7,0 7,5 ln(e) 8,0-2,0 ln(eff) -4,0-6,0-8,0-10,0 can/a can/f2a can/b can/f1b can/f2b jak Graf 4.1.b Kalibrační křivky detektoru Ortec 0,0 4,0 4,5 5,0 5,5 6,0 6,5 7,0 7,5 ln(e) 8,0-2,0 ln(eff) -4,0-6,0-8,0-10,0 ort/a ort/f1a ort/f2a ort/b ort/f1b ort/f2b ort/f1d ort/f2d 24

25 Tab.4.3. Hodnoty efektivity ε p =ε p (E) Energie (kev) Can Can Can Can Can Ort Ort Ort Ort Ort Ort Ort Ort Jak a f2a b f1b f2b a f1a f2a b f1b f2b f1d f2d 81,0 0,0647 0,0002 0,0341 0,0001 0,0001 0,0961 0,1639 0,0003 0,0004 0,0770 0,0003 0,0003 0,0001 0, ,8 0,0656 0,0072 0,0361 0,0040 0,0042 0,1366 0,1883 0,0143 0,0146 0,0779 0,0076 0,0081 0,0028 0, ,9 0,0348 0,0163 0,0202 0,0090 0,0094 0,0854 0,0907 0,0389 0,0363 0,0409 0,0181 0,0181 0,0063 0, ,9 0,0283 0,0142 0,0164 0,0081 0,0082 0,0697 0,0732 0,0341 0,0317 0,0332 0,0159 0,0156 0,0058 0, ,8 0,0225 0,0121 0,0128 0,0071 0,0070 0,0545 0,0595 0,0288 0,0270 0,0264 0,0136 0,0130 0,0049 0, ,2 0,0155 0,0091 0,0088 0,0053 0,0053 0,0369 0,0411 0,0216 0,0204 0,0183 0,0101 0,0097 0,0037 0, ,6 0,0138 0,0084 0,0079 0,0048 0,0048 0,0330 0,0368 0,0197 0,0187 0,0163 0,0093 0,0089 0,0034 0, ,3 0,0127 0,0078 0,0073 0,0045 0,0045 0,0303 0,0338 0,0184 0,0175 0,0150 0,0087 0,0083 0,0032 0, ,6 0,0109 0,0070 0,0063 0,0039 0,0040 0,0261 0,0291 0,0163 0,0155 0,0129 0,0076 0,0074 0,0028 0, ,1 0,0099 0,0064 0,0057 0,0036 0,0037 0,0236 0,0262 0,0149 0,0142 0,0116 0,0070 0,0068 0,0026 0, ,9 0,0080 0,0053 0,0047 0,0030 0,0030 0,0191 0,0212 0,0124 0,0118 0,0094 0,0058 0,0056 0,0021 0, ,0 0,0069 0,0047 0,0041 0,0026 0,0027 0,0166 0,0183 0,0109 0,0103 0,0081 0,0051 0,0049 0,0019 0, ,7 0,0060 0,0041 0,0035 0,0023 0,0023 0,0144 0,0159 0,0095 0,0090 0,0070 0,0045 0,0043 0,0017 0, ,1 0,0053 0,0036 0,0031 0,0020 0,0021 0,0127 0,0140 0,0084 0,0079 0,0062 0,0040 0,0039 0,0015 0, ,5 0,0034 0,0023 0,0020 0,0013 0,0013 0,0080 0,0090 0,0053 0,0049 0,0040 0,0026 0,0025 0,0010 0,0009 ε p Diskuse přesnosti kalibračních křivek Přesná kalibrace měřící aparatury je jistě základem každého fyzikálního experimentu. Nejinak tomu je i v našem případě. Bohužel zde však narážíme na technické obtíže bránící nám dosažení obvyklé přesnosti. Uvažme ideální případ, kdy ke kalibraci použijeme bodový zářič, umístěný v dostatečné vzdálenosti od detektoru tak, aby pravděpodobnost koincidence dvou fotonů, ať už náhodná anebo fotonů vyzářených v kaskádě, byla zanedbatelná a detekované fotony zasahovaly detektor kvazirovnobežně s jeho podélnou osou. Dále uvažme, že ke kalibraci používáme kalibračních standard (viz tab.4.2.), kdy nepřesnost tabelovaných hodnot jejich energií či absolutní intenzity nepřekračuje 1%. Pak za takovýchto podmínek lze běžně dosáhnout přesnosti kalibrace do 3%. Podmínky některých mnou použitých geometrií však nebyly zdaleka ideální. Zvláště nejbližší geometrie a byly blízké 2π-geometrii a proto pravděpodobnost kaskádních koincidencí byla relativně velmi vysoká. Následkem bylo falešné sycení některých přechodů, či naopak jejich úbytek. Dalším nepříjemným efektem přílišné blízkosti zářiče bez filtru a detektoru v kombinaci s poměrně silnou aktivitou zdrojů byla koincidence Roentgenovského záření pocházející ze stínění detektoru s fotony pocházejícími z pravých přechodů. V těsné blízkosti kalibračních peaků se tak tvořili vždy další doprovodné peaky velikostí srovnatelné s pravými. Vlivem příliš velkého množství detekovaných signálů, které bylo v nejbližších geometriích na samé hranici možností elektroniky docházelo ve spektrech k rozmazávání gaussovského tvaru peaku, kdy negausovský doplněk mohl mít celkovou plochu i kolem 20% gaussovské části. Na obr.4.3.a) je příklad části kalibračního spektra 133 Ba z prostřední geometrie bez použití filtru (ort/b). Na obr.4.3.b) je táž část spektra 133 Ba pro tutéž geometrii avšak s filtrem f2 (ort/f2b). Z prvého obrázku je zvláště patrné, jak koincidující Roentgeny mohou celé spektrum znečistit a znehodnotit téměř k nepoznání. 25

26 Obr.4.3.a) Část spektra 133 Ba v geometrii ort/b poznamenaná koincidujícími Roentgeny Obr.4.3.b) Část spektra 133 Ba v geometrii ort/f2b s filtrem f2 Kombinace všech zmíněných parazitních efektů se nakonec odrazila v mnohem větší nepřesnosti kalibrační křivky než je za příznivějších okolností běžně dosažitelné. Vezmeme-li za měřítko nepřesnosti střední kvadratickou odchylku σ ε definovanou podle: (IV.12) σ ε = (ε p,exp -ε p,fit ) 2 n-1, 26

27 kde ε p,exp jsou experimentální hodnoty efektivity ε p, ε p,fit jsou hodnoty fitované a n je celkový počet bodů ε p,exp použitých v dané geometrii pro fit, pak přesnost kalibrace jednotlivých geometrií udává tab.4.3. V grafech D.1.a-n v Dodatku D je možno nalézt rozptyl naměřených ε p,exp kolem ε p,fit jasně dokumentující vliv vzdálenosti a použití filtru na přesnost kalibrace. Tab.4.3. Přesnost kalibrace jednotlivých geometrií geometrie σ ε (%) geometrie σ ε (%) Can/a 5,537 Ort/a 14,08 Can/f2a 4,771 Ort/f1a 4,349 Can/b 3,491 Ort/f2a 3,952 Can/f1b 4,517 Ort/b 5,452 Can/f2b 4,994 Ort/f1b 3,534 Jak 6,669 Ort/f2b 3,934 Ort/f1d 3,557 Ort/f2d 3, Porovnání účinností filtrů f1 a f2 Protože složení filtrů f1 a f2 není totožné (kap.3.2.), je důležité porovnat jejich účinnost f 1,2 v závislosti na energii procházejícího fotonu. Pro naše účely je dostatečně přesným porovnáním těchto účinností součet poměrů efektivit dvou stejně vzdálených geometrií lišících se pouze použitým filtrem, tedy : (IV.13) f ratio (E) = ε f1 ε f2, kde ε f1,f2 je efektivitou geometrie detektoru používající filtr f1 nebo f2. Dle tab.4.1. je zřejmé, že suma v (IV.13) sčítá poměry geometrií can/f1b,f2b; ort/f1a,f2a; ort/f1b,f2b; ort/f1d,f2d. Výsledná závislost f ratio =f ratio (E) je zobrazena v grafu 4.3. Z něj je patrné, že ač různého složení, chovají se v oblasti nejdůležitějších energií ( kev) oba filtry velice podobně a jejich vzájemná odchylka je srovnatelná s chybami jednotlivých kalibračních křivek. Proto došlo-li během experimentu k nezaznamenané záměně filtrů, dá se říci, že výsledné naměřené hodnoty by tím neměly být ovlivněny. Graf 4.3. Poměry účinností filtrů f1/f2, f ratio =f ratio (E) 1,10 1,05 1,00 0,95 0,90 ratio(can/b) ratio(ort/d) ratio(ort/a) ratio(ort/b) Energie (kev) 27

