ČESKÉ VYSOKÉ UČENÍ TECHNICKÉ V PRAZE FAKULTA JADERNÁ A FYZIKÁLNĚ INŽENÝRSKÁ DISERTAČNÍ PRÁCE

Transkript

1 ČESKÉ VYSOKÉ UČENÍ TECHNICKÉ V PRAZE FAKULTA JADERNÁ A FYZIKÁLNĚ INŽENÝRSKÁ DISERTAČNÍ PRÁCE Experimentální určení účinných průřezů neutronových reakcí důležitých pro urychlovačem řízené transmutační systémy Praha 2015 Ing. Jitka Vrzalová

2 Bibliografický záznam Autorka Název práce Studijní program Studijní obor Školitel Školitel-specialista Ing. Jitka Vrzalová České vysoké učení v Praze Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská Katedra jaderných reaktorů Experimentální určení účinných průřezů neutronových reakcí důležitých pro urychlovačem řízené transmutační systémy Aplikace přírodních věd Jaderné inženýrství RNDr. Vladimír Wagner, CSc. Akademie věd ČR Ústav jaderné fyziky Oddělení jaderné spektroskopie Husinec-Řež, ČR prom. fyz. Jindřich Adam, CSc. Spojený ústav jaderných výzkumů Dželepovova laboratoř jaderných problémů Oddělení jaderné spektroskopie a radiochemie Dubna, Rusko Akademický rok 2014/2015 Počet stran 136 Klíčová slova Účinný průřez, spalační reakce, neutronová aktivační analýza, reakční rychlost, Energie a Transmutace, TALYS, produkce a transport neutronů

3 Bibliographic entry Author Title of Dissertation Degree Programme Field of Study Supervisor Supervisor specialist Ing. Jitka Vrzalová Czech Technical University in Prague Faculty of Nuclear Sciences and Physical Engineering Department of Nuclear Reactors Experimental determination of neutron reaction cross sections relevant for accelerator-driven transmutation systems Application of Natural Sciences Nuclear Engineering RNDr. Vladimír Wagner, CSc. Czech Academy of Sciences Nuclear Physics Institute Department of Nuclear Spectroscopy Husinec-Řež, CR prom. fyz. Jindřich Adam, CSc. Joint Institute for Nuclear Research Dzhelepov Laboratory of Nuclear Problems Department of Nuclear Spectroscopy and Radiochemistry Dubna, Russia Academic Year 2014/2015 Number of Pages 136 Keywords Cross-section, spallation reaction, neutron activation analysis, reaction rate, Energy and Transmutation, TALYS, production and transport of neutrons

4 Čestné prohlášení Prohlašuji, že jsem předloženou disertační práci vypracovala samostatně, a že jsem uvedla veškeré použité informační zdroje v souladu s Metodickým pokynem o etické přípravě vysokoškolských závěrečných prací. Práce byla vypracována v rámci prezenčního a kombinovaného doktorského studia na Katedře jaderných reaktorů Fakulty jaderné a fyzikálně inženýrské Českého vysokého učení technického a nebyla předložena k získání jiné kvalifikace na této nebo další vysoké škole. Disertační práce vznikla díky spolupráci s Ústavem jaderné fyziky AVČR a Spojeným ústavem jaderných výzkumů Dubna. Část experimentů týkající se měření účinných průřezů se uskutečnila v The Svedberg Laboratory (TSL), Uppsala, Švédsko. V Praze dne Ing. Jitka Vrzalová (autorka práce)

5 Autorka práce společně ve spolupráci s kolegy ze skupiny provedla rozsáhlou studii účinných průřezů reakcí neutronů s řadou důležitých materiálů a to často v oblastech energií, kde experimentální data kompletně chyběla. Naměřená data se stala součástí databáze EXFOR. Řada cenných výsledků byla získána i v experimentech, na jejichž provedení a analýze se autorka podílela v SÚJV Dubna. Prohlašuji, že ačkoliv všechny práce byly provedeny v rámci širší skupiny, příspěvek autorky byl vždy významný a je jasně definován v textu disertační práce. V klíčové publikaci je to reflektováno tím, že je disertantka uvedena jako první v seznamu autorů. V Praze dne RNDr. Vladimír Wagner, CSc. (odpovědný člen autorského týmu) Práce byla finančně podpořena z programu EFNUDAT (European Facilities for Nuclear Data Measurements), F4E programu Oddělení jaderných reakcí Ústavu jaderné fyziky grant číslo F4E-2008-GRT-014, z grantů zástupce ČR ve Výboru zplnomocněných představitelů SÚJV Dubna granty číslo 73/2012, 328/2013 a z projektů 3+3 číslo 252/2012, 291/2013, 285/2014.

6 Poděkování Na tomto místě chci vyjádřit upřímné poděkování mému školiteli RNDr. Vladimíru Wagnerovi, CSc. a vedoucímu mé práce v Dubně prom. fyz. Jindřichu Adamovi, CSc. za čas, který mi věnovali, za jejich lidský přístup, za to, že mi pod svým vedením a svými radami pomohli získat rozhled, vzdělání a drahocenné zkušenosti v oblasti vědecké práce. Moje velké poděkování rovněž patří vedoucímu Oddělení jaderné spektroskopie Ústavu jaderné fyziky Řež RNDr. Andreji Kuglerovi, CSc. Za trpělivost a neocenitelnou pomoc, jak při samotných experimentech, tak i při jejich vyhodnocování děkuji mým kolegům z ÚJF, a to Ondřeji Svobodovi, Martinu Suchopárovi a Petru Chudobovi, za poskytnutou profesionální pomoc v začátcích mé práce a za korekce mých článků děkuji Antonínu Krásovi a Mitjovi Majerlemu. Děkuji celému kolektivu oddělení Jaderné spektroskopie a radiochemie Laboratoře jaderných problémů v SÚJV Dubna, jmenovitě vedoucímu oddělení doktoru Brudaninovi, za umožnění stáže a následně dlouhodobého pracovního pobytu na jeho oddělení a Lukáši Závorkovi, za jeho snahu o vylepšení měřící aparatury. Za pomoc při měření gama spekter a přípravě experimentu patří můj dík Miroslavu Zemanovi, Radku Vespalcovi, Alexandru Alexandroviči Solnyškinu, Žurabku Khushvaktovi, Juraji Kishi a Vladimiru Iljiči Stegajlovovi. Děkuji rovněž všem zaměstnancům zodpovědným za provoz urychlovačů v Dubně, v Uppsale i v Řeži, všem členům kolaborace Energie a Transmutace a všem ostatním, kteří mi jakýmkoliv způsobem při přípravě mé práce pomohli. Děkuji svým slovenským a českým přátelům v Dubně za příjemné chvíle strávené poznáváním ruské povahy a života v Rusku, mým blízkým, mým kamarádům v ČR a mé rodině. Velké díky patří mému příteli Ivanovi, za jeho lásku, za to, že mě podržel v nelehké době, za to, že vždy pevně stál a stojí po mém boku a můžu se na něho ve všem spolehnout. Závěrečné poděkování patří člověku, který mi dal do života úplný základ, s láskou mě vedl k samostatnosti, zodpovědnosti i touze po vzdělání, a který mi teď tak moc chybí Díky mami! Stokrát za den si připomínám, že můj vnitřní i vnější svět závisí na úsilí druhých lidí, živých i mrtvých, a že se musím hodně snažit, abych dával tolik, kolik jsem dostal a stále dostávám. Albert Einstein

