Ab-inito teoretické výpočty pozitronových parametrů Standardní schéma: J. Puska, R. ieminen, J. Phys. F: Met. Phys. 3, 333 (983) at elektronová hustota atomová superpozice (ATSUP) n r n r Ri i limit of pozitronové hustoty blížící se nule (vanishing positron density) doba života pozitronu: dr 2 r n r n r elektron-pozitronová korelace LDA nebo GGA aproximace 2 r e c E. Boroński and R. ieminen, Phys. Rev. B 3820, 34 (986) B parametrizace modelování defektů - supebuňky relaxace iontů kolem defektů
Ab-inito teoretické výpočty pozitronových parametrů Cu perfektní krystal elektronová hustota v rovině (00) 2.0 [00] [ 0. 0 00 000 0000 a) y ( 0.0.0 2.0 x (a) [00]
Ab-inito teoretické výpočty pozitronových parametrů Cu perfektní krystal = 4 ps pozitronová hustota v rovině (00) 2.0 0] [0 e-5 2e-5 3e-5 4e-5 5e-5 6e-5 7e-5 8e-5 y (a).0 e-4 8e-5 ) 6e-5 n + (a.u.) 4e-5 2.0.0 2.0 x (a) [00] 2e-5 0 20 2.0 [00].0 y (a).0 x (a) [00]
Ab-inito teoretické výpočty pozitronových parametrů Cu vakance v poloze [/2,/2,0] elektronová hustota v rovině (00) [00] 2.0 0. 0 00 000 0000 (a) y ( 0.0.0 2.0 x (a) [00]
Ab-inito teoretické výpočty pozitronových parametrů Cu vakance v poloze [/2,/2,0] = 80 ps pozitronová hustota v rovině (00) 2.0 [00] 2e-3 ]4e-3 6e-3 8e-3 e-2 y (a).0 4 2 0 n + (a.u.) 08 06 2.0.0 2.0 x (a) [00] 04 02 00 20 2.0 [00].0 y (a).0 x (a) [00]
bcc Fe doba života B = 07 ps pozitronová hustota v rovině (002) 3.0 2.5 2.0 2.0e-5 4.0e-5 6.0e-5 8.0e-5 0e-4.0e-4.2e-4.4e-4 ) y (a).0 00.0 2.0 2.5 3.0 x (a) positron dens nsity (a.u.).6e-4.4e-4.2e-4.0e-4 8.0e-5 6.0e-5 4.0e-5 2.0e-5 3.0 2.5 2.0 5 y (a).0.0 05 3.0 25 2.5 2.0 x (a)
bcc Fe - vakance doba života V = 80 ps pozitronová hustota v rovině (002) 3.0 2.5 2.0 5.0e-4 0.0e-3 e-3 2.0e-3 2.5e-3 3.0e-3 3.5e-3 05 ) y (a) 04.0 n density (a.u.) 03 00.0 2.0 2.5 3.0 x (a) positron 0002 02 0 00 2.5 2.0 y (a).0.0 3.0 2.5 2.0 x (a)
bcc Fe di-vakance doba života 2V = 99 ps pozitronová hustota v rovině (002) 3.0 2.5 2.0 5.0e-4.0e-3 e-3 2.0e-3 2.5e-3 2 y (a) n density (a.u.) 0 08.0 06 positron 04.0 2.0 2.5 3.0 x (a) 02 00 2.5 2.0 y (a).0.0 3.0 2.5 2.0 x (a)
Shluky vakancí bcc struktura 500 400 (ps) lifetime 300 200 00 Fe, bcc b, bcc W, bcc 0 0 0 20 30 40 50 60 umber of vacancies
Shluky vakancí bcc struktura 6V klastr 500 400 (ps) lifetime 300 200 00 Fe, bcc b, bcc W, bcc 0 0 0 20 30 40 50 60 umber of vacancies
Shluky vakancí bcc struktura 6V klastr 5V klastr 500 400 (ps) lifetime 300 200 00 Fe, bcc b, bcc W, bcc 0 0 0 20 30 40 50 60 umber of vacancies
Shluky vakancí fcc struktura 500 400 lifetime (p ps) 300 200 00 Cu, fcc Al, fcc 0 0 0 20 30 40 50 60 umber of vacancies
Shluky vakancí fcc struktura 4V klastr 500 400 lifetime (p ps) 300 200 00 Cu, fcc Al, fcc 0 0 0 20 30 40 50 60 umber of vacancies
Shluky vakancí fcc struktura 4V klastr 4V klastr 500 400 lifetime (p ps) 300 200 00 Cu, fcc Al, fcc 0 0 0 20 30 40 50 60 umber of vacancies
Shluky vakancí hcp struktura 500 400 lifetime (ps s) 300 200 Ti, hcp Mg, hcp 00 0 0 20 30 40 50 60 umber of vacancies
Shluky vakancí hcp struktura 4V klastr 500 400 lifetime (ps s) 300 200 Ti, hcp Mg, hcp 00 0 0 20 30 40 50 60 umber of vacancies
Shluky vakancí hcp struktura 4V klastr 6V klastr 500 400 lifetime (ps s) 300 200 Ti, hcp Mg, hcp 00 0 0 20 30 40 50 60 umber of vacancies