28 5. Zpracování experimentálních výsledků V první části této kapitoly bude nastíněn princip analýzy naměřených spektroskopických dat. Budou vysvětleny významy jednotlivých korekčních faktorů potřebných k určení správné hodnoty výtěžku daného izotopu, jako i použité postupy pro jeho jednoznačnou identifikaci. V druhé části bude proveden rozbor několika souborů naměřených γ-spekter rozčleněných do skupin podle původního určení proměřovaných vzorků a podle jejich experimentálního významu Analýza naměřených γ-spekter Cílem analýzy každého naměřeného γ-spektra v tomto experimentu je jednoznačná identifikace hledaných izotopů a co možná nejpřesnější určení přesného počtu ve vzorku naprodukovaných jader těchto izotopů, tedy jejich absolutních výtěžků. V rámci této práce však není vyvíjena snaha bezpodmínečně identifikovat a určit výtěžky naprosto všech ve vzorcích vznikajících produktů, ačkoliv jejich znalost by jistě nebyla nezajímavá. Základním prostředkem k analýze naměřených γ-spekter je kód DEIMOS32 [31] umožňující přehlednou orientaci ve výstupech měření. Těmi jsou de facto 8192 kanálové histogramy pokrývající oblast energií v detektoru registrovaných fotonů od zhruba kev. V grafickém prostředí DEIMOSu je možné fitovat plochy peaků náležejících jednotlivým energetickým přechodům z proměřovaných radioizotopů. Výstupem programu je pak tabulka nafitovaných ploch jednotlivých peaků s přiřazenou energií podle těžiště peaku, a udanou chybou fitu statistického charakteru. Lze zde též nalézt i několik dalších údajů (pološířka peaku, výška odečteného pozadí, počet iterací vedoucích k výslednému fitu atd ) potřebných v případě analýzy nejednoznačných výsledků či dalšího podrobnějšího zkoumání Opravy pro výpočet celkového měrného výtěžku N yield Pro správné porovnání výtěžků jednotlivých reakcí, nebo výtěžků stejných reakcí ale z různých vzorků, je potřeba opravit plochy peaků z výstupu DEIMOSu na vliv mnoha efektů způsobujících nekompatibilitu těchto ryzích experimentálních výsledků. Přestože by bylo možné napsat formuli pro výpočet absolutního výtěžku najednou a poté komentovat jednotlivé členy, považuji za přehlednější postupovat raději krok po kroku a věnovat se dílčím opravám samostatně. Oprava na čistou dobu měření a hmotnost vzorku Touto opravou se nafitovaná plocha peaku N(A) stává hrubou měrnou aktivitou A brutt linky A, tedy počtem naměřených přechodů za sekundu v gramu aktivovaného materiálu. (V.1a) A brutt = N(A) t live m, kde t live je doba měření vzorků na detektoru s odečtením jeho mrtvé doby. V případě čelních monitorů, kdy svazek interagujících částic (v tomto případě protonů) zasahuje pouze část folie, je nutné místo hmotnosti vzorků m[g] použít plošnou měrnou hmotnost m area [g.cm -2 ]. Vztah (V.1a) je tak modifikován : 28

29 (V.1.b) A brutt = N(A) t live m area, tím je vyjádřen fakt, že absolutní míra aktivace folie je závislá pouze na charakteru svazku a množství materiálu jímž svazek skutečně projde (nikoliv na celkové hmotnosti folie, z níž část nebyla třeba zasažena vůbec). Oprava na intenzitu γ-přechodu a efektivitu detektoru Efektivita detektoru ε p závisí především na geometrické pozici měřeného vzorku vůči němu a na energii detekovaného fotonu. Pravděpodobnost I γ (A), že při rozpadu izotopu je vyzářen foton právě o jisté energii E=A je dána strukturou jádra, resp. jeho rozpadovým schématem a pro různé γ-přechody ve stejném isotopu je obecně různá. Pro odstranění vlivu měření v různých geometrických pozicích (popř. i na různých detektorech) a vlivu různých intensit γ-přechodů při rozpadu daného izotopu je třeba A brutt opravit podle: (V.2) A sp brutt = A brutt I γ (A)ε p (A) 1 COI, kde COI je celkový koincidenční opravný faktor definovaný v kap.4, opravující vliv možných kaskádních koincidencí vytvářejících falešný úbytek či nárůst plochy peaku N(A). Výsledkem je pak hrubá měrná specifická aktivita daného izotopu v době během prováděného měření. Už při těchto opravách se v jednotlivých spektrech vydělují linky se stejnou A sp brutt, signalizující tak, že jsou projevem přítomnosti stejného izotopu. Oprava na rozpad izotopu během doby mezi ozařováním a měřením Aktivita izotopů naprodukovaných ve vzorcích se samozřejmě řídí rozpadovým zákonem a její pokles v čase je tedy pro jednotlivé izotopy různý, podle jejich vlastního poločasu rozpadu. Aktivity A sp již identifikovaných izotopů je proto nutné vztáhnout k jistému brutt referenčnímu času, kterým nejčastěji bývá konec ozařování, pomocí korekčního členu: (V.3a) A sp brutt,t=0 = exp(λt) Asp brutt, kde T je zmiňovaná doba mezi koncem ozařování a začátkem měření. V případě kdy ale měření proběhlo po etapách, je časový úsek T odlišný ve vztahu k té které etapě. Podle kap.3 byl průběh našeho ozařování právě takovým případem, a proto lze (V.3) pro realističtější experimentální průběh přepsat : (V.3b) A sp brutt,t=0 = Σ i{w irr,i exp[λ(t+t rest,i )]} A sp brutt, kde w irr je váhový faktor stejně tak jako t rest zbytkový čas definovaný v kap.3.1. Index i značí etapu do nichž bylo ozařování rozděleno a λ je rozpadová konstanta, pro niž platí : (V.4) λ = ln(2) T 1/2, kde T 1/2 je poločas rozpadu daného izotopu. 29

30 Protože se ale množství izotopu naprodukované během jisté etapy ozařování úměrné váhovému faktoru w irr během následující ozařovací etapy také rozpadá, je relativní příspěvek tohoto podílu v čase t=0 na konci ozařování obecně jiný a váhový faktor proto musí být také opraven a znovu nanormován: (V.5) w real irr,i = w Σ i w irr,i irr,i exp(λt rest,i ) Σ i w irr,i exp(λt rest,i ), Správné určení w real irr,i je zvláště důležité pro přesné opravy naměřených aktivit izotopů, jejichž poločasy rozpadu jsou stejného řádu, jako délky jednotlivých etap ozařování. S rostoucím poločasem rozpadu jejich význam klesá. Oprava na rozpad izotopu během doby měření Je-li doba měření vzorku srovnatelná s poločasem rozpadu T 1/2 je nutné opravit A sp brutt,t=0 definovanou dle (V.3b) s použitím správných váhových faktorů w real irr,i určených dle (V.5) také na pokles aktivity vzorku během ozařování. Neboť bez této opravy je (V.3b) pouhou pseudoprůměrnou aktivitou linky A v době měření vzorku. Proto : (V.6) A sp net,t=0 = λt real [1-exp(-λt real )] Asp brutt,t=0, kde t real je celková doba měření vzorku bez odečtení mrtvé doby detektoru. A sp net,t=0 skutečně ryzí měrnou aktivitou izotopu přesně v okamžiku na konci ozařování. je tak Oprava na rozpad izotopu během ozařování Tak jako během ozařování vzrůstá množství produkovaného izotopu, vzrůstá postupně i jeho celková aktivita. I kdybychom uvažovali ozařování s konstantní intensitou svazku, což implikuje konstantní rychlost produkce uvažovaného izotopu, nebude aktivita vzniklého izotopu na konci ozařování přímo úměrná jeho délce, resp. celkové produkci daného izotopu, neboť již během samotného ozařování se část jader stačila rozpadnout. Tento efekt (nazývaný saturace) je tím významnější, čím vyšší je poměr t irr /T 1/2. Následkem pak je, že při dostatečně dlouhém konstantním ozařování přestane aktivita jakéhokoliv produkovaného nestabilního izotopu dále růst a saturuje na jisté konstantní úrovni, protože počet vznikajících jader je vyrovnán počtem jader rozpadajících se. Chceme-li A sp net,t=0 nejlépe opravou w real irr,i podle: oprostit od vlivu saturace, tj. rozpadu během ozařování, lze tak učinit (V.7) λt irr,i w sp irr,i = [1-exp(-λt rrr,i )] wreal irr,i, kde t irr,i je délka jednotlivých ozařovacích etap. S použitím takto definovaného váhového faktoru odpovídá z (V.6) vypočítaná aktivita, tzv. měrná specifická aktivita A sp, aktivitě celkového množství naprodukovaného izotopu těsně po ozáření, které jakoby proběhlo v nekonečně krátkém časovém úseku celé najednou. 30