7 Věnováno Jarmile Vrzalové in memoriam (* ) Spem si supremum morienti

8 Abstrakt V disertační práci je zpracováno téma možného využití vyhořelého jaderného paliva k výrobě energie. Mezinárodní spolupráce Energie a Transmutace radioaktivního odpadu, zabývající se problematikou využití urychlovačem řízených systémů zkoumá různé sestavy složené z olověného nebo uranového terče obklopeného uranovým blanketem nebo moderátorem z grafitu. Tyto různé sestavy jsou ozařovány relativistickými deuterony nebo protony a studuje se transmutace dlouho žijících isotopů vyhořelého paliva v poli produkovaných neutronů. Cílem práce je, kromě jiného, určit prostorové rozložení rychlých neutronů v různých místech těchto spalačních sestav při experimentech na urychlovačích Nuklotron a Fázotron v laboratoři Spojeného ústavu jaderných výzkumů v Dubně (Rusko), a to za pomoci aktivačních detektorů. Byly použity aktivační fólie z bismutu, hliníku, hořčíku, india, jódu, kadmia, mědi, niklu, olova, tantalu, zlata, zinku, zirkonu a železa. Získaná experimentální data byla porovnána se simulacemi pomocí kódu MCNPX. Pro energie neutronů nad 30 MeV není k dispozici dostatečné množství experimentálně určených účinných průřezů využívaných prahových reakcí neutronů. Z tohoto důvodu byla v Ústavu jaderné fyziky v Řeži a v The Svedberg Laboratory v Uppsale uskutečněna série experimentů věnovaných měření účinných průřezů různých prahových reakcí neutronů za použití kvazi-monoenergetických neutronových zdrojů. Byl naměřen velký počet nových, dříve nepublikovaných, experimentálních hodnot účinných průřezů. Zaplnila se tak řada bílých míst v knihovně experimentálních účinných průřezů EXFOR. Provedlo se i srovnání s knihovnami evaluovaných dat a s výsledky programu TALYS. Nově získaná data mohou přispět i k ověření a případně k vylepšení evaluací a programu TALYS. Klíčová slova: Účinný průřez, spalační reakce, neutronová aktivační analýza, reakční rychlost, Energie a Transmutace, TALYS, produkce a transport neutronů.

9 Abstract The Phd thesis deals with the possibility to use transmutation of spent nuclear fuel for the energy production. The Energy and Transmutation of Radioactive Waste international collaboration uses different setups consisting of a lead or uranium spallation target surrounded by a uranium or graphite blanket. Setups were irradiated by relativistic protons and deuterons to study transmutation of the long-lived isotopes of spent fuel by spallation neutrons. The aim of this work is, inter alia, the determination of a spatial distribution of fast neutrons in different points of the mentioned spallation setups. Neutron distributions were measured using activation detectors made of aluminum, bismuth, cadmium, copper, gold, indium, iron, lead, magnesium nickel, zinc, and zircon. Irradiations were performed at the Joint Institute for Nuclear Research (Dubna, Russia) Nuclotron and Phasotron accelerators. The experimental data were compared with simulations using the MCNPX code. In general, there is a lack of the experimental cross-section data for observed threshold (n,xn) reactions for neutron energies above 30 MeV. For this reason, a series of experiments devoted to determination of neutron cross-sections have been carried out. Different quasimonoenergetic neutron sources at the Nuclear Physics Institute in Řež and at The Svedberg Laboratory in Uppsala were exploited. Many of the results represent the unique cross-section data for a given reaction at a given neutron energy range never published before, which helped to fill the blank gaps in the EXFOR database. A good agreement between measured data and the already existing experimental values in the EXFOR database, libraries of evaluated data as well as calculations performed using the code TALYS has been observed. Such comparison can be used for validation of the physical models in the TALYS code. Key words: Cross-section, spallation reaction, neutron activation analysis, reaction rate, Energy and Transmutation, TALYS, production and transport of neutrons.

10 Seznam zkratek a označení ABC Accelerator Based Conversion of Plutonium ADEP Accelerator Driven Energy Production ADOPT ADvanced Options for Partitioning and Transmutation ADS Accelerator Driven System APT Accelerator Production of Tritium ATW Accelerator Transmutation of Waste AV ČR Akademie věd České republiky AZ aktivní zóna BFM Back-shifted Fermi Gas Model CERN Conseil Européen pour la Recherche Nucléaire CHANDA solving CHAllenges in Nuclear DAta CINDA Computer Index of Nuclear Reaction Data CONFIRM Collaboration on Nitride Fuel Irradiation and Modeling CSNS China Spallation Neutron Source CTM Constant Temperature Model ČVUT České vysoké učení technické E+T Energy and Transmutation E&T RAW Energy and Transmutations of Radioactive Waste EAF European Activation File EFNUDAT European Facilities for Nuclear Data Measurements ENDF Evaluated Nuclear Data File ERINDA European Research Infrastructures for Nuclear Data Applications ESS European Spallation Source EUROPART EUROpean research programme for the PARTitioning of Minor Actinides EUROTRANS EUROpean Research Programme for the TRANSmutation

11 EXFOR Experimental Nuclear Reaction Data F5E program Fifth framework programme of the European community for research, technological development and demonstration activities F6E Sixth Framework Programme FBR Fast Breeder Reactor FGM Fermi Gas Model FJFI Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská GANIL Le Grand Accélérateur National d Ions Lourds GSM Generalized Superfluid Model HINDAS High and Intermediate Energy Nuclear Data for Accelerator-driven System HPGe High Purity Germanium detector CHANDA Challenges in Nuclear Data IRDFF International Reactor Dosimetry and Fusion File IRMM Institute for Reference Materials and Measurements ISNS India Spallation Neutron Source JAERI Japan Atomic Energy Research Institute JANIS Java-based Nuclear Data Information System JEFF The Joint Evaluated Fission and Fusion File JENDL Japanese Evaluated Nuclear Data library JINR Joint Institute for Nuclear Research J-PARC Japan Proton Accelerator Research Complex KJR Katedra jaderných reaktorů MCNPX Monte-Carlo n-particle extended MEGAPIE MEGAwatt spallation target PIlot Experiment MOX Mixed Oxide Fuel MTA Materials Testing Accelerator

12 MUSE MUltiplication Source Externe MYRRHA Multi-purpose hybrid research reactor for high-tech applications LJaP Laboratoř jaderných problémů LVE Laboratoř vysokých energií n_tof The neutron time-of-flight facility at CERN OJS Oddělení jaderné spektroskopie OMEGA Option Making Extra Gains from Actinides and Fission Products PDS-XADS Preliminary Design Studies of an Experimental Accelerator Driven System PS Proton Synchrotron PSI Paul Scherer Institute RED IMPACT Impact of Partitioning, Transmutation and Waste Reduction Technologies on the Final Waste Disposal Project SNS Spallation Neutron Source SPIRAL-2 Système de production d'ions Radioactifs en Ligne de 2 ème génération SÚJV Spojený ústav jaderných výzkumů TEF Transmutation Experimental Facility of the J-PARC TSL The Svedberg Laboratory of the Uppsala University, Švédsko ÚJF Ústav jaderné fyziky