Shluky vakancí hcp struktura 500 experiment lifetime (ps) 400 300 200 Ti, hcp 00 0 0 20 30 40 50 60 umber of vacancies
Rozklad spekter dob života pozitronů t traditiční přístup: suma diskrétních komponent B t R e I t S n i t i i i n i I i nový přístup: diskrétní komponenty + rozdělení velikostí klastrů B t R e P I e I t S i t d n i t i i max max n i I i I d diskrétní komponenty - dislokace, příspěvek klastrů - volné pozitrony
Rozklad spekter dob života pozitronů příspěvek klastrů I d max max t P e - doba života pozitronu zachyceného v klastru, který se skládá z vakancí - získáme teoretickým výpočtem každá komponenta je vážena faktorem P P - specifická záchytová rychlost pro klastr skládající se z vakancí - relativní frakce klastrů složených z vakancí
Specifická záchytová rychlost pro klastr složený z vakancí účinný průřez pro záchyt pozitronu narůstá s rostoucí velikostí klastru malé klastry ( 0): ~ větší klastry ( > 0): postupná saturace / R. M. ieminen, J. Laakkonen, Appl. Phys.20, 8 (979) 0 b / a e 8 6 / a 9.4 b 0.3 4 2 0 0 5 0 5 20 25
Vznik klastrů vakancí při silné plastické deformaci pohyb dislokace se skokem směr pohybu mnoho pokusů o posun skoku vlivem napětí Poissonovo rozdělení P d e! d max P střední velikost klastrů vakancí: d
Rozklad spekter dob života pozitronů t traditiční přístup: suma diskrétních komponent B t R e I t S n i t i i i n i I i nový přístup: diskrétní komponenty + rozdělení velikostí klastrů B t R e e I e I t S d i t d d n i t i i max max! n i I i I d fitovací parametry I d a d stejný počet fitovacích parametrů jako při tradičním postupu
Rozklad spekter dob života pozitronů HPT deformované Fe, p = 6 GPa, 5 rotací residuals ( ) 6 4 2 0-2 -4-6 0 6 500 2000 2500 3000 3500 4000 experiment fit 0 5 coun nts 0 4 0 3 0 2 0 500 2000 2500 3000 3500 4000 channel ( ch = 3.25 ps)
Rozklad spekter dob života pozitronů HPT deformované Fe, p = 6 GPa, 5 rotací residuals ( ) 6 4 2 0-2 -4-6 0 6 500 2000 2500 3000 3500 4000 experiment fit 0 5 dislocation component coun nts 0 4 0 3 0 2 0 500 2000 2500 3000 3500 4000 channel ( ch = 3.25 ps)
Rozklad spekter dob života pozitronů HPT deformované Fe, p = 6 GPa, 5 rotací residuals ( ) coun nts 6 4 2 0-2 -4-6 0 6 500 2000 2500 3000 3500 4000 experiment fit 0 5 dislocation component cluster contribution 0 4 0 3 0 2 0 500 2000 2500 3000 3500 4000 channel ( ch = 3.25 ps)
Rozklad spekter dob života pozitronů HPT deformované Fe, p = 6 GPa, 5 rotací residuals ( ) 6 4 2 0-2 -4-6 500 2000 2500 3000 3500 4000 0 6 experiment coun nts fit 0 5 dislocation component cluster contribution 0 4 source contributions 0 3 0 2 0 500 2000 2500 3000 3500 4000 channel ( ch = 3.25 ps)
Výsledky pro HPT deformované kovy HPT-deformované kovy, p = 6 GPa, 5 HPT rotací měřeny ve středu vzorku vzorek (ps) I (%) 2 (ps) I 2 (%) d I d (%) Cu, fcc - - 64() 73.3(8) 3.7(2) 26.7(8) Al, fcc 58() 86.5(4) 240(3) 0() 40(3) 3.5(4) Fe, bcc - - 50.8(8) 89.8(2).3(5) 0.2(3) b, bcc - - 74() 9.2(3) 3.0(2) 8.8(5) 8(5) W, bcc - - 6.6(6) 9(5) 3() 9.5(7) Ti, hcp - - 82() 96.3(5) 39(2) 3.7(7) volné pozitrony dislokace klastry vakancí (rozdělení velikostí)