31 Protože celkové množství jader rozpadajících se s aktivitou A sp je dáno vztahem : (V.8) N yield = A sp λ, lze tuto podkapitolu uzavřít dosazením všech uvažovaných korekcí právě do vztahu (V.8) a uvést konečný vztah pro výpočet celkového měrného výtěžku používaný při všech analýzách naměřených γ-spekter v této práci : (V.9) N yield = N(A) t live m 1 I γ (A)ε p (A) 1 COI λt real [1-exp(-λt real )] x Σ i {w λt irr,iexp(λt rest,i ) irr,i [1-exp(-λt irr,i )] exp(λt Σ j w irr,j rest,i) Σ j w irr,j exp(λt rest,j ) exp[λ(t+t rest,i)]} x 5.2. Výtěžky aktivačních reakcí Podle definice jsou transmutacemi všechny jaderné reakce, v nichž je výsledné jádro odlišné svým složením od jádra původního. Přesto považuji za účelné zařadit výtěžky aktivačních reakcí (ačkoliv jsou také skutečnými transmutacemi) na vybraných hliníkových, měděných a zlatých foliích do samostatné podkapitoly, neboť tyto nebyly primárním cílem, ale spíše však prostředkem umožňujícím studium pravých transmutačních reakcích probíhajících v jodových vzorcích. Všechny dále prezentované hodnoty naměřených či vypočítaných výtěžků jsou uváděny v jednotkách 10 6 atomů/g (resp. v jednotkách 10 6 atomů/g.cm -2 v případě čelních monitorů), tedy v takových jednotkách, v kterých jsou dané výsledky nezávislé na hmotnostech (resp. hmotnostech a plochách) uvažovaných folií Hliníkové aktivační detektory Pro přesné měření relativní intenzity pole vysoko energetických neutronů byly podél terče při každém ozařování rozmístěny dvě sady tenkých hliníkových folii (viz kap.2.2.). Jejich největší výhodou jsou jednoduchá spektra se dvěma výraznými linkami 1368,63 a 2754,03 kev, neboť z produktů všech možných aktivačních reakcí 27 Al(n,xpyn) A Z má pouze 24 Na vhodný poločas rozpadu (T 1/2 =14,959h). Proto jsou γ-linky tohoto isotopu snadno a jednoznačně identifikovatelné a navíc při dostatečné aktivaci hliníkové folie jsou obě linky s vynikající přesností měřitelné. Kromě celkového pohledu na průběh intensity neutronového pole podél terče nám srovnávání výtěžků 24 Na může poskytnout cenné informace o přesnosti kalibrace jednotlivých detektorů a o systematické chybě vnášené do měření odchylkami uložení folie v měřící aparatuře. Z tohoto důvodu byly všechny hliníkové folie z horních sendvičů měřeny dvakrát, pokaždé na jiném detektoru. Díky uložení hliníkových folií na vrchu i po boku terče je možné sledovat i případnou asymetrii neutronového pole, jejíž příčinou může být jedině nesymetrický protonový svazek, nebo jeho průchod mimo podélnou osu terče. Z měření poměru intensit linek 1368,6 a 2754,0 kev lze určit dodatečný kalibrační bod pro ε p (E=2754,0 kev), jehož relativní přesnost vůči ε p (E=1368,6 kev) bude výrazně vyšší než z klasické kalibrace popsané v kap.4. 31

32 Platí tedy: (V.10) ε p,det (2754,0 kev) = K det ε p,det (1368,6 kev), kde index det značí symbol detektoru (can, jak, ort), v jehož geometrii typu a, bylo měření provedeno. Koeficient K det je definován podle: (V.11) K det = 1 25 (I γ,det(1368,6) I γ,det (2754,0) ) COI 2754,0 COI 1368,6, neboť k jeho stanovení byly použity hodnoty celého souboru 25ti horních folií. Korekční faktory COI jsou vypočítány podle (IV.8) a v našem případě stačí jejich výpočet s použitím ε p (2754,0 kev) z kalibračních křivek získaných dle (IV.12.a,b). V případě přesného určení K det by bylo potřeba COI koeficienty určit znovu s využitím nově opravené ε p,det (2754,0 kev) ze vztahu (V.10), což vede k iteračnímu řešení, jehož přínos však je zanedbatelný. Pro detektory ortec a jakushev byly měřeny výtěžky 24 Na z ozařování protony o E p =2,5 GeV, pro detektor canberra byly použity folie aktivované z ozařování při E p =1,3 GeV. V tab.5.1.jsou uvedeny hodnoty takto stanoveného K det pro jednotlivé detektory. Uvedené chyby jsou statistické. Tab.5.1. Hodnoty K det pro jednotlivé detektory Detektor I γ,exp (1368,6)/I γ,exp (2754,0) COI 1368,6 /COI 2754,0 K det AbsErr canberra 2,035 0,9878 2,060 0,013 jakushev 2,034 0,9770 2,082 0,009 ortec 2,085 0,9917 2,103 0,011 Pro účely výpočtu absolutních výtěžků 24 Na na všech typech hliníkových folií měřených v geometriích can/a, jak/a a ort/a budou ke stanovení A sp linky 2754,0 kev použito vztahu (V.10) s koeficienty K det podle tab.5.1. Rozptyl hodnot I γ,exp (1368,6)/I γ,exp (2754,0) z jednotlivých folií podél střední hodnoty je možné najít v grafech E.a)-c) Dodatku E, jež jsou tak důkazem, že statistické chyby dané fitováním v programu DEIMOS jsou spolehlivé. Podle hodnot tab.4.3 z kap o přesnosti kalibračních křivek, jsou kalibrace používaných geometrií typu a zatíženy významnou chybou. To znamená, že absolutní výtěžky naměřené ve stejných vzorcích se budou lišit podle toho, na kterém detektoru měření proběhla. Dva soubory 25 horních hliníkových folií měřených dvakrát pokaždé na jiném detektoru nám mohou velmi dobře pomoci kvantifikovat odchylky kalibrací jednotlivých detektorů. V grafu 5.1.a) jsou vyneseny výtěžky 24 Na v horních foliích z ozařování 2,5 GeV protony naměřených na detektorech ortec a jakushev. V grafu 5.1.b) jsou pak výtěžky 24 Na v horních foliích z ozařování protony o 1,3 GeV naměřených tentokrát na detektoru canberra a ortec. výtěžek ln(10*6 atomů/gram) 7,0 6,0 5,0 4,0 jakushev ortec 3, pozice (cm) Graf 5.1.a) výtěžky 24 Na z horních folií při E p =2,5 GeV změřené na jakushevu a na ortecu výtěžek ln(10*6 atomů/gram) 7,0 6,0 5,0 4,0 canberra ortec 3, pozice (cm) Graf 5.1.b) výtěžky 24 Na z horních folií při E p =1,3 GeV změřené na canbeře a na ortecu 32

33 Z grafů 5.1. je patrné, že největší výtěžky jsou jednoznačně z ortecu a nejmenší z jakushevu. Střední poměry výtěžků z jednotlivých detektorů jsou uvedeny v tab.5.2. Protože se však samozřejmě jedná o výtěžky ze stejných folií, musí být správné výsledky nezávislé na volbě detektoru. Z tab.4.3. plyne, že relativně nejpřesněji kalibrovanou je geometrie can/a. Tab.5.2. střední poměry výtěžku 24 Na podle použitého detektoru Zároveň jde o detektor, jehož výsledné hodnoty jsou zhruba Srovnávané Střední kvadratická Střední poměr uprostřed mezi výsledky ze detektory odchylka zbylých dvou detektorů. Z těchto jakushev/ortec 0,787 0,059 důvodů je proto nejúčelnější normovat efektivity ε p detektorů ortec canberra/ortec 0,886 0,039 a jakushev pro energie 1368,6 kev a 2754,0 kev na efektivitu detektoru canberra podle : (V.12a) (V.12b) ε new jak ε new jak 0,787 (1368,6 kev) = 0,886 εold jak (1368,6 kev) εnew jak (2754,0 kev) = (1368,6 kev) K jak (V.12c) (V.12d) ε new jak (1368,6 kev) = 1 0,886 εold ort (1368,6 kev) ε new jak εnew ort (2754,0 kev) = (1368,6 kev) K ort Ze střední kvadratické odchylky středních poměrů výtěžků na jednotlivých detektorech lze poměrně obstojně určit střední systematickou chybu každého měření danou neurčitostí polohy umístění proměřovaného vzorku vůči detektoru. Tato chyba by se měla brát v úvahu při posuzování každých dvou výtěžků stejného izotopu ze stejného vzorku. S největší pravděpodobností je tato chyba spojena s ne vždy dokonale stejnými papírovými pouzdry v nichž byly jednotlivé folie uloženy. Z tab.5.2. je vidět, že u poměru mezi detektory jakushev/ortec činí střední kvadratická odchylka 7,5%, zatímco u poměrů z detektorů canberra/ortec je to pouze 4,4%. Tento nezanedbatelný rozdíl je způsoben odlišným uložením vzorku na detektoru jakushev popsaném v kap.3. Je proto třeba mít jej na paměti s ohledem na detektory z něhož budou výsledky srovnávány (zvláště v kap ). Grafy F.a-b. v nichž je zachycen rozptyl poměrů výtěžků 24 Na z jednotlivých detektorů kolem střední hodnoty jsou uvedeny v Dodatku F. Pokud tedy opravíme výtěžky 24 Na podle dosavadních úvah vyjádřených vztahy (V.12.a-d), můžeme přistoupit k celkovému porovnání produkce 24 Na v hliníkových foliích v závislosti na poloze podél spalačního terče a podle místa jejich uložení, tedy zdali šlo o folie ze souboru umístěném na vrchu terče či podél jeho boku; hodnoty těchto výtěžků jsou uvedeny v tab.5.3., (AbsErr jsou pouze absolutní statistickou chybou). Pro možnost lepšího současného porovnávání závislosti produkce jednotlivých izotopů podle energie dopadajících protonů jsou výtěžky v tab.5.3 z ozařování protony o E p =1,3 GeV násobeny faktorem 1,47 zohledňujícím právě 1,47krát vyšší celkovou intenzitu protonového svazku při ozařování protony s E p =2,5 GeV naměřenou podle výtěžku 24 Na v čelních monitorech (kap ) 33