13 Obsah Cíle disertační práce Úvod Urychlovačem řízené transmutační systémy Transmutace Tříštivé (spalační reakce) Motivace ke studiu transmutačních systémů Historie výzkumu ADS Současný stav výzkumu ADS Obecný přehled jednotlivých projektů Projekty zaměřené na výzkum terčů a spalačních neutronových zdrojů Projekty zaměřené na získání důležitých jaderných dat Projekty zaměřené na výzkum ADS sestav Výhody a nevýhody ADS systémů Závěr první kapitoly Měření účinných průřezů prahových reakcí neutronů Současný stav databází jaderných dat Kvazimonoenergetické neutronové zdroje v ÚJF Řež a TSL Uppsala Aktivační detektory Analýza dat Použité polovodičové detektory záření gama Program DEIMOS Výpočet celkového výtěžku a jeho nejistoty Pravé kaskádní koincidence Účinnost detektoru (celková a pro pík plného pohlcení) Korekční faktor na nestabilitu svazku Korekční faktor na geometrii fólie Korekční faktor na samoabsorpci fotonů ve foliích Zdroje nejistot Vliv pozadí Srovnání různých nastavení kódu TALYS Experimentálně určené účinné průřezy prahových reakcí Reakce na přírodním indiu Reakce na bismutu Diskuze výsledků Závěr druhé kapitoly... 64

14 3. Studium produkce neutronů ve spalačních reakcích E&T-Raw (Energy and Transmutation of Radioactive Waste) GAMMA Energy plus Transmutation (E+T) GAMMA KVINTA BURAN Urychlovače v SÚJV Dubna Nuklotron Fázotron Spektrometrická laboratoř v LJaP SÚJV Experiment na Fázotronu Monitorování svazku Analýza dat Metody určení neutronového spektra Experiment na Nuklotronu (GAMMA 3) Experiment na Nuklotronu (KVINTA) Závěr třetí kapitoly Závěrečné shrnutí práce Dodatek A. Pozorované reakce na aktivačních detektorech Dodatek B. Experimentálně určené účinné průřezy B1. Reakce na zinku B2. Reakce na zlatě a hořčíku B3. Reakce na niklu a železe B4. Reakce na hliníku, jódu a tantalu B5. Reakce na ytriu a mědi Dodatek C. Experiment na Fázotronu C.1 Porovnání experimentálních a nasimulovaných hodnot reakčních rychlostí Dodatek D. Experiment na sestavě GAMMA D.1 Porovnání experimentálních a nasimulovaných hodnot reakčních rychlostí, poz. A D.2 Porovnání experimentálních a nasimulovaných hodnot reakčních rychlostí, poz. B D.3 Porovnání experimentálních a nasimulovaných hodnot reakčních rychlostí, poz. C Dodatek E. Určení neutronového spektra, analýza Dodatek F. Experiment na sestavě KVINTA Seznam použité literatury Seznam tabulek Seznam obrázků Publikace autorky s vazbou na disertační práci

15 Cíle disertační práce 15 Cíle disertační práce Konkrétní cíle disertační práce lze specifikovat v těchto bodech: Přehled současného stavu výzkumu urychlovačem řízených transmutačních systémů se zaměřením na získávání důležitých jaderných dat. Získání experimentálních dat o účinných průřezech reakcí neutronů s důležitými materiály pro využití při studiu možnosti využití urychlovačem řízených transmutačních systémů. Jde o konstrukční materiály a hlavně materiály využívané jako aktivační detektory neutronů. Vyplnit řadu rozsáhlých bílých míst v experimentálních datech, které existují. Využít při tom kvazimonoenergetické zdroje neutronů v Řeži a Uppsale. Velice pečlivě analyzovat všechny zdroje experimentálních nejistot. Získaná data publikovat a zajistit jejich zařazení do databáze EXFOR. Provést srovnání získaných dat s existujícími experimentálními daty v knihovně EXFOR, s knihovnami evaluovaných dat a výsledky programu TALYS. Srovnání prodiskutovat a analyzovat. Využít tato data a získané zkušenosti při měřeních rozložení neutronů při ozařování sestav simulujících urychlovačem řízené transmutační systémy na urychlovačích v SÚJV Dubna.

16 Úvod 16 Úvod Tato práce mohla vzniknout díky mezinárodnímu výzkumnému programu Energy and Transmutation of Radioactive Waste project, který spojuje 15 zemí, podílejících se na výzkumu různých aspektů spalačních reakcí, produkce neutronů a transmutace vyhořelého jaderného paliva. V práci jsou popsány tři různé ozařovací experimenty, které byly uskutečněny ve Spojeném ústavu jaderných výzkumů v Dubně. První proběhl na fázotronu s olověným terčem a protonovým svazkem o energii 660 MeV, druhý na nuklotronu s olověným terčem obklopeným velkým grafitovým moderátorem a deuteronovým svazkem o energii 2,33 GeV (GAMMA 3) a třetí na nuklotronu s velkým terčem z přírodního uranu a energiemi deuteronů 0,6; 1 a 2 GeV/n (KVINTA). Při experimentech byly zkoumány reakční rychlosti produkce radionuklidů. Prahové aktivační detektory se s oblibou používají pro měření charakteristik neutronových polí vznikajících ve spalačních reakcích. Při vyšších energiích (E > 30 MeV) je však k dispozici pouze velmi málo experimentálních hodnot účinných průřezů pro většinu pozorovaných reakcí (n,xn), (n,α) a (n,p) probíhajících na těchto materiálech. Proto jsme s finanční podporou projektu EFNUDAT uskutečnili měření účinných průřezů na kvazimonoenergetickém neutronovém zdroji v TSL Uppsala. Tento zdroj využívá reakce 7 Li(p,n) 7 Be a disponuje energetickým rozsahem od 11 do 175 MeV. Měření z TSL Uppsala jsme ještě doplnili měřením na neutronovém zdroji stejného typu v ÚJF AVČR (energetický rozsah zdroje MeV). Celkově bylo provedeno jedenáct měření účinných průřezů v energetickém rozsahu neutronů od 17 do 94 MeV. Výhodou aktivačních detektorů je, kromě jiného, jejich malá velikost. Při umisťování tak není problém s nedostatkem místa. Neutrony interagují s materiálem aktivační fólie a následně je analyzována aktivita radionuklidů produkovaných ve fólii. Prahové detektory jsou aktivovány prostřednictvím (n,xn), (n,α) a (n,p) reakcí. Nově vzniklé izotopy jsou nestabilní, přeměňují se rozpadem beta (β +, β -, záchytem elektronu) a, pokud je dceřiné jádro v excitovaném stavu, emitují charakteristické záření gama. Následně jsou fotony registrovány polovodičovým detektorem (HPGe). Množství produkovaných radionuklidů lze určit z naměřené aktivity. Za předpokladu, že je dostatečně dobře znám průběh vzniku nových izotopů, lze získat informace o neutronovém poli. Je tak důležité znát co nejpřesněji excitační funkce používaných reakcí. A právě získání nových dat o účinných průřezech reakcí neutronů s materiály, které se využívají jako aktivační detektory, bylo hlavním cílem mé práce. Množství radioaktivních izotopů produkovaných různými reakcemi bylo určeno pomocí gama spektrometrie. K vyhodnocování poloh a ploch píků byl využit program DEIMOS32. Na základě ploch píků získaných z programu DEIMOS byly vypočítány celkové výtěžky prahových reakcí a následně i účinné průřezy. Vhodným nástrojem k výpočtu účinných průřezů je výpočetní kód TALYS. Pro jeho vývoj a testování je třeba co nejkompletnější, nejširší a nejpřesnější soubor experimentálních dat. Stejně tak jsou experimentální data důležitá pro vývoj knihoven evaluovaných účinných průřezů.

