NMR spektroskopie vysokého rozlišení v kapalné a pevné fázi spinový hamiltonián, typy interakcí, projevy ve spektrech

Podobné dokumenty
Hamiltonián popisující atom vodíku ve vnějším magnetickém poli:

OPVK CZ.1.07/2.2.00/

Úvod do strukturní analýzy farmaceutických látek

Skoro každý prvek má nějaký stabilní isotop s nenulovým spinem. (Výjimky: Ar, Tc, Ce, Pm)

Elektromagnetické pole je generováno elektrickými náboji a jejich pohybem. Je-li zdroj charakterizován nábojovou hustotou ( r r

Od kvantové mechaniky k chemii

SPEKTROSKOPIE NUKLEÁRNÍ MAGNETICKÉ REZONANCE

Základy Mössbauerovy spektroskopie. Libor Machala

NMR spektroskopie. Úvod

Spektra 1 H NMR. Velmi zjednodušeně! Bohumil Dolenský

NMR spektroskopie rádiové frekvence jádra spinovou rezonancí jader spinový moment lichý počet

Základní parametry 1 H NMR spekter

Atom vodíku. Nejjednodušší soustava: p + e Řešitelná exaktně. Kulová symetrie. Potenciální energie mezi p + e. e =

spinový rotační moment (moment hybnosti) kvantové číslo jaderného spinu I pro NMR - jádra s I 0

LEKCE 1b. Základní parametry 1 H NMR spekter. Symetrie v NMR spektrech: homotopické, enantiotopické, diastereotopické protony (skupiny)*

Úvod do strukturní analýzy farmaceutických látek

Nukleární magnetická rezonance (NMR)

Laserová technika prosince Katedra fyzikální elektroniky.

přičemž předpokládáme A malé, U zahrnuje coulombické členy. Když roznásobíme závorku, p 2 reprezentuje kinetickou energii nabitých částic, člen

Orbitaly, VSEPR 1 / 18

Fyzika IV. 1) orbitální magnetický moment (... moment proudové smyčky) gyromagnetický poměr: kvantování: Bohrův magneton: 2) spinový magnetický moment

Nukleární Overhauserův efekt (NOE)

Orbitaly, VSEPR. Zdeněk Moravec, 16. listopadu / 21

ATOMOVÁ SPEKTROMETRIE

Elementární částice. 1. Leptony 2. Baryony 3. Bosony. 4. Kvarkový model 5. Slabé interakce 6. Partonový model

Nukleární magnetická rezonance (NMR)

ZÁKLADY SPEKTROMETRIE NUKLEÁRNÍ MAGNETICKÉ REZONANCE

Vektory a matice. Obsah. Aplikovaná matematika I. Carl Friedrich Gauss. Základní pojmy a operace

Metody spektrální. Metody molekulové spektroskopie NMR. Evropský sociální fond Praha & EU: Investujeme do vaší budoucnosti

Zajímavé vlastnosti sluneční atmosféry: magnetická a rychlostní pole

17 Vlastnosti molekul

COSY + - podmínky měření a zpracování dat ztráta rozlišení ve spektru. inphase dublet, disperzní. antiphase dublet, absorpční

NMR spektroskopie Instrumentální a strukturní analýza

Optické spektroskopie 1 LS 2014/15

Necht L je lineární prostor nad R. Operaci : L L R nazýváme

Dolenský, VŠCHT Praha, pracovní verze 1

Učební texty k státní bakalářské zkoušce Matematika Skalární součin. študenti MFF 15. augusta 2008

Maticí typu (m, n), kde m, n jsou přirozená čísla, se rozumí soubor mn veličin a jk zapsaných do m řádků a n sloupců tvaru:

Oddělení pohybu elektronů a jader

Elektronový obal atomu

Jiří Brus. (Verze ) (neupravená a neúplná)

4. Napjatost v bodě tělesa

Dekapling, koherentní transfer polarizace, nukleární Overhauserův jev

Analýza napjatosti PLASTICITA

Nukleární Overhauserův efekt (NOE)

Fyzika atomového jádra

terminologie předchozí kapitoly: (ϕ, Ω) - plocha, S - geometrický obraz plochy

Strukturní analýza. NMR spektroskopie

doc. Ing. Richard Hrabal, CSc. Ing. Hana Dvořáková, CSc. RNDr. Jan Lang, PhD. Číslo dveří A 42, telefon 3805,

Všechno, co jste kdy chtěli vědět o maticích, ale báli jste se zeptat

Diskutujte, jak široký bude pás spojený s fosforescencí versus fluorescencí. Udělejte odhad v cm -1.