34 Tab.5.3. Výtěžky 24 Na v hliníkových foliích uložených na vrchu a po boku spalačního terče při ozařování protony o energiích E p =2,5 GeV a E p =1,3 GeV (výtěžky při 1,3 GeV násobeny faktorem 1,47) E p =2,5 GeV E p =1,3 GeV Poloha Al folie [cm] Vrchní folie Boční folie Vrchní folie Boční folie Výtěžek 24 Na (10 6 atomů) AbsEr r Výtěžek 24 Na AbsEr r Výtěžek 24 Na AbsEr r Výtěžek 24 Na AbsEr r (10 6 atomů) (10 6 atomů) (10 6 atomů) 1,0 357,2 2,2 241,4 2,4 291,9 2,8 157,4 2,6 3,0 481,6 3,2 332,6 3,6 392,0 3,1 201,5 2,6 5,0 540,3 3,5 367,1 3,7 439,7 3,4 258,4 3,2 7,0 551,1 3,4 416,8 4,1 446,1 3,5 273,4 3,1 9,0 586,7 3,3 400,4 4,4 449,7 3,6 282,4 3,3 11,0 574,1 2,9 429,6 4,4 402,0 3,6 236,9 2,6 13,0 509,9 2,9 404,6 4,0 377,3 3,3 251,6 2,8 15,0 481,9 3,0 385,4 4,2 332,7 2,8 240,6 2,4 17,0 443,1 2,8 346,3 3,7 303,6 2,5 216,6 3,2 19,0 425,4 2,6 317,4 2,9 276,5 2,5 182,8 2,8 21,0 393,4 2,7 304,4 2,8 244,7 2,2 163,0 1,7 23,0 348,7 2,4 286,4 3,3 220,6 1,9 161,1 2,2 25,0 298,4 2,1 262,5 2,8 197,2 1,8 149,3 2,3 27,0 286,9 2,2 249,7 2,8 173,3 1,8 133,2 2,1 29,0 260,9 2,0 208,0 2,6 155,3 1,6 120,4 2,0 31,0 238,3 1,9 205,8 2,8 135,8 1,4 95,2 1,4 33,0 206,5 1,7 171,9 2,1 122,9 1,3 95,0 1,7 35,0 185,5 2,1 164,2 2,1 106,3 1,1 82,4 1,4 37,0 171,7 1,6 132,3 1,8 96,5 1,1 74,6 1,5 39,0 152,8 1,4 127,5 1,8 85,0 1,1 58,2 1,2 41,0 134,8 1,3 116,6 1,6 70,54 0,89 50,0 1,1 43,0 120,5 1,2 105,1 1,9 62,51 0,85 48,96 0,98 45,0 106,8 1,1 84,3 1,4 52,98 0,70 41,35 0,91 47,0 94,3 1,0 77,2 1,4 44,46 0,63 36,88 0,64 49,0 71,59 0,69 59,9 1,1 35,83 0,57 28,61 0,60 Pro názornější vyjádření závislosti produkce 24 Na v hliníkových foliích jsou hodnoty tab.5.3 vyneseny v grafu 5.2. Graf 5.2.a) Produkce 24 Na v hliníkových foliích v závislosti na jejich poloze podél terče při energii ozařujících protonů E p =2,5 GeV Graf 5.2.b) Produkce 24 Na v hliníkových foliích v závislosti na jejich poloze podél terče při energii ozařujících protonů E p =1,3 GeV (násobeno f. 1,47) výtěžek (10*6 atomů/gram) horní folie 2,5 GeV boční folie 2,5 GeV výtěžek (10*6 atomů/gram) horní folie 1,3 GeV boční folie 1,3 GeV pozice (cm) pozice (cm) 34

35 Z grafů 5.2. je okamžitě patrné, že produkce 24 Na ve foliích nebyla podél terče symetrická ani při jednom ozařování. Výtěžky v horních foliích jsou jednoznačně vyšší než výtěžky ve foliích bočních. Výtěžky při prvním ozařování jsou také výrazně vyšší než při ozařování druhém, to je ale plně v souladu s představou nárůstu počtu vznikajících částic ve spalačním terči s rostoucí energií dopadajících protonů. Pro přesnější posouzení obou těchto jevů jsou v grafech.5.3.a) a b) vyneseny poměry výtěžků 24 Na v horních a bočních foliích při jednotlivých ozařováních. Graf 5.3.a) Poměr výtěžků 24 Na z horních/bočním foliím pro E p = 2,5 GeV Graf 5.3.b) Poměr výtěžků 24 Na v horních/bočním foliím pro E p =1,3 GeV 2,0 2,0 horní/boční (2,5 Gev) horní/boční (1,3 GeV) 1,8 1,8 poměr výtěžků 1,6 1,4 poměr výtěžků 1,6 1,4 1,2 1,2 1, pozice (cm) 1, pozice (cm) Z klesající tendence poměrů při obou energiích lze usoudit, že asymetrie neutronového pole podél terče klesá, a to ve směru ke konci terče při obou ozařovacích energiích. Z grafu 5.3.b) plyne, že poměry výtěžků horních/bočních folií při 1,3 GeV protonech jsou výrazně vyšší (než při E p =2,5 GeV), což značí, že asymetrie neutronového pole při ozařování protony o E p =1,3 GeV byla zřetelně vyšší než v případě ozařování E p =2,5 GeV Čelní monitory Obr Schéma složení čelních monitorů Ačkoliv z podrobných záznamů o průběhu ozařování, resp. intensitě protonového svazku, uvedených v kap.3 lze zjistit intensitu každého protonového spilu, nelze tyto údaje použít pro přesné určení absolutní dávky za celou dobu ozařování. Hlavním důvodem je příliš velká systematická chyba měření dávky protonů Faradayovým integrátorem, jež může dosahovat až desítek procent. Přesnější metodou v tomto případě je technika aktivačních detektorů jak bylo popsáno již v kap.2. V experimentu byly čelní monitory při každém ozařování uspořádány do čtyř skupin: BIG, SMALL, UP, DOWN. Jejich uspořádání bylo takové, aby střed protonového svazku zasahoval střed monitorů SMALL a svazek celý aby procházel monitory BIG. Středy monitorů BIG a SMALL procházela podélná osa celého spalačního terče. Monitory UP a DOWN sloužili k měření doprovodného haló či k případnému změření vychýlení svazku. Schématické znázornění monitorovacích skupin je na obr.5.1. Podrobnosti o složení a parametrech folií v jednotlivých skupinách 35

36 viz kap.2. Pro účely této diplomové práce je postačující měření výtěžku reakce 27 Al(p,3pn) 24 Na, neboť její účinné průřezy pro vysoko energetické protony jsou již relativně dobře známy [27] a navíc přesnost relativních poměrů výtěžků 24 Na na jednotlivých monitorech při obou různých energiích protonů E p je velice vysoká. Studium reakcí na měděných a zlatých foliích čelních monitorů přesahuje rámec této práce. Výtěžky 24 Na byly určeny ze známých linek 1368,6 a 2754,0 kev při dvou na sobě nezávislých měřeních. Hodnoty výtěžků z jednotlivých monitorů pro obě ozařování jsou uvedeny v tab.5.5.a) a b). Tab.5.5.a) Výtěžky 24 Na v hliníkových foliích čelních monitorů (2,5 GeV) Monitor Výtěžek 24 Na (10 6 atomů/g.cm 2 ) E p =2,5 GeV 1.měření 2.měření Průměr Abs Err Det Výtěžek 24 Na (10 6 atomů/g.cm 2 ) Abs Err Det Výtěžek 24 Na (10 6 atomů/g.cm 2 ) Big jak ort Small jak can Up 254,3 7,0 can 226,5 5,6 ort 237,3 4,4 Down 324,4 7,8 can - - ort 324,4 7,8 Abs Err Tab.5.5.b) Výtěžky 24 Na v hliníkových foliích čelních monitorů (1,3 GeV) Monitor Výtěžek 24 Na (10 6 atomů/g.cm 2 ) E p =1,3 GeV 1.měření 2.měření Průměr Abs Abs Det Výtěžek 24 Na (10 6 atomů/g.cm 2 ) Det Výtěžek 24 Na (10 6 atomů/g.cm 2 ) Abs Err Err Err Big can jak Small jak can 719,8 9,1 Up can 784,1 8,0 ort 789,3 6,9 Down 119,0 2,9 can 122,1 3,0 ort 120,5 2,1 Chyby jednotlivých výtěžků jsou čistě statistické. Hodnoty označené jako průměr jsou váženým průměrem. V tabulkách 5.5. jsou záměrně uvedeny i detektory na nichž bylo měření provedeno, neboť při výpočtu absolutních výtěžků 24 Na byly použity dodatečné korekční členy zavedené v (V.12), které odstraňují systematické nesoulady kalibrací geometrií can/a, jak/a a ort/a. Přesto je vidět, že odchylky jednotlivých hodnot z 1. a 2. měření jsou v některých případech vyšší než uvedené statistické chyby. Hlavní příčinou je zřejmě již zmiňovaná systematická chyba vznikající z nestejného papírového pouzdra jednotlivých folií a také z rozdílu ve velikostech proměřovaných vzorků, neboť monitory Big, Up a Down jsou výrazně tlustší a navíc byly pro měření na detektoru přeloženy do formátu 3,0cm x 3,0 cm, narozdíl od obvyklého tvaru standardních hliníkových folií o velikosti 2,0cm x 2,0cm. Díky tomu se tak ještě více vzdálily představě bodového zářiče (kterými byly provedeny kalibrace), na což může být odezva každého detektoru různá. Proto je důležité porovnání výtěžků z obou měření, jejichž rozdíl dokumentuje takto vzniklou dodatečnou systematickou chybu. Pro další analýzu je tedy nutné brát za referenční hodnoty výtěžky průměrné, jak jsou uvedeny v tab.5.5.a) a b). Z nich je patrné, že při ozařování protony o energii E p =2,5 GeV procházel svazek plně oblastí vymezenou monitorem Big. Výtěžky z monitorů Up a Down jsou srovnatelné a intenzita protonového toku zde dosahuje 3,7%, resp. 2,7%, což je běžná hodnota uvážíme-li příspěvek obvyklého haló (jehož příspěvek by mohl být cca 1%) a příspěvek daný zpětně z terče vyletujícími neutrony (jejichž příspěvek může být cca 1-2% 36