17 Transmutace Urychlovačem řízené transmutační systémy V následujících podkapitolách je postupně obecně probrána transmutace, spalační reakce, motivace ke studiu transmutačních systémů a jejich historický vývoj od padesátých let minulého století až do současnosti. Důraz je kladen na současný stav výzkumu urychlovačem řízených transmutačních systémů se zaměřením na získávání důležitých jaderných dat. 1.1 Transmutace Pod jadernými reakcemi v jaderné fyzice obecně rozumíme procesy, kdy se dva nukleony, nebo dvě jádra, nebo nukleon či jiná částice a jádro, přiblíží k sobě na vzdálenost menší nebo rovnou cm, vstoupí do oblasti působení silné jaderné interakce, což vyvolá v jádrech změny počtu, energií a konfigurací nukleonů, které mohou vést k emisi dalších částic. Výsledkem je transmutace jádra buď na jiný izotop téhož prvku (změna počtu neutronů), nebo na jádro jiného prvku (změna počtu protonů). Nové jádro vzniká téměř vždy ve vzbuzeném stavu a při jeho deexcitaci je emitováno záření gama. Jádra přeměněná při jaderných reakcích jsou často radioaktivní (většinou β - nebo β + ) [1]. Transmutační palivové řetězce umožňují pomocí jaderných reakcí vyvolaných neutrony přeměnit (transmutovat) jádra 238 U nebo 232 Th na prvky schopné řetězové štěpné reakce 239 Pu a 233 U. Toho je využíváno jak u rychlých množivých reaktorů, tak v ADS systémech. Ozařováním jader 238 U dochází k reakci:,, ů, ( ), Rychlé reaktory založené na transmutaci 238 U obsahují více štěpného materiálu ( 239 Pu, 235 U) ve formě více obohaceného 238 U na cca %. Větší obohacení vede k většímu počtu štěpení a neutronů. Při vhodné konfiguraci aktivní zóny rychlého reaktoru tak lze dosáhnout toho, že se vyprodukuje více plutonia 239 než se ho nebo uranu 235 spálí. Takové reaktory se nazývají rychlé množivé reaktory FBR (Fast Breeder Reactor), neboť za využití rychlých neutronů se v nich zmnožuje štěpný materiál plutonium, kterého vzniká o něco více, než se spotřebuje ke štěpení. Tímto způsobem je možné zhodnotit více jak 90% 238 U a zmnohonásobit tak dostupné přírodní zdroje štěpného materiálu pro jadernou energetiku. Vyšší koncentrace štěpného materiálu však vede k intenzivnějšímu uvolňování tepla v aktivní zóně na jednotku objemu. Pro chlazení v primárním okruhu se proto musí využívat efektivnější chlazení. Jde například o roztavený kovový sodík, který má lepší tepelnou vodivost. Podobným způsobem se uvažuje o možnosti využití 232 Th transmutovaného na 233 U pomocí reakce: h, ů,, h (, ) 233 U je schopný řetězové reakce stejně jako 235 U nebo 239 Pu. Tento proces může probíhat jak s rychlými, tak s pomalými neutrony. Problémem však je dlouhý poločas přeměny 233 Pa, které se

18 Tříštivé (spalační reakce) 18 může dalším záchytem neutronu přeměňovat na 234 Pa, a to se s poločasem asi 7 hodin rozpadá na 234 U, který se nedá využít jako štěpné palivo. Naopak výhodou této reakce je fakt, že při ní vznikají radioaktivní odpady s nižší měrnou aktivitou, vztaženou na energetickou výtěžnost reakce, než u uran-plutoniového cyklu (těžké dlouhodobé radionuklidy jako Np, Am, Cm) a navíc jsou odhadované zásoby thoria v minerálech zemské kůry zhruba čtyřikrát větší než uranu, což by mohlo pokrýt energetické potřeby lidstva na velmi dlouhou dobu. Neutronová transmutace je rovněž vhodná pro dlouhodobé radionuklidy s vysokým účinným průřezem pro záchyt neutronu vyskytující se ve štěpných produktech vyhořelého palivového článku, především 99 Tc (Obr. 1 [2]) a 129 I. stabilní izotopy Obr. 1.: Schéma transmutace 99 Tc [2]. poločas rozpadu 1.2 Tříštivé (spalační reakce) Spalační reakce spočívá v interakci lehkého projektilu (protonu, neutronu, lehkého jádra) s kinetickou energií přesahující stovky MeV s těžkým jádrem (například olova), která způsobí emisi velkého počtu hadronů (především neutronů) a fragmentů. Při spalačních reakcích dochází k vnitrojaderné kaskádě a následné deexcitaci jádra s velkým přebytkem energie [3]. Projektil vnikne do jádra a předává jeho nukleonům pružnými srážkami svoji energii. Tyto nukleony následně způsobují další srážky, vzniká vnitrojaderná kaskáda. Se vzrůstající energií dopadající částice dochází k překročení prahových hodnot pro produkci částic v nukleonnukleonových interakcích. Nejprve vznikají mezony ᴨ, následně při energiích kolem 2 10 GeV i těžší hadrony. Vyražené nukleony i nově vznikající částice jsou emitovány převážně ve směru pohybu primární částice a v tlustém terči mohou vyvolat další spalační reakce. Po skončení vnitrojaderné kaskády je energie rovnoměrně rozprostřena v celém jádře, které se nachází ve vysoce vybuzeném stavu. Jádro se energie zbavuje tzv. vypařováním (evaporací) neutronů. Neutrony totiž nemusí překonávat coulombovskou bariéru. Poté se deexcituje vyzářením gama kvant a beta přeměnou. Rozložení směrů emise vypařovacích neutronů je izotropní. Při spalačních reakcích nevznikají monoenergetické neutrony, ale časově a prostorově závislé neutronové toky s energetickým rozložením Ф(E,x,t). Prostorové rozložení neutronového