Fyzika atomového jádra

Matematika B101MA1, B101MA2

Lineární algebra : Skalární součin a ortogonalita

Ab initio výpočty v chemii a biochemii

8 Matice a determinanty

LEKCE 7. Interpretace 13 C NMR spekter. Využití 2D experimentů. Zpracování, výpočet a databáze NMR spekter (ACD/Labs, Topspin, Mnova) ppm

Definice 13.1 Kvadratická forma v n proměnných s koeficienty z tělesa T je výraz tvaru. Kvadratická forma v n proměnných je tak polynom n proměnných s

Operátory a maticové elementy

1. Náhodný vektor (X, Y ) má diskrétní rozdělení s pravděpodobnostní funkcí p, kde. p(x, y) = a(x + y + 1), x, y {0, 1, 2}.

Fyzika IV Dynamika jader v molekulách

Lineární algebra : Metrická geometrie

12.NMR spektrometrie při analýze roztoků

Dnešní látka: Literatura: Kapitoly 3 a 4 ze skript Karel Rektorys: Matematika 43, ČVUT, Praha, Text přednášky na webové stránce přednášejícího.

Řešit atom vodíku znamená nalézt řešení Schrödingerovy rovnice s příslušným hamiltoniánem. 1 4πǫ 0. 2m e

Kapitola 3. Magnetické vlastnosti látky. 3.1 Diamagnetismus

Atomové a molekulové orbitaly Ion molekuly vodíku. Molekula vodíku Heitler-Londonovou metodou. Metoda LCAO. Báze atomových orbitalů.

Autor: martina urbanová, jiří brus. Základní experimentální postupy NMR spektroskopie pevného stavu

ESR, spinový hamiltonián a spektra

LEKCE 2b. NMR a chiralita, posunová činidla. Interpretace 13 C NMR spekter

příkladů do cvičení. V textu se objeví i pár detailů, které jsem nestihl (na které jsem zapomněl) a(b u) = (ab) u, u + ( u) = 0 = ( u) + u.

7 Analytické vyjádření shodnosti

Základy NMR 2D spektroskopie

Postup při interpretaci NMR spekter neznámého vzorku

plochy oddělí. Dále určete vzdálenost d mezi místem jeho dopadu na

Vlastní čísla a vlastní vektory

O Minimální počet valencí potřebných ke spojení vícevazných atomů = (24 C + 3 O + 7 N 1) * 2 = 66 valencí

Spektrální metody NMR I. opakování

Příklad 1: Komutační relace [d/dx, x] Příklad 2: Operátor B = i d/dx

Greenova funkce pro dvoubodové okrajové úlohy pro obyčejné diferenciální rovnice

Afinita je stručný název pro afinní transformaci prostoru, tj.vzájemně jednoznačné afinní zobrazení bodového prostoru A n na sebe.

Příklad 3 (25 bodů) Jakou rychlost musí mít difrakčním úhlu 120? -částice, abychom pozorovali difrakční maximum od rovin d hkl = 0,82 Å na

Úvod do moderní fyziky. lekce 3 stavba a struktura atomu

Definice : Definice :

Teorie chemické vazby a molekulární geometrie Molekulární geometrie VSEPR

Základy maticového počtu Matice, determinant, definitnost

Zdrojem většiny příkladů je sbírka úloh 1. cvičení ( ) 2. cvičení ( )

Lineární algebra : Vlastní čísla, vektory a diagonalizace

ATOMOVÁ SPEKTROMETRIE

Zeemanův jev. 1 Úvod (1)

Překryv orbitalů. Vznik vazby překryvem orbitalů na dvou různých atomech A, B Obsazeno dvojicí elektronů Ψ = Ψ A Ψ Β

Využití magneticko-rezonanční tomografie v měřicí technice. Ing. Jan Mikulka, Ph.D. Ing. Petr Marcoň

(Cramerovo pravidlo, determinanty, inverzní matice)

ČÁST V F Y Z I K Á L N Í P O L E. 18. Gravitační pole 19. Elektrostatické pole 20. Elektrický proud 21. Magnetické pole 22. Elektromagnetické pole

Kapitola 11: Vektory a matice:

Nekovalentní interakce

ZÁKLADNÍ EXPERIMENTÁLNÍ

Fyzika atomového jádra (FAJ) Petr Veselý Ústav Jaderné fyziky, Česká Akademie Věd www-ucjf.troja.mff.cuni.cz/~vesely/faj/faj.pdf

Aplikovaná numerická matematika

Transkript:

NMR spektroskopie vysokého rozlišení v kapalné a pevné fázi spinový hamiltonián, typy interakcí, projevy ve spektrech Spinový hamiltonián Hamiltonián soustavy jader a elektronů v magnetickém poli lze zapsat ve tvaru = H L ( q)+ H L, σ (q, σ ), H () kde H L (q) je člen nezávislý na spinových proměnných (především coulombická interakce) a HL, σ ( q, σ ) obsahuje členy popisující vzájemné interakce magnetických momentů (spinů) s externím magnetickým polem a eventuálně jadernou kvadrupólovou interakci. Předpokládejme: HL, σ H L HL, σ = A j ( σ ) Y j (q) j n vlastní vektor H L (q) s vlastní hodnotou E (n ) (q) degenerace vůči spinovým proměnným: n m = n m, m vlastní stavy H L, σ Pak v. řádu poruchového počtu máme: () E n,m = n m H L, σ n m = n Y j n m A j m = Λ j, n m A j m, j () j kde Λ j,n n Y j n. Pro efektivní spinový hamiltonián v. řádu poruchového počtu pak dostáváme: () H S, n= Λ j, n A j, () j přičemž n obvykle značí základní stav. Podobně v. řádu poruchového počtu máme: ( ) H () S, n= H S,n + Λ i j,n Ai A j, (4) i,j kde Λ i j,n = n' n Y i n ' n ' Y j n E (n ) E (n ' ). Magnetická interakce jader a elektronů Interakce spinu jádra s elektronovým spinem a orbitálním momentem elektronů popisuje hamiltonián:

= ( p +e A) +V + H S O + μ B s rot A, H me (5) je kde V popisuje elektrostatickou interakci, H S O spin-orbitální interakci, s je spin elektronu a A vektorový potenciál magnetického pole vytvářeného jaderným magnetickým momentem. Pro jádro v počátku souřadnic máme: μ μ r, div A= A=, 4π r (6) kde r je polohový vektor elektronu a μ = γ I I je magnetický dipólový moment jádra. Hamiltonián (5) lze rozepsat: = p +V + e ( p A+ A p )+ e A + H S O+ μ B s rot A. H me me me Podívejme se nyní na člen (7) e A p) : ( p A+ me a p obecně nekomutují, ale platí: p A+ A p = A p +div A A ψ p ( A ψ) div ( A ψ )= A grad. neboť: p A ψ+ ψ div A Dále: e e μ ( μ r ) p e μ μ (r p ) e μ μ l μ μ B μ l μ γ e μ l A p = = = = = me me 4 π me 4 π me 4 π r π r π r r r μb e e, γe me me Tedy dostáváme že výše uvažovaný člen popisuje interakci jaderného momentu a orbitálního momentu elektronu. Odhadněme nyní působení elektronového orbitálního momentu: například pro fluor máme 8,9 =, kde a je Bohrův poloměr. Magnetické pole vytvořené elektronem na jádře r p a μ μb l má velikost cca 6 T. Ale v typických experimentech v pevných látkách a π r molekulách se obvykle nepozorují tak velká pole daná elektronovými orbitálními momenty. Příčinou jsou uzavřené slupky a elektrony zúčastňující se vazeb příspěvky se vzájemně kompenzují. Dále u paramagnetických iontů je příčinou tzv. zamrzání orbitálního momentu, tj. základní stav iontu v krystalovém poli (poli okolních nábojů) v prvním přiblížení již není vlastním stavem lz, ale jejich lineární kombinací, která má lz = (toto však neplatí pro ionty vzácných zemin částečně obsazená slupka 4f je odstíněná vnějšími elektrony okolí ji ovlivní méně). ( ) Dále se podívejme na člen μ B s rot A : Zdlouhavou úpravou při níž se použijí jednak identity pro pro diferenciální úpravy a jednak = 4 π δ (), dostaneme spolu s elektronové vlnové funkce atom ψ r l kolem : Δ r ()