37 podle [10], neboť vzdálenost monitorů od terče byla 30 cm). Intensita svazku v oblasti Small je pouze 43% intenzity v Big. Z toho plyne, že těžiště svazku protonů s E p =2,5 GeV neprocházelo středem soustavy čelních monitorů. Protože kdyby tomu tak bylo, musely by být výtěžky 24 Na v monitorech Small srovnatelné s výtěžky v oblasti Big, neboť plocha Big zahrnuje i plochu Small společně s jejím okolím. Možný průchod svazku je v souvislosti s ostatními indiciemi diskutován v kap Poměry intensit protonového svazku procházejícího jednotlivými monitory vůči intensitě v oblasti Big jsou uvedeny v tab.5.6. Tab.5.6. Poměry výtěžků 24 Na v jednotlivých oblastech čelních monitorů Poměr E p =2,5 GeV E p =1,3 GeV Big/Big 1,00 1,00 Small/Big 0,43 0,13 Up/Big 0,027 0,14 Down/Big 0,037 0,021 Z výtěžků 24 Na v monitorech z ozařování protony o E p =1,3 GeV je vidět, že ani v tomto případě neprocházel svazek středem soustavy monitorů. V oblasti Down je patrná nevýrazná přítomnost protonového haló v kombinaci s vlivem zpětně vyzařovaných neutronů na úrovni 2% intensity svazku. Oproti tomu v oblasti Up je zaznamenána intenzita na úrovni 14%, tedy naprosto srovnatelná s 13% v oblasti Small. Při uvážení této poměrové symetrie lze říci, že těžiště svazku protonů s E p =1,3 GeV procházelo zhruba 2 cm nad středem soustavy čelních monitorů. Vzdálenost Up a Small je totiž přesně 2,2 cm. Jsou-li tedy intensity na obou monitorech Up a Small srovnatelné a předpokládáme-li přibližně symetrický svazek o průměru kolem 3 cm, zasáhlo těžiště svazku monitor Big v místě přesně mezi Up a Small, tedy 1,1 cm nad Small. Protože vertikální šířka Small je 1,6 cm, byl zásah těžiště svazku v pozici 1,9 cm nad středem celé soustavy čelních monitorů. Odhad zhruba 2 cm nad střed celé soustavy čelních monitorů, potažmo středu čelní roviny terče, považuji za těchto okolností za naprosto relevantní. Podobně jako v případě prvního ozařování, je celkový souhrn poznatků o asymetrii průchodu svazku učiněn v závěru kap Vezmeme-li nyní hodnoty (interpolované z dat [27]) účinných průřezů reakce 27 Al(p,3pn) 24 Na při energii protonu E p =2,5 GeV a E p =1,3 GeV (V.13.a) (V.13.b) σ 2,5 ( 24 Na)=9,4 mb σ 1,3 ( 24 Na)=10,2 mb je možné vypočítat absolutní intensitu protonového svazku zasahujícího terč: (V.14.a) (Up 2,5 +Down 2,5 ) I exp m Big(Big 2,5- p(2,5) = 2 ) σ 2,5 ( 24 Na).N jader,big = 4, protonů (V.14.b) I exp p(1,3) = m Big(Big 1,3 -Down 1,3 ) σ 1,3 ( 24 Na).(N jader,big ) +m Big(Up 1,3 -Down 1,3 ) σ 1,3 ( 24 Na).(N jader,up ) =2, protonů kde uvážíme i příspěvek od terče přilétajících neutronů naměřených na Up 2,5,Up 1,3 a Down 1,3. Chyba těchto celkových protonových intensit by měla být na úrovni zhruba 10%. Chtěli bychom-li z výtěžků 24 Na učinit i srovnání celkové intenzity protonového svazku při jednotlivých ozařování a porovnat jej s údaji tab.3.1, tedy s hodnotami udávanými obsluhou urychlovače, bude zřejmě nejvhodnější srovnat výtěžky z monitorů Big 2,5, Big 1,3 a Up 1,3 symbolicky zapsané vztahem (V.15): (V.15) (Big 2,5 - (Up 2,5+Down 2,5 ) 2 ) (Big 1,3 +Up 1,3-2.Down 1,3 ) σ 1,3 ( 24 Na) σ 2,5 ( 24 Na) = 1,47(20) 37

38 Výsledky vztahů (V.14-15) jsou v solidní shodě s poměrem celkových intensit vypočítaných podle údajů urychlovače obsluhujícího personálu. Na tomto místě je však třeba uvážit přesnosti obou metod určení intensity protonového svazku. Jak již bylo dříve řečeno, je měření proudovým integrátorem zatížené významnou systematickou chybou. Tato chyba se během stálého ozařování příliš nemění (proto lze relativní intensity v podobě váhových faktorů w irr zavedených v kap.3.2. považovat za velice spolehlivé), ale při nastavení jiné energie svazku dochází ke změně této chyby. Tím se zanáší dodatečná nepřesnost do celého měření protonového toku. Oproti tomu je metoda hliníkových aktivačních detektorů mnohem spolehlivější. Při dostatečné aktivaci jsou statistické chyby jednotlivých měření velice malé a účinné průřezy reakce 27 Al(p,n3p) 24 Na jsou již také s poměrně dobrou přesností známé i pro energie protonů řádově GeV. Největším problémem tak zůstávají z terče nazpět vylétávající neutrony způsobující v hliníkových čelních monitorech parazitní reakci 27 Al(n,α) 24 Na. Tok těchto neutronů v místě čelních monitorů se však dá poměrně přesně měřit, jak bylo ukázáno i v našem experimentu, a příspěvek těchto neutronů tak lze dobře kvantifikovat a odečíst od celkového výtěžku v centrálních monitorech typu Big. Tím lze dosáhnout určení intensity protonového svazku s přesností do zhruba 10%, což jsou v porovnání s údaji obsluhy mnohem spolehlivější hodnoty. Ve všech následujících kapitolách budu proto ve srovnávání výtěžků z jednotlivých vzorků vycházet z poměru intensit protonových svazků rovnému 1,47 (ve smyslu vyšší celkové intensity svazku s energií 2,5 GeV) získaného z experimentálně naměřených dat pomocí (V.15). Jak však bude ještě uvedeno dále, vzhledem k nesymetrickému průchodu svazku terčem, hodnoty z (V.14) ztrácejí částečně svůj význam, neboť srovnávání absolutních hodnot výtěžků jednotlivých izotopů na jeden primární proton podle energie ozařování je tímto zatíženo neočekávanou, zatím těžko kvantifikovatelnou chybou Zlaté folie Zlaté folie jsou mimořádně vhodným nástrojem ke studiu struktury neutronového spektra. Vzhledem k monoisotopickému složení zlata ( 197 Au) jsou výtěžky všech (n,xn) reakcí ryzí, v tom smyslu, že v reakcích neutronů s 197 Au nevznikají žádné izotopy, které by svým rozpadem přecházely právě na produkty reakcí typu (n,xn). Navíc díky příznivým spektroskopickým podmínkám (dostatečný poločas života a intenzita γ-přechodů) lze měřit výtěžky izotopů 196 Au až 190 Au, popř. i 189 Au, které tak tvoří širokou paletu reakcí od prahu několika MeV až po téměř sto MeV. K tomu ještě nutno připočíst i (n,γ) reakce citlivé na měkkou část neutronového spektra, jejichž produktem je 198 Au. V této práci jsou však studovány pouze dvě reakce, totiž 197 Au(n,γ) 198 Au a 197 Au(n,4n) 194 Au, na foliích aktivovaných při ozařování protony o E p =2,5 GeV, neboť jsou ekvivalenty reakcí 129 I(n,γ) 130 I a 129 I(n,4n) 126 I. Přesná znalost takovýchto analogických reakcí na zlatých foliích pak může velmi napomoci při porozumění závislostem transmutačních reakcí v jodových vzorcích (viz kap.6.). Poločas rozpadu 198 Au je T 1/2 =2,69517d a při β - rozpadu na stabilní 198 Hg dochází v 96% případů k vyzáření fotonu o energii E γ =411,8 kev. Tím je izotop 198 Au snadno a přesně měřitelný a jednoznačně identifikovatelný. 194 Au je izotop s poločasem rozpadu T 1/2 =38,02h. Elektronovým záchytem přechází na stabilní 194 Pt, stejně tak jako na ni přechází β - rozpadem 194 Ir (s nímž má tak velice podobné rozpadové schéma) s poločasem rozpadu T 1/2 =19,28h. Nejvýznamnější linkou obou izotopů je E γ =328,5 kev, ale poměr jejich absolutních intenzit je: (V.16) I γ=328,5 ( 194 Au) I γ=328,5 ( 194 Ir) = = 4,7. 38