19 Motivace ke studiu transmutačních systémů 19 toku i spektrum neutronů může být měřeno malými fóliemi umístěnými v různých pozicích. Je výhodné, když je ozařování aktivační fólie v čase stabilní [4]. Zájem o spalační reakce a spalační zdroje neutronů vzrostl zejména v posledních třech desetiletích v souvislosti se vzrůstajícím zájmem o transmutace dlouho žijících aktinidů a štěpných produktů z jaderných odpadů [5], plutonia z jaderných zbraní [6], thoria [7], materiálový výzkum [8] nebo radioterapii [9]. 1.3 Motivace ke studiu transmutačních systémů Otázka budoucího osudu vyhořelého jaderného paliva je jedním z hlavních problémů, které trápí současnou jadernou energetiku. Úložiště, jako způsob nakládání s vysokoaktivním a dlouhodobým odpadem z vyhořelého jaderného paliva příliš velkou důvěru společnosti vůči výstavbě a provozu jaderných elektráren nevyvolává, a to, i když konečná úložiště mají zajistit, aby se radioaktivní izotopy obsažené ve vyhořelém palivu nedostaly po dobu několika desítek tisíc let do biosféry. Podle projektů by tomu měl zabránit systém hned několika bariér jak přírodních, tak technických. Pro úložiště je třeba zajistit geologicky vhodnou lokalitu, která se nesmí nacházet v seizmicky aktivní oblasti a nesmí do ní prosakovat spodní voda [10]. Proto se uvažuje o vytvoření konečných úložišť v žule, soli nebo jílech. Další požadavky jsou kladeny na těsnost a korozivní odolnost skladovacích kontejnerů. Hlubinné ukládání vyhořelého jaderného paliva do geologických formací je sice dosud na celém světě považováno za nejvhodnější způsob jeho oddělení od životního prostředí, avšak, jak ukazují nové poznatky a technologie, nemusí být konečným řešením, resp. alespoň v tak rozsáhlé míře [2]. Přepracování je o něco výhodnější způsob naložení s vyhořelým palivovým článkem. Palivo vyjmuté z reaktoru stále ještě obsahuje přibližně 95 % uranu 238, 1 % uranu 235 a 1 % plutonia 239. Tyto suroviny lze znovu využít, pouze 3 % připadají na štěpné produkty a transurany, které se považují za odpad a ukládají se do meziskladů, dokud se pro ně nevybuduje hlubinné úložiště. Nejdůležitější z nich jsou uvedeny v Tab. 1. [5]. Tyto izotopy se rozpadají většinou jen velmi pomalu. Jejich únik do biosféry představuje po dlouhou dobu potenciální riziko. Významný pokrok v několika důležitých oblastech, zejména pak ve vývoji nových urychlovačů a možnostech jejich širokého využití, v materiálové oblasti jaderných zařízení a v separačních metodách, podstatně přispěl k vážným úvahám o reálnosti principiálně nové možnosti zneškodňování jaderných odpadů na bázi jejich jaderné transmutace. Podle věrohodných odborných odhadů by vhodnými transmutacemi mohlo dojít ke zkrácení doby kontrolovaného uložení odpadů na stovky let. Přitom by celkové množství odpadů proti stávajícímu stavu bylo sníženo alespoň o řád. I když se ani tyto technologie bez trvalého úložiště silně radioaktivního odpadu neobejdou, mohou transmutační technologie především časově, ale i objemem, redukovat stávající problém na mnohem přijatelnější úroveň (viz kapitola 1.1). V urychlovačem řízených transmutačních systémech není jediným zdrojem neutronů štěpení, ale obsahují další zdroj neutronů [11]. Samotný reaktor pak může být podkritický a štěpná řetězová reakce nemůže probíhat samostatně a je v něm udržována právě pomocí

20 Motivace ke studiu transmutačních systémů 20 vnějšího zdroje neutronů (Obr. 2). V daném případě jsou zmíněným zdrojem neutronů spalační reakce relativistických protonů, případně deuteronů. Většina izotopů obsažená ve vyhořelém jaderném palivu má malý účinný průřez pro záchyt tepelného neutronu, proto je musíme vystavit působení velmi intenzivních neutronových toků, popř. transmutaci provádět v poli neutronů, které mají vyšší energie, tzn. tvrdší energetické spektrum. Tab. 1.: Roční produkce štěpných fragmentů a transuranů v lehkovodním reaktoru s výkonem 3000 MW tepelných [5]. Hmotnost [kg] T 1/2 [roky] Hmotnost [kg] Štěpný fragment T 1/2 [roky] Hmotnost [kg] 79 Se 6, ,17 80 Kr 10,7 0,39 90 Sr 28,8 13,4 93 Zr 1, Tc 2, Pd 6, ,3 126 Sn , I 1, ,8 135 Cs ,4 137 Cs Sm 90 0,4 237 Ne 2, ,5 241 Am ,6 242m Am 141 0, Am 7, , Cm 28,5 0, Cm 18,1 0, Pu 88 4, Pu Pu 6, ,7 241 Pu 14,4 25,4 242 Pu 3, ,5 Potřebná neutronová pole mohou být vytvářena právě urychlovačem řízenými transmutačními systémy. Snahou je, aby takto navržený systém byl schopen vyrábět elektrickou energii za ceny, které by mohly konkurovat klasickým zdrojům, jako je spalování fosilních paliv nebo štěpení uranu v jaderných elektrárnách. V optimistickém scénáři by urychlovač spotřeboval asi 20 % vyrobené elektrické energie a zbytek by mohl dodávat do sítě [4]. Pokud sledovaný radionuklid s poločasem rozpadu T 1/2 a účinným průřezem pro záchyt neutronů σ umístíme do neutronového toku o hustotě bude vlivem neutronové absorpce a transmutace ubývat rychleji než kdyby se rozpadal volně. Rychlost přeměny na jiný nuklid lze vyjádřit pomocí efektivního poločasu transmutace /, pro který platí [5]: / = / /(1 + / / 2) (1.1) Po neutronové absorpci vznikne izotop, který má odlišné fyzikální vlastnosti než původní jádro, změní se i jeho poločas přeměny. Většinou se musí záchyt neutronu, následovaný beta rozpadem nebo štěpením několikrát za sebou opakovat než se jádro dostane do stabilní oblasti. Vztah je přesný pouze pro monoenergetické přiblížení, kdy všechny neutrony mají pouze jednu energii. Ve skutečnosti jsou neutronový tok i účinný průřez funkcemi energie. Závislost efektivního poločasu transmutace na různé hustotě toku tepelných neutronů je znázorněna v Obr. 3.

21 Historie výzkumu ADS 21 Obr. 2.: Zjednodušené schéma reaktoru pro urychlovačem řízenou transmutační technologii [1]. Efektivní poločas rozpadu [v letech] Hustota neutronového toku [n/cm 2 s] Obr. 3.: Efektivní poločasy transmutace v různě silných neutronových tocích pro jednotlivé izotopy [5]. 1.4 Historie výzkumu ADS Studie urychlovačem řízených transmutačních systémů ADS zahrnují následující čtyři směry výzkumu: Urychlovačem řízenou transmutaci odpadů (ATW Accelerator Transmutation of Waste), která by mohla výrazným způsobem zkrátit dobu, po kterou je nutné vyhořelé jaderné palivo skladovat, než jeho aktivita klesne na úroveň přirozeného pozadí. Projekt tohoto typu byl rozpracován v Los Alamos a vedl ho C.D.Bowmann [5].