orbitálním členem hamiltonián hyperjemné interakce: [ ( ] μ l r (s r ) 8 Hh f = γe γ I I + s + π s δ (r ). π r r r ) (8) Význam jednotlivých členů je: Orbitální člen + Dipól-dipólová interakce magnetických mo mentů (spin elektronu - jaderný spin) + Fermiho kontaktní interakce (pro elektrony s nenulovou pravděpodobností výskytu v místě jádra). Efektivní magnetické pole na jádře: [ ( ] μ l r ( s r ) 8 Bh f = γ e + s + π s δ (r ). π r r r ) (9) Možná zobecnění: ) více elektronů superpozice jednoelektronových příspěvků, vzájemná elektrostatická interakce ) jiné než atomové vlnové funkce - ψ( r ) pomocí rozvoje (kulové funkce centrované na daném jádře, oddělit nultý člen) Je-li výsledný (elektronový) orbitální moment atomu L z =, resp. L z =, pak Hh f = I A S, () kde S je spin atomu (elektronový) a A je tenzor hyperjemné interakce. Soustava elektronů a jader ve vnějším poli Uvažujme soustavu jader a elektronů. Jádra označme indexem k a elektrony indexem i. Oproti předchozímu případu dostáváme následující změny: Zeemanovská interakce jaderných magnetických momentů v externím poli: Z I = γ k I k B μk B k () k Vektorový potenciál pro i-tý elektron: Ai = Ai + Aik, () r( i) kde Ai =B je dán vnějším polem a představuje působení vnějšího pole na i-tý elektron. A μ μ k r (ik) (ik ) představuje působení mezi k-tým jaderným momentem a i.tým elektronem a r Aik = (ik ) 4 π (r ) je poloha elektronu vůči jádru. Hamiltonián je potom tedy roven:

= ( p i +e A i )+V + H S O + μ B si rot A i μk B. H me i i k () Sledujme nyní členy popisující magnetické interakce a obsahující operátory jaderných magnetických momentů (jaderných spinů): Elektronové a jaderné magnetické momenty v externím poli zeemanovské členy: Z I = μk B jaderný magnetický moment v externím poli (4) Z S = μ B si B elektronový spin (5) e Z l = p i A i=μ B B li elektronový orbitální moment me i i (6) k i V případě diamagnetických látek se členy Z S a Z l v. řádu poruchového počtu neuplatní v základním stavu je výsledný elektronový spin i orbitální moment nulový. (Podobně i v případě zamrzlého orbitálního momentu u paramagnetik se Z l v. řádu neuplatní.) Příspěvek e A : me i Tento příspěvek je kvadratický v B a pro NMR je nevýznamný nezávisí na spinových operátorech. Magnetická interakce jader a elektronů hyperjemná μ μ μ l O = μ B p i Aik= B k(ik ) ik, 4 π k i (r ) k i (7) (ik ) kde lik = r p i. μ B μ ( si r( ik) )( μk r( ik) ) S = si μ k (ik ) 4 π k i (r (ik )) (r ) ( ) μ 6 π μ B S = si μ k δ (r (ik) ) 4π k i (8) (9) ( μ B= γ e, μ k= γ k Ik ). Pro diamagnetické látky se tyto členy v. řádu poruchového počtu opět neuplatní. Nové členy (které se v. řádu uplatní): interakce jaderného magnetického momentu a elektronových magnetických momentů vyvolaná působením externího magnetického pole a pole jiných magnetických momentů (např. ostatních jader) na elektronový systém (polarizace elektronového systému) 4

dva bilineární členy: člen bilineární ve složkách μ k, B, tj. Ik, B : (i ) (ik) B r μ μk r e e O = Ai Aik =. me k i me k i 4 π ( r (ik )) () Tento člen představuje interakci mezi jadernými magnetickými momenty a magnetickým polem proudů (el.) vyvolaných Larmorovou precesí elektronů ve vnějším magnetickém poli. Dochází k posunu rezonanční frekvence z hodnoty γ k B (stínění, chemický posuv). člen bilineární ve složkách μ k, μk ', tj. Ik, Ik ' μk rik μk ' r ik ' e e μ. O = A A = ik ik ' me i k k ' me 4 π i k k ' r ik r ik ' () Tento člen představuje vazbu mezi dvěma jadernými magnetickými momenty μ k, μk ' zprostředkovanou elektrony (nepřímá interakce mezi jadernými spiny), (nepřímá dipól-dipólová interakce, J-vazba). Chemický posun O pro jedno jádro (tedy) bez interakce přes k): μ e μ e γ (i ) ( i) O = ( B r ) ( μ r ) (i) = ( B r( i) ) ( I r ( i) ) (i) = 4 π me i (r ) 4 π me i (r ). μ e γ (i ) (i ) (i ) (i ) = ( B r )( r I )+( B I )( r r )) (i) ( 4 π me i (r ) () Definujme tenzor σ d, tak aby ψ O ψ =B σ dμ, () kde ψ je elektronová vlnová funkce v základním stavu. Tedy σ d je symetrický a má složky: ( σ d ) jl = ψ μ e x(i) x (il ) ( r (i) ) δ jl ) ψ. (i) ( j 4 π me i (r ) (4) Tenzor σ d nazýváme tenzorem diamagnetického stínění. Sdružení s Z I dostaneme v hamiltoniánu Z I γ I ( σ d ) B. (5) 5