39 Navíc účinný průřez reakce (n,4n) je výrazně vyšší než (n,α). Dá se proto předpokládat, že příspěvek 194 Ir do plochy peaku 328,5 kev bude velmi malý, ne-li zanedbatelný. V tab.5.7. jsou uvedeny výtěžky 198 Au a 194 Au ve zlatých foliích v závislosti na poloze podél spalačního terče. Tab.5.7. Výtěžky 194 Au a 198 Au ve zlatých foliích (E p =2,5 GeV) Poloha (cm) Výtěžek 194 Au (10 6 atomů/g) AbsErr Výtěžek 198 Au (10 6 atomů/g) AbsErr Poměr produkce 198 Au/ 194 Au AbsErr 1,0 113,8 2,2 945,4 9,5 8,31 0,18 3,0 153,9 3,2 973,5 9,7 6,33 0,15 5,0 190,3 2,3 1208,0 7,2 6,35 0,09 7,0 195,8 2,9 1231,6 9,9 6,29 0,11 9,0 204,1 4,3 1362,7 9,5 6,68 0,15 11,0 209,1 3,1 1352,8 8,1 6,47 0,10 13,0 191,8 3,8 1245,0 11 6,49 0,14 15,0 184,1 3,3 1254,0 10 6,81 0,13 17,0 171,8 3,1 1264,0 8,8 7,36 0,14 19,0 172,6 3,3 1187,4 14 6,88 0,15 21,0 146,2 2,5 1091,2 8,7 7,46 0,14 23,0 131,6 3,0 1031,7 9,3 7,84 0,19 25,0 121,1 2,2 962,5 7,7 7,95 0,16 27,0 115,3 2,2 946,2 7,6 8,20 0,17 29,0 97,7 2,1 864,0 7,8 8,85 0,21 31,0 92,5 1,9 821,9 9,0 8,88 0,21 33,0 85,4 2,0 790,1 7,9 9,26 0,23 35,0 76,0 2,8 675,6 6,8 8,89 0,34 37,0 71,5 1,9 699,0 7,7 9,77 0,28 39,0 63,1 1,3 633,6 7,0 10,05 0,24 41,0 55,1 1,7 559,0 7,3 10,14 0,33 43,0 50,1 1,3 510,7 5,1 10,20 0,28 45,0 41,3 1,3 462,4 4,6 11,20 0,38 47,0 37,4 1,2 418,6 6,7 11,21 0,41 49,0 32,7 1,2 377,3 4,5 11,54 0,45 Hodnoty tab.5.7. jsou použity pro sestrojení grafů 5.4.a) a b) dokumentujících závislost produkce izotopů 194 Au a 198 Au ve zlatých foliích podél terče a závislost vzájemného poměru obou isotopů při ozařování protony s E p =2,5 GeV. Pro zvýšení přehlednosti byly výtěžky 198 Au v grafu 5.4.a) kráceny faktorem 10. Graf 5.4.a) Výtěžky 198 Au a 194 Au ve zlatých foliích podél terče při E p =2,5 GeV (výtěžky 198 Au kráceny faktorem 10) Au výtěžek (10*6 atomů/g) Au pozice (cm) Graf 5.4.b) Poměr výtěžků 198 Au/ 194 Au ve zlatých foliích podél terče při E p =2,5 GeV poměr výtěžků Au/194Au pozice (cm) 39

40 V grafu a) je zřetelně patrné ostřejší maximum produkce 194 Au ve foliích v oblasti kolem 13.cm podél terče, narozdíl od maxima produkce 198 Au, jež není zdaleka tak výrazné. Také poměr produkce 198 Au/ 194 Au je směrem ke konci terče jednoznačně rostoucí. Protože díky rozdílnému mechanismu vzniku obou izotopů lze z poměrů jejich výtěžků tvrdit, že podíl pomalých neutronů v celkové intensitě neutronového pole podél terče roste ve směru ke konci terče. Oproti tomu z teorie tříštivých srážek v tlustém terči a ze simulací provedených před experimentem plyne (kap.2.1.), že střední energie neutronů podél terče ve směru ke konci terče roste, tudíž podíl nízko energetických neutronů se snižuje. Možným vysvětlením je, že terč se nachází v poli nízko energetických neutronů jež jsou zřejmě na materiálu kolem terče (podlaha, technická zařízení urychlovače, atd.) zpětně rozptýlenými a zpomalenými neutrony původně vzniknuvšími ve spalačním terči. Toto pole by nemělo mít významná maxima a jeho intensita v těsném okolí terče bude zřejmě neměnná. Tím by se mohla vysvětlit i menší strmost vrcholu produkce 198 Au ve zlatých foliích. Pokud by bylo možné odečíst konstantní výtěžek coby příspěvek od zpětně rozptýlených neutronů, vzrostl by relativní poměr mezi oblastmi s nejvyššími a nejnižšími výtěžky 198 Au, maximum produkce 198 Au by se stalo strmějším a více by se přiblížilo tvaru produkce 194 Au. O přímém experimentálním důkazu přítomnosti pole zpětně odražených neutronů a jeho vlivu na tvar závislosti výtěžků 198 Au podél terče pojednává následující kapitola Monitory neutronového pozadí V ideálním experimentu, kdy by celá soustava spalačního terče byla umístěna v nekonečně velkém vakuu, odlétaly by již jednou z terče vyražené neutrony (a ostatní částice) pryč a výsledky aktivačních a transmutačních reakcí by byly oproštěny od vlivu zpětně odražených neutronů. V reálném experimentu však jakýkoliv materiál kolem terče (např. podlaha, měřící aparatury apod.) působí na neutrony jako reflektor a zároveň i jako moderátor. Takto nazpět odražené neutrony mohou zasáhnout proměřovaný vzorek a falešně zvýšit výtěžek aktivační či transmutační reakce. Fakt, že pravděpodobnost návratu odraženého neutronu klesá s druhou mocninou vzdálenosti terč-reflektor, je kompenzován tím, že takovéto neutrony bývají již po mnoha srážkách zpomaleny na takové energie, kdy výrazně roste účinný průřez pro radiační záchyt těchto neutronů. V praxi by pak tímto neutronovým pozadím měly být nejvíce ovlivněny výtěžky reakcí (n,γ), zatímco vliv na výtěžky všech prahových reakcí by měl být zanedbatelný. Pro sledování intensity neutronového pozadí byly ve vzdálenosti 35 cm od terče umístěny dvě soustavy monitorů pozadí, tzv. pozaďové sendviče (pro 2,5 GeV ozařování, i pro ozařování 1,3 GeV protony), složené z hliníkových, měděných a zlatých folií (podrobněji viz kap.2). Umístění monitorů vzhledem k terči je znázorněno na obr.5.2. Do této práce je však postačující zahrnutí studia pouze dvou izotopů. Prvním je opět dobře měřitelný 24 Na produkovaný v hliníkových foliích pouze rychlými Obr.5.2. Uložení pozaďových sendvičů na ozařovacím stolku vůči olověnému terči neutrony a druhým isotopem je 198 Au vznikající záchytem neutronu na jádře jediného stabilního izotopu zlata, 197 Au. Reakce 197 Au(n,γ) 198 Au je na měkkou složku neutronového spektra zvláště citlivá a jejím projevem je silná linka 411,08 kev, kdy I γ =96%, pocházející z β - rozpadu 198 Au na 198 Hg s T 1/2 =2,69517d. 40