22 Historie výzkumu ADS 22 Urychlovačem řízenou produkci energie (ADEP Accelerator Driven Energy Production) nebo project Energy Amplifier (CERN), myšlenka C. Rubbia založená na štěpení 233 U získaného transmutací 232 Th (viz kapitola 1.1) [12]. Urychlovačem řízenou přeměnu plutonia (ABC Accelerator Based Conversion of Plutonium), jejímž cílem bylo bezpečně odstranit rozsáhlé zásoby 239 Pu z demontovaných jaderných hlavic [13]. V současné době nemá díky MOX palivu velké praktické využití. Urychlovačem řízenou produkci tritia (APT Accelerator Production of Tritium), která může probíhat ve vhodném materiálu reakcemi (n, 3 H) pomocí silných neutronových polí [13]. Princip ADS byl navržen již v padesátých letech 20. století. Využívá kombinace urychlovačové a reaktorové fyziky. Díky vynálezu cyklotronu E. O. Lawrencem v roce 1929 bylo možné produkovat velké množství neutronů za pomoci vysoce výkonných urychlovačů a právě Lawrence přišel s myšlenkou použít urychlovač jako zdroj neutronů k získání štěpného materiálu. Měl se tak řešit nedostatek štěpného materiálu pro výrobu jaderných zbraní v USA (v té době bylo známo jen velmi málo domácích nalezišť uranu a USA byla závislá na zahraničních zdrojích). Jeho MTA projekt (Materials Testing Accelerator) odstartoval roku 1950 v Lawrence Livermore National Laboratory v Kalifornii [14]. Lawrence navrhoval ozařovat různě tlusté terče (U, Be, Li) protony a deuterony, měřil účinné průřezy, neutronové výtěžky a schopnost produkovat 239 Pu z 238 U a 233 U z 232 Th. Jeho projekt testování terčových materiálů a průběhu transmutací byl zastaven po pár letech, když se ve Spojených státech našla vydatná ložiska uranu [15]. Během následujících desetiletí probíhaly důležité experimenty týkající se urychlovačem řízených transmutorů v řadě laboratoří. Například v SÚJV Dubna byly měřeny neutronové výtěžky a spektra v olověných a uranových terčích ozařovaných relativistickými protony a byly určovány účinné průřezy neutronových reakcí různých izotopů [16]. První komplexní program pro studium transmutace radioaktivního odpadu odstartoval v roce 1980 v japonském výzkumném centru a nesl název OMEGA (Option Making Extra Gains from Actinides and Fission Products) [17]. Další z prvních návrhů pro urychlovačem řízený transmutační systém využívající transmutaci štěpitelného 232 Th na štěpný 233 U a získávání energie jeho štěpením přednesl italský fyzik Carl Rubbia z evropského střediska jaderného výzkumu CERN. Uvažoval o možnosti použití reaktoru s rychlým neutronovým spektrem a podkritickým jádrem, který by obsahoval thorium a počáteční množství štěpného materiálu (plutonium z lehkovodních reaktorů). Jako chladící materiál mělo být použito, díky jeho termodynamickým vlastnostem, tekuté olovo, které lze použít jako spalační terč pro produkci neutronů. K ovládání systému by byl potřeba protonový urychlovač s energií 1 GeV (kruhový nebo lineární). Výkon by byl regulován změnou intenzity protonového svazku, proto by v reaktoru nebyly zapotřebí žádné regulační tyče [12].

23 Současný stav výzkumu ADS 23 Další návrh Charlese Bowmana z Laboratoře v Los Alamos v USA byl zaměřen na transmutaci dlouhodobých radioizotopů z jaderného odpadu pomocí tepelného podkritického reaktoru, ve kterém by palivo ve formě roztavených solí obsahovalo množství aktinidů určených k transmutaci (plutonium nebo těžké aktinidy jako americium nebo curium). Dodatečné přidané množství pevného thoria by sloužilo ke zvýšení neutronové produkce. Tekuté palivo by cirkulovalo extrakčním zařízením, které by odstraňovalo stabilní a krátce žijící štěpné produkty. Spalační neutrony by byly generovány dopadem protonového svazku s energií 1 GeV na olověný terč uvnitř reaktoru a potom zpomalovány použitím těžké vody jako moderátoru [5]. Oba projekty byly zaměřeny hlavně na rozbor možností a získání přehledu o potřebných experimentálních studiích. U všech aktinidů je poměr účinného průřezu pro záchyt k účinnému průřezu pro štěpení tepelnými nebo nadtepelnými neutrony relativně velký. Tento poměr klesá se zvyšující se energií neutronů. Proto se mnohem výhodnějším transmutorem zdá být rychlý reaktor [18]. Dále proběhla řada praktických testů, jak v laboratoři CERN, tak i v laboratoři v Los Alamos. Ukázalo se, že před výběrem a realizací konkrétního prototypového transmutoru bude potřeba udělat řadu experimentálních výzkumů, aby bylo možné co nejlépe popsat průběh spalačních reakcí, prostorové a energetické rozložení neutronových polí, pravděpodobnost transmutace jednotlivých isotopů atd. Ve světě a v Evropě se pak rozběhlo několik projektů, které studují různé dílčí problémy spojené s výběrem urychlovače, terče a vhodné sestavy reaktoru [15]. Jsou to projekty zaměřené na získání potřebných jaderných dat, doplnění knihovny účinných průřezů a na testování přesnosti modelů popisujících spalační reakce. 1.5 Současný stav výzkumu ADS Obecný přehled jednotlivých projektů Mezi roky 1998 až 2002 vytyčoval priority výzkumu Evropské unie F5E program (Fifth framework programme of the European community for research, technological development and demonstration activities) [19]. Jeho částí byl rámcový program Euratom zaměřený na výzkum a výcvikové aktivity v jaderném sektoru. Tento program zahrnoval celou škálu vědních oblastí. Projekty věnované vývoji transmutačních technologií a podkritických systémů byly tyto: MEGAPIE (Megawatt Spallation Target Pilot Experiment) [20] zkoumající chování terče při extrémní tepelné a radiační zátěži, Thorium Cycle project, CONFIRM, PDS-XADS, ADOPT, HINDAS, ntof a MUSE-4. Na tyto projekty pak v rámci F6E (Sixth Framework Programme) [21] a jeho programu Euratom navazují další, v rámci kterých je studována každá část potenciálního sytému transmutace vyhořelého jaderného paliva. V tomto programu je prováděn výzkum v oblasti jaderného štěpení a radiační ochrany. Šestý rámcový program Euratomu financoval následující projekty: EUROTRANS (EUROpean Research Programme for the TRANSmutation of High Level Nuclear Waste in an Accelerator Driven System), EUROPART (EUROpean Research Programme for the Partitioning of Minor Actinides), RED IMPACT (Impact of Partitioning, Transmutation and Waste Reduction Technologies on the Final Waste Disposal