V kapalinách se projeví rychlé izotropní rotace molekul. Nediagonální členy σ d jsou antisymetrické v souřadnicích a jejich časové středování dá. Dále při rotaci souřadného systému se obecně σd. zachovává stopa, neboť stopa je invariant tenzoru a diagonální členy se tedy středují k / Tr Dosazením dostaneme: Tr σd= μ e. 4 π me i r (i ) (6) Definujme skalární veličinu σ d : μ e. σ d = Tr σd= π me i r (i) (7) Sdružením s Z I pak máme Z I γ I ( σ d ) B. (8) Vidíme, že skutečně jde o efekt stínění vnějšího magnetického pole, neboť σ >, tedy ( σ d ) B <B. Vedle tohoto diamagnetického stínění (daného O ) dostaneme bilineární formu v μ, B také v. řádu poruchové teorie. Odtud dostaneme tzv. paramagnetické stínění popsané tenzorem σ p, resp v kapalinách,po časovém středování vlivem rychlých rotací molekul, skalární veličinou σ p σ p= Tr σ p. (9) Součtem diamagnetického a paramagnetického příspěvku dostaneme tenzor chemického posuvu (stínění) σ = σ d +σ p. () A ve spinovém hamiltoniánu se objeví člen γ I ( σ ) B. Pro kapaliny dostaneme chemický posuv (konstantu stínění): σ =σ d +σ p. () A ve spinovém hamiltoniánu se objeví člen γ I ( σ ) B. Rezonanční frekvence jsou posunuty. Speciálně v kapalinách na hodnotu γ ( σ ) B. Frekvenční posuv je úměrný externímu poli B. Hodnoty chemických posuvů jsou citlivé na chemické vazby v okolí atomu s rezonujícím jádrem, závisí na teplotě, ph, rozpouštědle. Chemický posuv v monokrystalech Tenzor σ je symetrický a tedy ho lze diagonalizovat. Hlavní osy tenzoru i σ, j σ, k σ jsou definované vzhledem ke krystalu. Hlavní hodnoty tenzoru označme σ x x, σ y y, σ z z. Je třeba si uvědomit, že 6

pole B nemusí ležet v hlavní ose tenzoru σ. Proto vektorem k označíme směr pole B : B= B k, dále zavedeme φ, θ jako souřadnice k v systému hlavních os σ a označíme: α x =k i σ =sin θ cos φ α y =k j σ =sin θ sin φ. α z =k k σ =cos θ () Spinový hamiltonián: H S = γ B I z+ γ B k σ I. () Platí, že Zeemanovská interakce chemický posuv. Proto budeme postupovat poruchovým počtem s použitím aproximace energetických hladin v. řádu uvážíme pouze část poruchy komutující s hamiltoniánem Zeemanovské interakce (pro. řád je důležitá jen komutující část): H S = γ B I z+ γ B Iz ( αx σ x x +α y σ y y +α z σ z z ) (4) ω= ω+ ωa sin θ cos θ+ ωb sin θ sin φ+ω c cos θ, (5) kde ωa = γ B σ x x, podobně ωb, ωc. Předpokládejme, že σ z z je výrazně odlišný od σ x x σ y y. cos φ = (+cos φ ), sin φ= ( cos φ) dostaneme: Úpravou pomocí vztahů [ H S = γ B Iz ( σ x x +σ y y +σ z z ) ( σ z z σ x x σ y y ) ( cos θ ) (σ x x σ y y )sin θ cos φ (6) Označme: σ LOngitudal ( σ z z σ x x σ y y ), σtransversal ( σ x x σ y y ) (7) pak: [ ] H S = γ B I z Tr σ +σ LO ( cos θ ) σtr sin θ cos φ. (8) Chemický posuv v polykrystalech Je potřeba provést superpozici všech možných orientací hlavních os σ vzhledem k B a uvážit relativní četnosti 7 ]