41 Výtěžky obou izotopů v sendvičích PS 1-4, kdy PS 1 a 2 byly použity při energii protonů 2,5 GeV a PS 3 a 4 při energii 1,3 GeV, jsou uvedeny v tab.5.8., hodnoty výtěžků z PS 3 a 4 byly opět násobeny faktorem 1,47, aby byl pro porovnání smazán vliv rozdílných celkových intensit svazků ozařujících protonů. Tab.5.8. Výtěžky 24 Na a 198 Au v hliníkových a zlatých foliích pozaďových sendvičů (výtěžky z PS 3 a 4 násobeny faktorem 1,47) sendvič E p =2,5 GeV Výtěžek 24 Na (10 6 atomů/gram) AbsErr Výtěžek 198 Au (10 6 atomů/gram) AbsErr PS 1 15,53 0,56 219,0 3,9 PS 2 16,63 0,52 245,0 4,9 Poměr PS1/PS2 0,934 0,045 0,894 0,024 E p =1,3 GeV sendvič Výtěžek 24 Na Výtěžek (10 6 atomů/gram) AbsErr 198 Au (10 6 atomů/gram) AbsErr PS 3 8,48 0,24 139,1 2,6 PS 4 8,57 0,25 122,0 2,5 Poměr PS3/PS4 0,989 0,040 1,141 0,031 2,5 GeV/1,3 GeV Poměr PS1/PS3 1,831 0,084 1,574 0,041 Poměr PS2/PS4 1,940 0,083 2,008 0,057 V tabulce uvedené chyby jsou čistě statistické. Z uvedených hodnot nelze zcela prokazatelně říci, zdali vyšší neutronové pozadí bylo v místě monitorů PS 1,3 nebo v místech PS 2,4. Proto je nutné vycházet ze střední hodnoty výtěžků naměřených v PS 1,2 a PS 3,4 a brát intensitu neutronového pole za konstantní z hlediska umístění monitorů PS 1-4. Dále je z výtěžků 24 Na patrné, že při energii primárních protonů 2,5 GeV byla intensita rychlých neutronů v oblasti PS zhruba 1,9krát vyšší než v případě protonů o energii 1,3 GeV. Tato hodnota je v souladu s hodnotami poměru výtěžků 24 Na na bočních foliích, z oblasti prostřední části terče, při stejném poměru energií (viz tab.5.3.). Proto se nabízí srovnání právě s výtěžky z folií v poloze kolem 25 cm od začátku terče. Poměr těchto výtěžků je téměř identický pro případy obou energií incidentních protonů a činí 16,9 (ve smyslu folií boční/pozaďové). V případě zanedbatelného příspěvku zpětně odražených rychlých neutronů musí klesat intensita pole rychlých neutronů s druhou mocninou vzdálenosti od zdroje. Protože v případě spalačního terče není možné přesně lokalizovat zdroj neutronů, vezměme za referenční hodnoty vzdálenosti bočních folií, resp. monitorů pozadí, od osy terče. V tom případě by zhruba mělo symbolicky platit: (V.17) PS1,3+PS2,4 2 = (BS13) (5cm)2 (35cm) 2, kde PS značí výtěžky z jednotlivých hliníkových monitorů a BS13 je symbol pro výtěžky 24 Na z boční folie umístěné v poloze 25,0 cm podél terče (viz tab.5.3.). V případě 2,5 GeV protonů by výsledkem (V.17) byla hodnota PS1,2=5,4; v případě 1,3 GeV protonů pak PS3,4=3,0. Když uvážíme, jak bodově nelokalizovatelným zdrojem neutronů spalační terč je, lze konstatovat že vztah (V.17) je dobrou aproximací a výsledky z něj plynoucí jsou v souladu s naměřenými hodnotami. Stačilo by totiž vzít za zdroj neutronů oblast o 2-3 cm směrem proti svazku a výsledky (V.17) by byly naprosto shodné s experimentálními výtěžky 24 Na v hliníkových foliích monitorů pozadí dle tab.5.8. Proto jsou naměřené výtěžky 24 Na silnou indicií, že intensita pole zpětně do oblasti terče odražených rychlých neutronů je experimentálně nevýznamná, spíše až naprosto zanedbatelná. 41

42 V případě výtěžků 198 Au v monitorech pozadí není (v rámci této práce) k dispozici srovnání s výtěžky 198 Au v bočních či horních foliích pro E p =1,3 GeV. Přesto lze i jen na základě srovnání výtěžků při energii protonů 2,5 GeV učinit některé závěry. Vezmeme-li tentokrát za referenční srovnání poměr výtěžků mezi horními foliemi ze středu terče a průměrného výtěžku z folií monitorů pozadí podle symbolického zápisu: (V.18a) (V.18b) PS1+PS2 2 S13 = 0,241(5) pro 198 Au PS1+PS2 2 S13 = 0,054(2) pro 24 Na je evidentní, že intensita pole rychlých neutronů klesla v oblasti PS 4,5krát více (ve srovnání s intensitou v oblasti 25.cm terče) než intensita neutronů pomalých. Proto lze prohlásit, že intensita pole zpětně do oblasti terče odražených pomalých neutronů tvoří významný podíl celkové intensity neutronového pole v okolí terče v oblasti nízkých neutronových energií. Ze srovnání výsledků (V.18a,b) je dokonce možné ohodnotit příspěvek tohoto Graf 5.5. Poměry výtěžků 198 Au/ 194 Au podél terče při E p =2,5 GeV s a bez započítání vlivu neutronového pozadí určeného z výtěžků 198 Au ve zlatých pozaďových foliích poměr výtěžků poměr 198Au/194Au s neutronovým pozadím poměr 198Au/194Au s odečtením neutronového pozadí pozice (cm) neutronového pozadí. Pokud totiž v našich úvahách zanedbáváme neutronové pozadí rychlých neutronů, je pokles výtěžku 24 Na ve foliích PS1 a PS2 vůči výtěžku v S13 daný pouze geometrickým faktorem, tj. klesá se vzdáleností PS od zdroje (kterým je terč). Kdyby zdrojem pomalých neutronů byl také pouze terč, musely by stejné zákonitosti vyjádřené stejným geometrickým faktorem platit i pro výtěžky 198 Au ve zlatých foliích. Což se ovšem nepozoruje, neboť čistý geometrický faktor je navýšen přítomností konstantního neutronového pozadí. Faktor daný vztahem (V.18a) je tedy součtem "čistého" geometrického faktoru daného vztahem (V.18b.) plus jistý doplněk daný pozadím. Tento doplněk je roven (0,241-0,054)= 0,187 a tvoří zhruba 78% faktoru daného vztahem (V.18a) což znamená, že podíl výtěžku 198 Au ve zlatých foliích PS způsobený pozadím je právě těchto 78%, tedy zhruba ( ).10 6 atomů/gram. Pokud bychom tento výtěžek jednotně odečetli od výtěžků 198 Au na jednotlivých foliích a porovnali je s výtěžky 194 Au, je možné ohodnotit míru přesnosti určení příspěvku pomalých neutronů. Podle této idey byl sestrojen graf 5.5. Po odečtení odhadovaného vlivu pomalých neutronů se průběh poměru 198 Au/ 194 Au výrazně změnil směrem k předpokládanému trendu, kdy ke konci terče roste podíl vysokoenergetických neutronů produkujících 194 Au v prahových reakcích (n,4n). Avšak i v tomto případě podle grafu 5.5 příspěvek nízko energetických neutronů roste až do oblasti 35.cm terče. Pro podrobnější vysvětlení tohoto jevu by bylo potřeba detailnější znalosti závislosti intensity neutronového pozadí v okolí terče stejně jako jeho střední energie, neboť i s malou změnou střední energie pomalých neutronů mění se významně účinný průřez reakcí typu (n,γ) což může značně poznamenat závislost produkce 198 Au na uložení podél terče či v jeho okolí. K tomuto účelu však nebyl experiment určen ani uspořádán. Pro potřeby studia transmutačních reakcí v jodových vzorcích však plně stačí kvalitativní zjištění přítomnosti 42