24 Současný stav výzkumu ADS 24 Project) a EFNUDAT (European Facilites for Nuclear Data Measurements). Díky poslednímu ze zmiňovaných jsme uskutečnili i naše měření účinných průřezů prahových reakcí neutronů v TSL Uppsala. Na projekt EFNUDAT navázal projekt ERINDA, který v letech 2011 až 2013 opět umožnil intenzivnější zpřístupnění evropských neutronových zdrojů evropským uživatelů. V tomto projektu byl zapojen i neutronový zdroj v ÚJF AVČR. V rámci něho polští kolegové s naší pomocí studovali prahové reakce neutronů na yttriu [22]. Na končící projekt ERINDA navazuje nový evropský projekt CHANDA (solving CHAllenges in Nuclear Data for the Safety of European Nuclear Facilities, program FP7), kterého se opět účastníme [23]. Ten už je součástí následujícího sedmého programu vědeckých priorit v Evropské unii. Na něj nyní navazuje program Horizont 2020 [24]. Pro rozvoj urychlovačem řízených transmutačních systémů je nutné dále rozvíjet urychlovačovou techniku s vysokou intensitou svazku, zkoumat problematiku vhodných terčů pro vysoké výkony, problematiku stínění vysoce energetických neutronů, pokračovat v doplňování potřebných jaderných dat (evaluovaná/experimentální data) vztahujících se ke konstrukčním a transmutovaným materiálům a dále vyvíjet provozní kódy řešící transport a dynamiku sytému Projekty zaměřené na výzkum terčů a spalačních neutronových zdrojů Projekt MEGAPIE (Megawatt Pilot Target Experiment) Projekt byl zahájen v roce 1999 z iniciativy Commisariat á lenergie Atomique v Cadarache (Francie), Forschungszentrum Karlsruhe (Německo) a PSI (Paul Scherer Institute, Švýcarsko). Měl prokázat použitelnost tekutého Pb-Bi terče pro spalační zařízení při výkonu svazku 1 MW (od jeho navržení, výstavby, licencování, přes provoz, demontáž až k jeho likvidaci). Celkem prošel deseti hlavními fázemi, nyní po 15 letech dosáhl své konečné fáze. Terč byl ozařován protonovým svazkem o výkonu 1 MW, s energií protonů 580 MeV, stejnosměrným proudem 1,8 ma, a to od do v terčové stanici SINQ v PSI, v červnu 2009 došlo k demontáži terče a jeho rozřezání na 21 dílů (Obr. 4) [25]. Závěrečné experimenty jsou v současné době prováděny v Belgii, Francii, Japonsku, Švýcarsku a USA a poskytují neocenitelné informace ohledně konstrukčních materiálů, vlastností i chování budoucích spalačních terčů v období po ukončení ozařování a jejich likvidaci. Obr. 4.: Terč MEGAPIE [25].

25 Současný stav výzkumu ADS 25 svazek protonů Obr. 5.: Schématické zobrazení umístění neutronových detektorů [26] s odpovídajícím nasimulovaným neutronovým spektrem [U5 235 U, WD without deposit (bez 235 U), monitors aktivační monitory)]. Pro validaci simulací neutronového spektra a určení poměru termálních/epitermálních neutronů byly navrženy neutronové detektory, Obr. 5 [26]. Bylo použito osm štěpných komor umístěných v párech podél terče, každý pár, s výjimkou jednoho, se skládal z jedné komory obsahující 235 U a z jedné bez 235 U, což sloužilo k optimálnímu odečtu pozadí. Nejvzdálenější pár komor od protonového svazku byl stíněn přírodním gadoliniem pro absorpci termálních neutronů. Další dvojice komor se skládala z komory s obsahem 241 Am k měření vysokoenergetické části neutronového toku a z komory s obsahem 237 Np ke zkoumání jeho transmutace v neutronovém toku terče MEGAPIE. Tato konfigurace komor byla vybrána tak, aby poskytla celkovou charakteristiku vnitřního neutronového toku z hlediska jeho intensity i distribuce energie. Ke zvýšení přesnosti naměřeného neutronového spektra bylo použito ještě devět aktivačních neutronových monitorů (Al, Fe, Mn, Ni, Rh, Ti a Y). Tyto monitory mají být vyhodnoceny během po ozařovací fáze [27]. Výzkum závislosti produkce neutronů v olověném terči na energii svazku (p+pb) V mnoha světových laboratořích byla studována závislost produkce neutronů v tlustých olověných terčích na energii protonového svazku (Obr. 6.), a to i naší skupinou Energie a Transmutace [28]. Většina experimentů byla provedena za použití olověného terče o poloměru 5 cm, někdy obklopeného moderátorem z vody nebo polyetylenu. Z tohoto důvodu jsou v Obr. 6. data z různých experimentů přepočtena pro případ terče o poloměru 5 cm

26 Současný stav výzkumu ADS 26 a tloušťce 100 cm ( saturovaná tloušťka ) a jsou srovnána s MCNPX simulací. MCNPX velmi dobře popisuje integrální produkci neutronů v terči v celém rozsahu energií od 0,1 do 4,5 GeV. Optimální energie protonů pro produkci neutronů v olověném terči je 1 GeV, při vyšších energiích přestává být závislost multiplikace neutronů na energii dopadajících protonů lineární. Počet neutronů na proton [-] Krása et al (2010) Energie protonů [GeV] fit Obr. 6.: Produkce neutronů v olověném terči v závislosti na energii dopadajícího svazku protonů [28]. Celkem 44 experimentálních bodů (West and Wood [29], Fraser et al. [30], Vasilkov et al. [31] a [32], Zucker et al. [33], Krása et al. [28], Lone et al. [34], Hilscher et al. [35], van der Meer et al. [36], Lott et al. [37], Ryabov et al. [38], Letourneau et al. [39] a Nikolaev et al. [40]). Evropský neutronový zdroj (ESS European spallation source) Tento projekt vychází z iniciativ organizací Forschungzentrum Jülich (Německo) a Rutherford Appleton Laboratory (Velká Británie), na základě jejich společných podnětů odstartoval v roce Produkce prvních neutronů se očekává v roce 2019, první experimenty jsou naplánovány na rok V září 2011 schválil výbor ESS design terče, bude použit rotující terč z wolframu, k chlazení pak helium [41]. Zařízení je zaměřeno hlavně na materiálový výzkum pomocí neutronů. Velmi silně je do projektu zapojena i Česká republika prostřednictvím ÚJF AV ČR. Jeho fyzici například pracují na přípravě neutronového difraktometru pro ESS. Spalační neutronový zdroj (SNS - Spallation neutron source) Spalační neutronový zdroj byl vybudován a uveden do provozu v roce 2006, v současné době je to nejintenzivnější zdroj na světě, který poskytuje intenzivní pulsní svazky neutronů pro vědecký výzkum a průmyslový vývoj. Lineární urychlovač urychluje svazek iontů vodíku o energii od 2,5 MeV do 1 GeV, který dopadá na měděný terč (proud svazku je 1,4 ma, frekvence 60 Hz) [42].