θ... π, P ( θ )= sin θ φ... π, P ( φ )=. π Chemický posuv v kapalinách Rychlé rotace molekul. Izotropní geometrické členy u σ LO i σtr se středují k, zbývá člen s Tr σ σ, a tedy H S = γ I z B ( σ ). (9) Nepřímá interakce mezi jadernými magnetickými momenty Podobně jako u chemického posuvu z O pro dvojici jader k, k ' dostaneme bilineární formu ve složkách Ik, Ik '. A spolu s opravami vyšších řádů lze dospět k tenzoru nepřímé dipól-dipólové h (spin-spinové) interakce J a ve spinovém hamiltoniánu dostat člen h Ik J Ik ', který je nezávislý na vnějším poli. Z tenzoru je možno oddělit část s nulovou stopou: J =J ' +J ' ' J ' ' = Tr J E, J ' =J Tr J E (4) kde J ' je tzv. pseudodipólová interakce a J ' ' je tzv. pseudovýměnná interakce (skalární). Speciálně v kapalinách díky rychlým molekulárním pohybům zbyde jen skalární interakce (J-vazba) a ve spinovém hamiltoniánu příspěvek h Ik J Ik '. Spektroskopie NMR vysokého rozlišení v kapalinách Pro NMR v kapalinách je důležitý rychlý, izotropní pohyb molekul, který vede k časovému středování interakcí. Po tomto středování zbyde jen stopa tenzoru popisujícího danou interakci. Ta σ a pro neje pro přímou dipól-dipólovou interakci nulová, pro chemický posuv označíme σ Tr přímou dipól-dipólovou interakci (J-vazbu) zavedeme označení J Tr J. s. Lze dosáhnout relativního rozlišení ve T (nutná homogenita a stabilita pole téhož řádu). Vlastní šířka jednoduché rezonanční křivky spektru až Spinový hamiltonián HHR = γ k B ( σk ) Ikz + h J k,k ' Ik I k ', k k<k ' 8 (4)

zahrnuje Zeemanovskou interakci, chemický posuv a J-vazbu. indexy k, k ' značí jádra. Chemický posuv Závisí na rozložení elektronové hustoty kolem jádra. Pro jádra izotopů s větším počtem elektronů jr větší interval možných chemických posunů. Udává se vzhledem ke zvolenému standardu pro daný izotop jako hodnota δ (toto se dělá proto, že σ je malé oproti jedničce a neznáme dostatečně přesně hodnotu B ): ω ω σ σ δ= ω standardu 6= standardu 6. standardu σ (4) standardu Protože σ standardu,je δ=( σ standardu σ ) 6. (4) δ se udává v bezrozměrných jednotkách ppm. Standard: rozpustný v běžně používaných rozpouštědlech stálý nesmí interagovat malá závislost jeho chemického posuvu na teplotě, koncentraci, jeho čára ve spektru je singlet nepřekrývá rezonanční křivky měřených látek Obvyklý standard je tetrametylsilan (TMS) Si(CH)4, je použitelný pro spektra jader H, C, 9Si. Používají se i jiné standardy. Orientačně lze využít například známé polohy čar rozpouštědla (pro H je rozpouštědlo často deuterované, ale bývá přítomný zbytkový signál H), nebo lze škálu odvodit z rezonance D (lock) v závislosti na chemikálii obsahující tento izotop a rozpouštědle. Poznámka: Ve spektroskopii NMR vysokého rozlišení je zvykem frekvenční osu spekter škálovat buď v δ (ppm), nebo ve frekvenčních rozdílech (Hz) mezi rezonancí studované čáry a standardu. V obojím případě bývá orientace této osy taková, že vynášené hodnoty rostou směrem doleva. To vzniklo zřejmě historicky, aby spektra nebyla na pohled pravolevě převrácena oproti spektrům v minulosti měřeným kontinuální metodou při pevné frekvenci a proměnném vnějším poli, kdy na vodorovné ose bylo vynášeno magnetické pole zleva doprava od menších hodnot k větším. Tedy více vpravo jsou rezonanční čáry více stíněných jader (dříve při pevné frekvenci bylo na jejich rezonanci potřeba větší pole, dnes při konstantním vnějším poli rezonují na menší frekvenci). V jiných oborech spektroskopie NMR, méně spjatých s chemií a biologií taková konvence není. Chemické posuvy experimentální data 9

J-vazba Konstanty J jsou nezávislé na vnějším poli. Uvádějí se v jednotkách frekvence (Hz). Dosah interakce i přes několik chemických vazeb. Označení: indexy vlevo nahoře počet vazeb indexy vlevo dole jádra mezi kterými daná interakce nastává J-vazba experimentální data