Výsledky pro HPT deformované kovy HPT-deformované kovy, p = 6 GPa, 5 HPT rotací měřeny ve středu vzorku rozdělení velikostí P() klastrů vakancí P () 0.25 0.20 Cu, b malé klastry úzké rozdělení Fe, W střední velikost klastrů Al, Ti velké klastry široké rozdělení Cu, fcc Fe, bcc b, bcc Al, fcc W, bcc Ti, hcp 5 0 0 0 20 30 40 50 60
Výsledky pro HPT deformované kovy HPT-deformované kovy, p = 6 GPa, 5 HPT rotací měřeny ve středu vzorku rozdělení velikostí P() klastrů vakancí I d P () 6 5 4 3 Cu, b malé klastry úzké rozdělení Cu, fcc Fe, bcc b, bcc Al, fcc W, bcc Ti, hcp Fe, W 2 střední velikost klastrů Al, Ti 00 velké klastry široké rozdělení 0 0 0 20 30 40 50 60
fcc Pd doba života B = ps 2.0 (00) rovina 0] [0 e-5 2e-5 3e-5 4e-5 5e-5 6e-5 7e-5 8e-5 (00) rovina y (a).0 e-4 8e-5 n + (a.u.) 6e-5 4e-5 2.0.0 2.0 x (a) [00] 2e-5 0 2.0 [00].0 y (a).0 x (a) [00]
fcc Pd Pd: fcc doba života V = 96 ps (00) rovina 2.0 [00 0] 2e-3 4e-3 6e-3 8e-3 e-2 (00) rovina y (a).0 4 2 0 n + (a.u.) 08 06 2.0.0 2.0 x (a) [00] 04 02 00 20 2.0 [00].0 y (a).0 x (a) [00]
Vodíkem indukované vakance H absorbovaný v Pd mříži oktaedrální poloha H Pd
Vodíkem indukované vakance H absorbovaný v Pd mříži.2% oktaedrální poloha.2%.2%.2%.2% 2%.2% H Pd
Vodíkem indukované vakance H absorbovaný v Pd mříži 0.4%.2% 0.4% oktaedrální poloha 0.4% 0.4%.2%.2%.2% absorpční energie 2Pd H 2PdH.2% 2 energie superbuňky obsahující 08 Pd atomů + H v oktaedrální poloze 0.4% 0.4% Pd, H 2EPd EH 2 0.28eV/H2 27 kj/mol 2 E H, abs 2E H energy of superbuňky obsahující 08 Pd atomů experiment: E H, abs 27.2 kj/mol H2 energie H 2 molekuly 6.66 ev D. Artman, T.B. Flanagan, Can J. Chem. 50, 32 (972) 0.4% 2%.2% 04% 0.4% H Pd
Vodíkem indukované vakance Pd vakance oktaedrální poloha Pd
Vodíkem indukované vakance Pd vakance oktaedrální poloha V 93.5ps (nerelaxovaná 96 ps) formační energie e e vakance energie superbuňky obsahující vakanci (tj. obsahující - =07 Pd atomů) 23% 2.3% 2.3% Pd, vac EPd.70eV E V, f E energie superbuňky obsahující = 08 Pd atomů 0.2% 23% 2.3% 0.2% Pd experiment: E V, f.68 ev Cahn and Hansen: Physical Metallurgy, Vol. 2, orth-holland, Amsterdam (983)
Vodíkem indukované vakance Pd vakance s H H Pd
Vodíkem indukované vakance Pd vakance s H 04% 0.4% H Pd
Vodíkem indukované vakance Pd vakance s H V H 78.7 7 ps E formační energie: energie superbuňky obsahující vacancy associovanou s H (- =07 Pd atomů + H atom) Pd, vac,h EPd, H EPd 0.35eV V H, f E 3%.3%.7%.7% 04% 0.4% energie superbuňky obsahující energie perfektní superbuňky obsahující = 08 Pd atomů + H atom = 08 Pd atomů absorbované atomy H snižují formační energii vakance vazebná energie H k vakanci: experiment: E B.3.4eV E B E V H, f EV, f EV, f EV H, f.35 ev H Pd
Si vliv struktury pozitronová hustota v rovině (0).0 0.8 0.6 A) 000 005 00 05 020 diamantová struktura z (a) [00] B 27.8ps 0.4 0.2 [00] z (a) 0.2 0.4 0.6 0.8.0.2.4.0 0.8 0.6 04 0.4 B) x (a) [-0] 000 005 00000 05 020 025 030 035 040 fcc struktura B 94.0ps 0.2 0.2 0.4 0.6 0.8.0.2.4 x (a) [-0]
Si vliv struktury pozitronová a elektronová hustota ve směru [] 000 05 A) electron density 00 positron density 04 0 03 02 0. ron density (a.u.) elect 0 ron density (a.u.) positr diamantová struktura B 27.8ps 0 0.2 0.4 0.6 0.8.0.2.4.6 x (a) [] 00 000 ctron density (a.u. ele )00 0 0. B) electron density positron density 05 04004 03 02 0 ) pos sitron density (a.u.) fcc struktura B 94.0ps 0 0.2 0.4 0.6 0.8.0.2.4.6 x(a) [] 00