27 Současný stav výzkumu ADS 27 V květnu 2010 začala s výstavbou neutronového spalačního zdroje také Čína (CSNS) [43] a v blízké budoucnosti plánuje výstavbu spalačního zdroje Indie (ISNS) [44] Projekty zaměřené na získání důležitých jaderných dat Jaderná data jsou k dispozici v databázi evaluovaných dat ENDF (Evaluated Nuclear Data File) [45], experimentálních dat EXFOR (Experimental Nuclear Reaction Data) [46] a bibliografických dat CINDA (Computer Index of Nuclear ReactionData) [47]. Evaluovaná data vznikají srovnáváním, výběrem a průměrováním experimentálních dat, která jsou fitována se zahrnutím fyzikálních zákonitostí z různých jaderných modelů. Tato data jsou zkompletována v knihovnách jaderných dat, které jsou postupně aktualizovány a jsou dostupná většinou v obecném formátu ENDF-6. K využití ve speciálních výpočetních programech je nutné je převést podle požadavků daného programu. Součástí práce s účinnými průřezy je též možnost jejich vizuálního srovnání a to například pomocí kódu JANIS [48]. Návrh pokročilého ADS pro spalování radioaktivních odpadů a produkci energie vyžaduje dobrou znalost základních účinných průřezů pro procesy vyvolané neutrony. Pro účely návrhu musí být tato data konzistentní a odpovídat potřebám simulačních nástrojů i průmyslových postupů, k jejichž zlepšení mají přispět [49]. Pro měření účinných průřezů reakcí neutronů s konkrétní energií lze použít metodu určení energie neutronů z doby letu. Další možností je použití měření pomocí kvazimonoenergetických zdrojů. V tomto případě lze použít k určování účinných průřezů i aktivační metodu: a) Měření pomocí kvazimonoenergetických zdrojů aktivační metodou. K produkci svazku kvazimonoenergetických neutronů je potřeba mít vhodné terče a vhodný urychlovač částic. Mezi základní typy urychlovačů v této oblasti patří vysokonapěťové lineární, cyklotrony a zřídka vysokofrekvenční lineární. Terče jsou bombardovány částicemi d, p, výjimečně α a jsou tvořeny čistým chemickým prvkem nebo sloučeninou v pevném stavu (při použití těžké vody nebo kapalného vodíku i v kapalném stavu). Jsou na ně kladeny vysoké požadavky (dlouhá životnost, dobrý odvod tepla). Jako terčových materiálů se využívá 2 H, 3 H, 7 Li, 9 Be [3]. Častým zdrojem neutronů je zdroj založený na reakci 7 Li(p,n) 7 Be. Terč je tvořen kovovým lithiem napařeným na podložce z těžkého kovu (např. tantalu). Technickým problémem tohoto zdroje je vysoká chemická reaktivita lithia na vzduchu. Další možnou reakcí je 2 H(d,n) 3 He, která je poměrně často používaná. K produkci neutronů dochází už při velmi malých energiích bombardujících deuteronů (150 kev). Při použití tenkého terče dává v libovolném směru dobře monochromatický svazek. Až do energie deuteronů 10 MeV se nepozorují excitované stavy. Reakce 3 H(d,n) 4 He je nejužívanější proces u malých neutronových generátorů. S použitím takového neutronového zdroje uskutečnili svá měření například A. Fessler a J.M. Plompen na Van de Graffově urychlovači v IRMM (Institute For Reference Materials and Measurements) v Belgii. Věnovali se měření účinných průřezů neutronů na různých materiálech z různých izotopů (F, Na, Mg, Al, Si, P, Cl, Ti, V, Mn, Fe, Nb, Sn a Ba) aktivační metodou pro energie neutronů od 16 do 20 MeV [50], příklad jejich měření je

28 Současný stav výzkumu ADS 28 uveden v Obr. 7. a) a 7. b). Na Van de Graffově urychlovači v IRMM uskutečnila svá měření účinných průřezů reakcí 90 Zr(n,p), (n,2n), (n,x) 89m Y; 91 Zr(n,nα), (n,p), (n,x) 90m Y, 92 Zr(n,p), (n,x) 91m Y, 94 Zr(n,α), (n,p), (n,x) 93 Y také V. Semkova, a to v energetickém rozmezí od 14 do 21 MeV, výsledky lze nalézt v [51]. Ke generování se nepoužívá reakce 12 C(d,n) 13 N. Neutrony z této reakce jsou přesto pozorovány jako příměs ve spektru při použití jiných terčíků. 12 C se do urychlovače dostane jako depozit organických látek, např. s parami z olejových vývěv. Pro naše měření jsme využili kvazimonoenergetické neutronové zdroje v TSL Uppsala a v ÚJF Řež založené na reakcích protonů s lithiem. Takový typ zdrojů patří k těm nejběžnějším. Z těch všeobecně známých zmíním ještě jako příklad zdroj s rozsahem 40 až 90 MeV v Japan Atomic Energy Research Institute (JAERI) [52] nebo zdroj SPIRAL-2 v laboratoři GANIL v Caen ve Francii s rozsahem do 40 MeV a velmi vysokou intenzitou [53]. Podrobnějšímu popisu našich měření účinných průřezů pomocí kvazimonoenergetických zdrojů se budu věnovat v dalších částech této práce. Účinný průřez [mb] Účinný průřez [mb] Fessler Fessler a) b) E n [MeV] E n [MeV] Obr. 7.: a) Vybrané experimentální a evaluované účinné průřezy pro reakci 19 F(n,p) 19 O (EXFOR [46], Picard a Williamson [54], Bormann [55], Kasugai [56], knihovny evaluovaných dat ENDF/B-VI, JENDL-3.2, JEF-2.2, Fessler [50]); b) Vybrané experimentální a evaluované účinné průřezy pro reakci 23 Na(n,α) 20 F (EXFOR [46], Williamson [57], Picard a Williamson [54], knihovny evaluovaných dat ENDF/B-VI, JENDL-3.2, JEF-2.2). Převzato z [40]. b) Určení energie neutronů z doby letu. Metoda určení energie neutronů z doby letu se používá ke studiu reakcí neutronů s konkrétní energií. Tato měření je možné provádět na zařízeních jako je n_tof v laboratoři CERN nebo n_elbe v Rosendorfu. Zařízení byla součástí projektů EFNUDAT, ERINDA a CHANDA. CERNský n_tof je pulsní zdroj neutronů spojený s 200 m dlouhou dráhou určený ke studiu interakcí neutronů od tepelných energií do energie ~ 1 GeV s různými jádry, kinetická

29 Současný stav výzkumu ADS 29 energie neutronu je určena z doby jeho letu. K produkci neutronů je využíván vodou chlazený olověný terč a protonový svazek o energii 20 GeV z urychlovače PS (Proton Synchrotron), délka pulsu je 7 ns, intensita svazku protonů, opakovací frekvence 0,8 Hz. Zařízení bylo vybudováno díky myšlence C. Rubbia realizovat široce využívaný spalační zdroj uzpůsobený k měření chybějících dat vztahujících se k jaderným transmutacím [58]. Během roku 2004 se spolupráce n_tof zabývala měřením štěpných neutronových účinných průřezů 233 U, 241,243 Am a 245 Cm (Obr. 8, Obr. 9). Všechny zmíněné izotopy byly měřeny společně ve stejnou dobu, tzn. za stejných experimentálních podmínek. Dobrá znalost štěpného účinného průřezu 233 U je stěžejní pro studium Th/U palivového cyklu [59]. Obr. 8.: Závislost štěpného účinného průřezu 233 U na energii dopadajících neutronů kolem 600 ev (výsledky n_tof [59] srovnány s Guberem [60], Westonem [61] a knihovnou evaluovaných dat ENDF/B-VII.0). Převzato z [59]. σf (barn) E n (ev) Obr. 9.: Závislost štěpného účinného průřezu 243 Am na energii dopadajících neutronů (výsledky n_tof [59] srovnány s Aichem [62], Laptevem [63], Fursovem [64] a Seegerem [65]). Převzato z [59].