4

Poznámky: Standardně měřené H spektrum = FID. Standardní C spektrum je tzv. dekaplované spektrum viz otázka o dekaplingu.díky tomuto postupu spektrum obsahuje jednoduché (nerozštěpené) čáry pro každou hodnotu chemického posuvu. Obecně ovšem jsou zkresleny intenzity čar, takže neodpovídají relativní četnosti jader. Spektra C měřená bez dekaplingu obsahují kromě jednoduchých čar (např. pro kvartérní uhlíky) i čáry rozštěpené do multipletů a mohou být proto napohled nepřehledná. Navíc mají vzhledem ke slabé intenzitě rezonance C, relativně dlouhým relaxačním dobám T a rozdělení intenzity čáry do multipletů horší poměr signál / šum. Projevy chemického posuvu a J-vazby ve spektrech NMR kapalin Spinový hamiltonián: k k k ' HHR = γ k B ( σk ) I z + h J k,k ' I I. k (4) k<k ' Speciálně: jádra, jaderné spiny I, S = : + - - + HHR = ω I Iz ω S S z +h J I S = ω I I z ω S S z +h J ( I S + I S + Iz S z ), kde ω I = γ I B ( σ I ), ω S = γs B ( σ S ) posuv). (44) (tj. zahrnují Zeemanovskou interakci + chemický a) Stejná jádra, stejný chemický posuv (ekvivalentní jádra) ω I =ωs = ωσ Vlastní vektory H z ( + H σ ) Vlastní hodnoty H z + H σ + +, + -, - + 4, - -, ωσ ωσ Řešení diagonalizací maticové reprezentace HHR v bázi vlastních vektorů H z : 5

Vlastní vektory HHR Vlastní hodnoty HHR ωσ + π J + + + π J ' ( + - - + ) π J 4 - - ω σ+ π J ' ( + - + - + ) Pravděpodobnosti přechodů: i Ix + S x j = ( i I+ + S+ j + i I- + S - j ). (45) Závěry: J-vazba způsobí stejný posuv energetických hladin u, ',4. Posuv hladiny ' je sice jiný, ale pravděpodobnost přechodu z ' nebo na ' je nulová. => J-vazba mezi dvěma ekvivalentními jádry nevyvolá štěpení ve spektru (rezonanční frekvence zůstane ωσ ). To platí obecně i pro vyšší počet jader než dvě. b) případ ω I ωs Tento případ splňují například jádra dvou různých izotopů s nenulovým spinem, ale i stejný izotop, avšak různé chemické posuvy. Předpokládejme ω I <ωs. Vlastní vektory H z ( + H σ ) Vlastní hodnoty H z + H σ + + ( ω I + ωs ) + - ( ω I ωs ) - + ( ω ω S ) I 4 - - ( ω +ω S ) I HHR zapíšeme v maticové reprezentaci vlastních stavů H z : 6

( ω I +ω S )+ π J ( ω I ω S ) π J π J. HHR = π J ( ω I ω S ) π J ( ω I +ω S )+ π J ( ) (46) Řešení: nalezení vlastních hodnot a vektorů: Vektory + + a 4 - - zůstávají vlastními vektory i pro HHR, s vlastními hodnotami uvedenými na diagonále. Nutno diagonalizovat submatici. Tím dostaneme vlastní hodnoty a nové lineární kombinace z vektorů + - a - +. Poznámka (trik): Normalizace a kolmost vlastních vektorů pro výpočet je výhodné hledat nové vlastní vektory ve tvaru ' =cos φ + - +sin φ - +, ' = sin φ + - +cos φ - + (47) kde φ je neznámá z intervalu ( 9, 9 ). Výsledek: Vlastní vektory HHR Vlastní hodnoty HHR + + ( ω I + ωs )+ π J ' =cos φ + - +sin φ - + ' = sin φ + - +cos φ - + (ω I ωs )+4 π J π J 4 - - ( ω I +ω S )+ π J ( ω I ω S )+4 π J π J kde ω I ω S ( ω I ω S ) +4 π J π J. tg φ = = π J ω I ω S + ( ω I ω S )+4 π J (48) Pravděpodobnosti přechodů indukovaných rf polem: P =P 4 (cos φ+sin φ), (49) P =P 4 (cos φ sin φ). (5) V dalším budeme diskutovat dva případy: 7

A. ω S ω I π J B. ω S ω I π J (dominantní chemický posuv) (chemický posuv a J-vazba jsou srovnatelné) Ad. A: Schéma energetických hladin pro ω S ω I π J : (Předp. ω I >ωs, J > ) φ= vypnutá J-vazba zapnutá J-vazba Frekvence přechodů: ω ω() S = ωs π J () ω4 ωs =ω S +π J. ω ω() I =ω I π J ω4 ω(i )=ω I +π J (5) Pravděpodobnosti přechodů jsou stejné. Spektrum: Původní čáry jsou rozštěpeny na dublety. 8