43 neutronového pozadí a představa o míře jeho vlivu na produkci izotopů vznikajících radiačním záchytem neutronu Měděná páska pro měření asymetrie neutronového pole Pro doplnění informace o případné asymetrii dopadajícího protonového svazku danou bočními aktivačními foliemi a čelními monitory byla po třech čtvrtinách obvodu olověného kotouče č.3 umístěna měděná páska. Její uložení po obvodu kotouče a rozdělení do 12 segmentů je patrné z obr.5.3. Protože přirozené izotopické složení mědi je 69,2% 63 Cu a 30,8% 65 Cu nepochází téměř žádný výtěžek neutronové aktivace z jedné unikátní reakce, ale je součtem dvou nezávislých výtěžků dvou samostatných reakcí na různém izotopu vedoucích na týž výsledný produkt. Příkladem jest produkce spektroskopicky zajímavého izotopu 61 Cu s poločasem rozpadu T 1/2 =3,333h, který je výsledkem reakcí 65 Cu(n,5n) 61 Cu a 63 Cu(n,3n) 61 Cu. V obou případech jde o prahové reakce a množství 61 Cu v aktivovaném vzorku je proto závislé na Obr.5.3. Schéma rozvržení segmentů měděné pásky po obvodu spalačního terče intenzitě neutronového spektra v oblasti vysokých energií. Dalším možným zajímavým izotopem by mohl být 64 Cu s T 1/2 =12,700h vznikající v reakcích 65 Cu(n,2n) 64 Cu a 63 Cu(n,γ) 64 Cu. Protože radiační záchyt neutronu je bezprahovou reakcí, je produkce 64 Cu citlivá i na měkkou složku neutronového spektra. Nevýhodou tohoto izotopu je však velice slabá absolutní intenzita jeho jediného γ-přechodu 1345,8 kev, kdy I γ =0,473%. Ačkoliv ve spektrech aktivovaných měděných folií lze nalézt i mnoho jiných snadno identifikovatelných produktů (např. 52 Mn, 54 Mn, 56 Mn, 48 Sc, 48 V a mnoho dalších ), jejich přínos je pro měření asymetrie protonového svazku minimální. Vzhledem k malému množství v němž jsou produkovány by k výraznějšímu zpřesnění jejich výtěžků bylo potřeba mnohem delších měření na detektoru, což by však bylo na úkor přesnosti měření ostatních vzorků s vyšší prioritou. Ukazatelem asymetrie svazku je proto produkce 61 Cu a 64 Cu, jejichž výtěžky byly stanoveny z přechodů 282,96 kev; 373,05 kev; 588,61 kev; 656,01 kev a 1185,23 kev pro 61 Cu a 1345,75 kev pro 64 Cu. Výtěžky obou izotopů v jednotlivých segmentech pásky jsou uvedeny v tab.5.9. Vezmeme-li v úvahu, že uvedené chyby jsou čistě statistické a skutečné chyby jsou vyšší o systematickou chybu 5%-8% popsanou v kap , je jasně patrné, že výtěžky 61 Cu mají své jednoznačné maximum na hranici 6. a 7. segmentu. Oproti tomu výtěžky 64 Cu jsou spíše statisticky rozptýleny kolem jisté střední hodnoty a své maximum nemají. Názorněji lze oba jevy dokumentovat sestrojením grafu 5.6. z hodnot tab.5.9, pro který byly výtěžky 64 Cu pro přehlednost kráceny faktorem 10. Protože jedním z kanálů produkce 64 Cu je také reakce 63 Cu(n,γ) 64 Cu, lze se právem domnívat, že příčinou zhruba konstantní závislosti produkce 64 Cu na poloze kolem terče je přítomnost neutronového pozadí popsaného v kapitole Oproti tomu je produkce 61 Cu možná pouze prahovými kanály, tedy nezávisle na přítomnosti zpětně odražených zpomalených neutronů a závislost produkce tohoto izotopu na poloze kolem terče tak skutečně vyjadřuje intensitu pole rychlých neutronů právě vyletujících z terče. Maximum produkce 61 Cu v oblasti 6. a 7. segmentu pásky patrné z grafu 5.6. tak svědčí o výrazně vyšším počtu rychlých neutronů vyletujících z horního povrchu terče, než z ostatních jeho částí. 43

44 Tab.5.9. Výtěžky 61 Cu a 64 Cu v měděné pásce Segmen t pásky 61 Cu Výtěžek (10 6 atomů/g) 64 Cu AbsErr Výtěžek (10 6 atomů/g) AbsErr 1 109,3 1, ,5 1, ,2 1, ,2 2, ,6 1, ,5 1, ,0 2, ,9 3, ,3 2, ,5 1, ,6 2, ,4 1, Asymetrie neutronového pole výtěžek (10*6 atomů/gram) Graf 5.6. výtěžky 61 Cu a 64 Cu v měděné pásce (výtěžky 64 Cu kráceny faktorem 10) Cu 64Cu segment pásky Protože v mnoha z předešlých souborů studovaných výsledků se objevily silné příznaky asymetrie neutronového pole kolem terče, pokusím se v této kapitole o sjednocení všech dosavadních poznatků a o zformování reálné představy příčiny této asymetrie. Základní přesvědčivou evidencí o asymetrii neutronového pole jsou rozdílné výtěžky 24 Na v hliníkových foliích umístěných na vrchu a po boku spalačního terče. Navíc z grafů 5.3.a) b) je patrný pokles asymetrie výtěžků 24 Na směrem ke konci terče. Takovou silnou asymetrii by mohl způsobit například výrazně rozfokusovaný nebo silně eliptický svazek. Proti rozfokusovanému svazku však hovoří jediné výrazné a jednoznačné maximum v produkci 61 Cu v měděné pásce jak je ukázáno v grafu 5.6., které svědčí minimálně o svazku symetrickém podél osy z (probíhající ve směru nahoru/dolu). Jinak by totiž symetrické maximum produkce 61 Cu nemohlo být mezi 6. a 7. segmentem, což odpovídá vrcholu terče, ale bylo by zřejmě v jiné oblasti, či by takových vrcholů produkce mohlo být i více. Neboť podle simulací D.Hanušové se jakékoliv vychýlení bodového svazku od středu terče projeví nárůstem intensity neutronového pole v místě povrchu terče ve směru vychýlení svazku. Výsledky výtěžků 61 Cu v měděné pásce ponechávají ještě možnost silně eliptického svazku, jenž by se projevil druhým maximem produkce 61 Cu v oblasti pod terčem. Protože však páska obepínala terč pouze ze tří čtvrtin a nepokrytá čtvrtina byla právě ta, vymezující spodní oblast terče, není možné z jistotou potvrdit nebo vyvrátit tuto domněnku. Vrátíme-li se však zpět k výsledkům výtěžků 24 Na v čelních monitorech a k nim vázaným úvahám v kap musíme představu silně eliptického svazku opustit, neboť takový svazek by nutně musel zasahovat oblast Small. Při ozařování 1,3 GeV protony byla oblast Small zasažena pouze 14% svazku stejně tak jako oblast Up. To ale znamená, že zhruba 70-75% svazku zasáhlo oblast Big mezi okraji Small a Up. To už je však lepší klasifikovat jako přímý zásah svazku zhruba kruhového průměru do středu oblasti mezi Small a Up, protože v oblasti zhruba stejné plochy jako je Small (šířka pásu Big mezi Small a Up je 2,2 cm) byla naměřena 5 krát vyšší intensita svazku než v oblasti Small nebo Up. Této teorii by napovídal i údaj od obsluhy urychlovače, podle nějž je průměr svazku zhruba roven 3 cm. Domnívám se, že výše byly předloženy experimentálně podložené důkazy pro tvrzení, že průměr svazku dopadajících protonů byl skutečně kruhového průřezu a zasahoval terč kolmo nad jeho středem. 44

45 Podle úvah již jednou prezentovaných v (o čelních monitorech) lze ohodnotit vzdálenost zásahu terče svazkem, kdy při ozařování protony s energií 1,3 GeV byl terč zasažen zhruba 2 cm kolmo nad středem čelní plochy terče. S uvážením 43% celkové intenzity svazku registrované v Small při energii protonů 2,5 GeV se lze domnívat, že těžiště svazku zasáhlo terč v místě zhruba 1 cm nad středem jeho čelní plochy. Pravděpodobný zásah svazku je pro obě energie dopadajících protonů zobrazen na obr Obr.5.4. Pravděpodobný zásah terče svazkem protonů při E p =2,5 a 1,3 GeV Pokud tedy přijmeme hypotézu nadsazeného zásahu terče svazkem, vyvstává otázka, jaký vliv bude mít posunutí zdroje dopadajících protonů na výsledné neutronové pole a tím pádem i na výsledné výtěžky aktivačních i transmutačních reakcí. Zde je nutné říci, že v době psaní této práce ještě nebyla dohotovena podrobnější simulační studie věnující se právě vlivu posunutí zdroje. Přesto je možné učinit jisté odhady. Už víme (potvrzeno i simulačně [26].)), že intensita produkovaného neutronového pole roste v místech, ke kterým se zdroj protonů posunul. Dá se očekávat, že průchodem terčem se bude svazek rozšiřovat a jeho přesný profil se bude rozmazávat. Je možné očekávat, že asymetrie pole by se tím mohla částečně stírat, čemuž nahrávají i grafy 5.3., kde je právě klesající asymetrie směrem ke konci terče jasně patrná. V tuto chvíli může být jistě přínosné srovnání experimentálních výtěžků nějaké aktivační reakce s analogickými výtěžky pocházejícími ze simulací, v kterých byl svazek dopadajících protonů směrován do středu čela terče, ve směru rovnoběžném s podélnou osou terče. Toto srovnání je učiněno v grafu 5.7., kde jsou srovnávány výtěžky 24 Na z horních hliníkových folií při energii 1,3 GeV (uvedených v tab5.3.) relativní výtěžek Na experiment 24Na simulace poloha (cm) 24 Na Graf 5.7. Srovnání experimentálních výtěžků v hliníkových foliích umístěných na vrchu terče při ozařování protony s energií 1,3 GeV s analogickými relativními výsledky simulací pro energie incidentních protonů 1,5 GeV. s relativními(!) výtěžky 24 Na simulovanými při přípravě experimentu (kap.2) s energií protonů 1,5 GeV za výše specifikovaných podmínek. Ačkoliv energie dopadajících protonů nejsou stejné, jsou si velice blízké a na tvar průběh výtěžku 24 Na v závislosti na umístění folie podél terče nemá podstatnější vliv. Pro relativní srovnání byly simulované výtěžky násobeny konstantním faktorem, jehož výše však není důležitá, a byla volená tak, aby rozdíl průběhů obou závislostí byl co možná nejzřetelnější. Mnohem závažnější je však průběh obou závislostí, simulované a experimentální. Ze srovnání tohoto grafu je totiž zřejmé výrazně vyšší relativní maximum produkce 24 Na v experimentu než v simulacích. Jinými slovy : vrchol produkce 24 Na je v experimentu výrazně strmější, nežli v simulacích. To, že by tento vrchol mohl být strmější je důsledkem vyšší intensity 45