Ad. B: Dostaneme štěpení čar ve spektru a intenzity v závislosti na J ωs ω I. Zvolme pevně ω S ω I = Hz, pak spektrum vypadá následovně: π Štěpení (v Hz) je stále rovno J, jsou zde dvě různé pravděpodobnosti přechodů => intenzity čar. Případ více spinů. Bázi tvořili součiny jednočásticových vlastních vek torů. Dimenze báze byla 4. Diagonalizace maticové reprezentace vedla na subdeterminanty: Dosud jsme řešili případ dvou spinů I, S = Zobecnění pro N spinů I : (k ) ( N I +) možností pro m =M ( N I +) subdeterminantů. Řád subdeterminantu je dám počtem kombinací, jak složit dané M obecně může být vysoké číslo. Možno využít případnou symetrii molekuly některé z hodnot σ k, J k,k ' mohou být stejné ekvivalentní jádra. Rozlišujeme dva druhy ekvivalence dvou jader. Jednak ekvivalenci chemickou, kdy dvě jádra jsou chemicky ekvivalentní pokud je možné je zaměnit operací symetrie (tj. mají 9

stejné chemické okolí, stejnou rezonanční frekvenci). A jednak ekvivalenci magnetickou, přičemž magnetická ekvivalence představuje silnější požadavek než ekvivalence chemická: dvě jádra jsou magneticky ekvivalentní, jestliže jsou chemicky ekvivalentní a mají identické interakční konstanty se všemi dalšími jádry v molekule (nebo v molekule nejsou žádná další magneticky aktivní jádra). Mezi magneticky ekvivalentními jádry pak nedochází k štěpení vlivem J-vazby. Hamiltonián: ) ) (G (G HHR = ωg I (G I ' ). z + h J G, G' I G (5) G <G' Kde indexy G,G ' označují skupiny ekvivalentních jader (uvnitř skupiny jsou posuvy stejné, tudíž se můžeme zabývat jen interakcemi mezi jednotlivými skupinami). A I (G) = I ( k) (5) k je součet ve skupině ekvivalentních jader (vazba mezi ekvivalentními jádry nevyvolá štěpení čar). Omezíme se na na slabou J-vazbu (ve srovnání s chemickým posuvem, spektra. řádu ). Zavedeme následující značení: skupinu ekvivalentních jader označíme velkým písmenem a počet jader ve skupině označíme indexem: A, B,....Rozdíl v chemických posuvech jednotlivých skupin vyjádříme vzdáleností písmen v abecedě A X.... Př.: pro dvě skupiny ekvivalentních jader: A, B stejný izotop, různé chemické posuvy A, X buď různé izotopy, nebo stejný izotop, ale velmi různé chemické posuvy. ) (X ) (A) (X ) HHR = ω A I (A I. z ω X I z +h J A X I (54) Bez J-vazby degenerované hladiny ( ) EM A M X = ω A M A ω X M X. (55) J-vazba oprava v. přiblížení ( A) (X ) M A M X h J A X I I M A M X =M A M X h J A X nesnímá degeneraci. (56)

Pro dané M A, M X : EM A MX = ω A M A ω X M X +M A M X h J A B. (57) Přechody pro Δ (M A+M X )=±. Spektrum X (přechody se změnou M X ) Pro dané M A a změna Δ M X =±. Frekvence přechodu: ω X +M A π J A X. Multiplet ve spektru X, celkem I (k ) N A + ekvidistantních čar vzdálených o π J A X. Spektrum A (přechody se změnou M A ) Pro dané M X a změna Δ M A =±. Frekvence přechodu: ω A+M X π J A X. Multiplet ve spektru X, celkem I (k ) N X + ekvidistantních čar vzdálených o π J A X. Těžiště multipletu zůstává na místě daném chemickým posuvem, tj. ω A pro spektrum A, ω X pro spektrum X. Vzdálenost těžišť je tedy ω A ω X. Př.: Systém AX, oba spiny / : multiplet A += čáry multiplet X += čáry tj. dublety. Př.: Systém AX, oba spiny / : multiplet A +=4 čáry kvartet multiplet X += čáry triplet Intenzity čar v multipletu A, resp. X jsou úměrné počtu různých kombinací pro složení M X,resp. MA: Spektrum A: MX počet kombinací / / / /

Spektrum X: MX počet kombinací - (Pascalův trojúhelník) máme větší počet různých M A a tedy více čar ve spektru X, obecně větší po čet kombinací pro stejné M A. Pozn.: Pro spiny A> Z obrázku výše je vidět výhoda velkých polí - J A B nezávisí na Bext, ale ω I ω S π Bext.

Složitější molekuly Více skupin vzájemně interagujících J-vazbou => složitá multipletní struktura, překryvy čar ve spektru. Jak zjednodušit spektra (zbavit se multipletní struktury)? Izotopová záměna selektivně. Dekapling (viz. otázka věnovaná dekaplingu). 4